准噶尔盆地中部侏罗系三工河组储层沥青地球化学特征及其对油气成藏过程的指示

张 辉，陈 勇，王学军，林会喜，王 淼，任新成

(1.中国石油大学(华东) 地球科学与技术学院，山东 青岛 266580；2.中国石油大学(华东) 山东省深层油气重点实验室，山东 青岛 266580；3.中国石化 胜利油田分公司 勘探开发研究院，山东 东营 257015；4.中国石化 石油勘探开发研究院，北京 102206)

准噶尔盆地中部地区是我国中西部的一个典型多期复合油气成藏实例，前人[1]研究表明，该区存在多期油气成藏(早白垩世前下二叠统风城组烃源岩原油充注，晚白垩世时上二叠统下乌尔禾组烃源岩原油充注，古近纪以来风城组和下乌尔禾组高—过成熟烃源岩天然气充注)，部分油藏在成藏之后又受车—莫古隆起掀斜作用影响经历了调整和破坏。但目前对该区古油藏形成、破坏、调整过程的认识还不够系统。该区主要的油气聚集层位是侏罗系和白垩系砂岩储层[1]，侏罗系三工河组储层中存在大量不同产状的沥青，记录了油藏从形成到改造、破坏过程的重要信息，是反演油气成藏及其后期改造等相关地质过程的重要研究对象[2-5]。然而，前人的研究多集中于传统的油气源与成藏地球化学分析[6-8]，而对该区储层沥青还缺少系统的研究。本文拟通过沥青岩相学和地球化学特征等研究，以期准确判识沥青成因和来源，并结合构造和成藏演化史，认识研究区油气的成藏与演化。

1 区域地质背景

准噶尔盆地是晚古生代—中、新生代不同性质原型盆地相叠加形成的大型叠合盆地[9-11]，盆地结构纵向上可分为3个构造层：二叠系—三叠系为下构造层；中生界属于中构造层；新生界为上构造层。尽管经历了不同时期的构造叠加和改造作用，下部构造层仍表现出隆坳相间的构造特征；盆地中上部构造层总体表现为前陆盆地结构特征，已经不存在大隆大坳、剧烈变化的构造格局。

研究区(包含沙窝地、莫西庄和征沙村地区)位于准噶尔盆地腹部，主体处在二叠系构造区划的盆1井西凹陷和昌吉凹陷内部(图1)。下构造层位于盆地二叠系构造区划的中央坳陷带，由南向北横跨了昌吉凹陷、中拐—马桥凸起和盆1井西凹陷，总体构造格局为南低北高，发育低幅度背斜群，具有由下向上逐渐变小的特征；中生界构造比较简单，总体表现为南倾的宽缓斜坡构造背景，地层南陡北缓。研究区北部(盆1井西凹陷内)二叠系和侏罗系烃源岩以及三工河组储层均十分发育，油气充注强度高；南部(昌吉凹陷内)油气主要来源于昌吉凹陷内广泛发育的二叠系和侏罗系烃源岩，生、排烃强度大，且车—莫古隆起的形成演化有利于该区油气藏的形成。尽管研究区构造圈闭不发育，但可形成受地层、不整合或岩性控制的“隐蔽”油气藏[12]。

图1 准噶尔盆地中部地区构造单元及采样井分布

2 样品采集及分析方法

本次研究主要针对三工河组含沥青岩心段进行取样(24口井56个样品)。储层沥青在研究区三工河组中广泛存在，大多为沿构造裂缝分布的沥青脉；区域上，在莫西庄、征沙村和沙窝地均有出现，其中莫西庄相对较多；储层沥青分布深度上也有一定规律，征沙村、莫西庄、沙窝地依次变浅。

2.1 显微观察

通过Leica DM2700P显微镜，对薄片上分布在孔隙中的沥青进行荧光、透光条件下的观察。

2.2 反射率测定

对样品进行两面抛光制成薄片，使用J&M公司的TIDAS S200显微光度计，测得其沥青反射率(Rb)，每个样品测定50个点，最终取平均值；然后，根据测得的储层沥青反射率，通过JACOB等[13]提出的公式(1),计算等效镜质体反射率(Ro),进而得出储层沥青成熟度。

Ro=0.618Rb+0.4

(1)

2.3 拉曼光谱分析

选取沥青含量较高的岩心进行取样，并将含沥青的样品制成薄片进行拉曼光谱分析。显微拉曼测试所用仪器为法国J.Y.公司生产的LabRam-010激光拉曼光谱仪，该仪器采用显微共焦系统，CCD信号检测系统；仪器光学分辨率约为1.5 cm-1，实验所用激光光源波长为532 nm，共焦孔1 000 μm，狭缝400 μm，积分时间20 s。

2.4 生物标志化合物分析

沥青样品经表面污染处理后粉碎至0.18 mm，先经索氏抽提法(氯仿)24 h后抽提可溶有机质，再经柱色层分离得到饱和烃馏分，使用Agilent 7890A GC/5975C MSD色谱—质谱仪(GC-MS)进行检测。分析条件为：气化室温度为300 ℃；传输管线温度为300 ℃；升温程序为柱始温60 ℃，升温速率4 ℃/min，柱终温300 ℃，恒温时间45 min。色谱柱为DB5-MS 60 m×0.25 mm×0.25 μm，采用不分流的进样模式，氦气为载气，流速为1 mL/min；采集方式为全扫描(SCN)/多离子检测(SIM)；离子源温度为250 ℃，离化方式为电子轰击(EI)。

3 实验分析结果

3.1 沥青岩相学特征

宏观上，沥青质地坚硬不染手，固体沥青明显呈脉状和层状分布于储层砂岩之中，无贝壳状断口，且沥青脉产出量较高(图2a-b)。同一层位的沥青脉多数是顺层面侵入砂岩，因砂岩粒度不同导致沥青脉的充填和产出差异较大。一般来说，砂岩粒度越粗储层物性越好，沥青脉的充填和产出情况也越好(图2d-e)。另外，沥青脉产状与构造活动密切相关，裂缝面存在弯曲变形现象(图2c-d)。

显微镜下观察发现，细砂岩中沥青纹层沿裂缝似层状分布为主，说明沥青是在矿物形成以后才充填进来；部分充填在孔隙中，在一定程度上降低了储层物性。沥青均为黑色，与周围矿物界限清晰，矿物颗粒间的孔隙有荧光显示，沥青纹层内部有少量荧光显示，但绝大多数基本不发荧光(图2f-g)。

3.2 沥青反射率

本次研究共分析17个重点样品(表1)，850个数据点。沙窝地地区的储层沥青反射率Rb值为0.47%～0.61%，平均值为0.55%，通过公式(1)换算所得的等效镜质体反射率Ro值为0.69%～0.78%，平均值为0.74%；莫西庄地区的Rb=0.36%～0.55%，平均值为0.48%，换算后Ro=0.62%～0.71%，平均值为0.69%；征沙村地区的Rb=0.36%～0.63%，平均值为0.50%，换算后Ro=0.62%～0.79%，平均值为0.71%。总体来看，研究区储层沥青均为低成熟(表1)。

图2 准噶尔盆地中部地区侏罗系三工河组

表1 准噶尔盆地中部地区侏罗系三工河组储层沥青反射率和等效镜质体反射率

3.3 沥青拉曼光谱特征

对17个沥青样品进行激光拉曼光谱实验，获得了拉曼光谱数据。使用该数据通过Origin软件绘制拉曼光谱图像，并使用LabSpec软件对图像进行背景扣除和分峰拟合处理[14]，以减小使用储层沥青的激光拉曼参数进行其成熟度计算误差的影响。研究区的沥青样品激光拉曼光谱有2个特征峰，分别为1 355 cm-1附近的D峰和1 590 cm-1附近的G峰(图3)。以莫西庄地区储层沥青样品为例，该区储层沥青的D峰和G峰对应的G-D差值、峰高比(hD/hG)和半高宽(HWD，HWG)变化较小，说明本地区储层沥青的成熟度相近。

WILKINS等[14]通过对包括峰间距(vG-vD)、半高宽(HWD，HWG)、鞍形指数SI(G带的高度与“鞍座”2个峰之间的最小值之比)等与沥青反射率强相关参数的线性分析得出以下公式：

Ro(cal)=-3.291+7.432lg(vG-vD)-0.306lgSI-2.935lgHWG-3.118lgHWD

(2)

分峰拟合得出拉曼光谱中与沥青反射率换算的相关参数并通过公式(2)进行计算，得到样品对应的等效镜质体反射率(Ro(cal))，进而得出储层沥青成熟度。通过拉曼光谱数计算所得成熟度(Ro(cal))与直接测量储层沥青反射率计算所得的结果(Ro)基本一致(表2)，Ro(cal)值为0.62%～0.85%，Ro值为0.62%～0.79%；而砂岩孔隙中沥青脉的Ro(cal)值，除样品沙1-3956.1(1.1%)和庄6-4028.68(1.01%)较高外，其余样品Ro(cal)值为0.71%～0.88%(表3)。

图3 准噶尔盆地中部莫西庄地区侏罗系三工河组储层沥青样品拉曼光谱特征

表2 准噶尔盆地中部地区侏罗系三工河组储层沥青样品Ro(cal)与Ro对比

表3 准噶尔盆地中部地区侏罗系三工河组砂岩孔隙中沥青Ro(cal)值

3.4 沥青生物标志化合物

3.4.1 正构烷烃和类异戊二烯烷烃

研究区2个原油和7个沥青样品(三工河组6个，八道湾组1个为参考)正构烷烃分布较完整(图4a)，原油样品碳数为nC8—nC35，沥青样品碳数为nC11—nC26到nC35不等，且各峰间的相对丰度差异较大；二者正构烷烃主要呈单峰型，原油样品主碳峰为nC15，沥青样品主碳峰在nC16—nC18之间；大部分样品OEP值接近1且小于1；ΣnC21-/ΣnC22+值为2.42～8.49，远大于1(表4)。二者的m/z177质量色谱图显示存在25-降藿烷，并伴有藿烷系列化合物基线向上飘移而形成鼓包和未知复杂化合物(UCMS)(图4b)。

2 个原油样品类异戊二烯烷烃含量较低，Pr/nC17值为0.4和0.44，Ph/nC18值为0.21和0.26；7个沥青样品类异戊二烯烷烃具含量较高的Pr/nC17值(0.38～0.85)和含量较低的Ph/nC18值(0.17～0.33)，表明其未经历热降解或热降解程度较低。原油样品Pr/Ph值为1.66和1.9，为姥鲛烷优势外；沥青样品除z106样品Pr/Ph值为1.63，具姥鲛烷优势，其余样品Pr/Ph值为0.82～1.01，为植烷优势至弱植烷优势(表4)。

3.4.2 萜类系列化合物

原油和沥青萜类系列化合物分布特征(图4c)和参数(表4)显示，研究区原油样品三环萜烷C20、C21、C23呈山峰形分布，伽马蜡烷含量较低，C29和C30藿烷丰度明显偏高，伽马蜡烷/C30藿烷为0.32和0.33，C31—C35升藿烷含量缓慢降低。储层沥青样品三环萜烷C20、C21、C23呈山峰形分布或上升形分布，且以三环萜烷或C29和C30藿烷丰度明显偏高为特征，伽马蜡烷含量普遍较低，伽马蜡烷/C30藿烷为0.19～0.33，C31—C35升藿烷含量缓慢降低(样品zh11、s1和s11不含C34—C35升藿烷，C31—C33升藿烷遵循此规律)。

图4 准噶尔盆地中部地区部分原油和沥青样品生物标志化合物特征

表4 准噶尔盆地中部地区原油和储层沥青样品生物标志化合物参数

3.4.3 甾类系列化合物

原油和沥青样品甾类系列化合物分布特征(图4d)和参数(表4)显示，研究区原油样品中孕甾烷和升孕甾烷丰度中等，孕甾烷/甾烷值为0.05和0.04；ααα20RC27、C28、C29甾烷丰度基本呈上升形分布，ααα20RC29丰度最高，ααα20R甾烷C27/C29值为0.64和0.86，ααα20R甾烷C28/C29值为0.92和0.78。沥青样品中孕甾烷和升孕甾烷丰度较高，孕甾烷/甾烷值为0.07～0.21；除z106样品ααα20RC27、C28、C29甾烷丰度呈上升形分布，ααα20RC29丰度最高，ααα20R甾烷C27/C29值为0.64，ααα20R甾烷C28/C29值为0.92外，其余样品为ααα20RC27丰度最高，ααα20RC27、C28、C29甾烷丰度呈近“V”或“L”形分布，s1样品呈下降形分布，ααα20R甾烷C27/C29值为1.09～2.40，ααα20R甾烷C28/C29值为0.86～1.42。C2920S/(20S+20R)、C29ββ/(ββ+αα)分别为0.34～0.45和0.42～0.51，均表现出成熟特征(仅指示样品成熟度变化趋势，未经校正时不能作为判定成熟度的依据[15])。

4 讨论

4.1 沥青油源分析

由于研究区探井未钻遇烃源岩，本次研究参考相邻的玛湖凹陷烃源岩生标参数进行对比。玛湖凹陷的潜在烃源岩系主要发育在石炭系到二叠系之间，由老至新分别为石炭系、下二叠统佳木河组、风城组以及中二叠统下乌尔禾组[16-18]。

研究区原油和沥青样品正构烷烃分布较完整，碳数为nC11—nC26到nC35不等(图4a)，说明二者经历的生物降解程度较低；二者的ΣnC21-/ΣnC22+值为2.42～8.49，远大于1(表4)，结合储层沥青反射率和拉曼光谱研究，可排除高—过成熟演化影响，说明其有机质母源以藻类和浮游生物为主。部分样品OEP值接近1(表4)，不具明显的奇偶优势，也可能指示藻类等水生生物来源；其余样品OEP值远小于1(表4)，可能指示陆生高等植物来源以及曾遭受生物降解[18]。原油及沥青正构烷烃分布较完整，但是二者却含有25-降藿烷，并伴有藿烷系列化合物基线向上飘移而形成鼓包以及存在未知复杂化合物(UCMS)，说明原油为混合来源。而沥青虽然正构烷烃序列较完整，但是各峰间的相对丰度差异大且OEP<1，说明沥青是由早期原油在经历生物降解作用后形成，受晚期原油充注浸染的影响而使其含有完整的正构烷烃序列[19]。前人[18]针对烃源岩正构烷烃研究认为，风城组烃源岩有机质主要来源于湖盆内水生植物，少量来自陆生高等植物；石炭系、二叠系佳木河组和下乌尔禾组烃源岩有机质以陆生高等植物来源为主，且有水生植物来源。

原油样品Pr/Ph值为1.66和1.9，为姥鲛烷优势，表明其经历弱还原—弱氧化环境。沥青样品除z106样品为姥鲛烷优势(Pr/Ph=1.63)，表明其经历弱还原—弱氧化环境外，其余样品Pr/Ph值为0.82～1.01，为植烷优势至弱植烷优势，表明其有机质沉积时为弱还原—还原环境。类异戊二烯烷烃比正构烷烃更抗降解[20]，故类异戊二烯烷烃与其相邻正构烷烃含量的比值(Pr/nC17和Ph/nC18)可评价样品降解程度。原油样品类异戊二烯烷烃含量较低，沥青样品类异戊二烯烷烃具含量较高的Pr/nC17值和较低的Ph/nC18值(表4)，表明二者未经历热降解或热降解程度较低。风城组烃源岩成烃古环境处于较强的还原环境，具明显的降解过程；而石炭系、佳木河组、下乌尔禾组烃源岩样品成烃古环境为弱还原—弱氧化环境，相对风城组降解程度较低[18]。

三环萜烷C20、C21、C23原油样品呈山峰形分布，沥青样品呈山峰形分布或上升形分布(图4c)；而风城组烃源岩为上升型，石炭系、佳木河组为下降型，下乌尔禾组为山峰形[18]。原油和沥青样品的伽马蜡烷含量均较低，C29和C30藿烷丰度明显偏高，C31—C35升藿烷含量缓慢降低(图4c)，表明形成沥青的原油可能来源于低盐度、弱还原的大型湖泊沉积环境的烃源岩。

原油和沥青样品中含有孕甾烷和升孕甾烷(图4d)，说明有水生生物来源；ααα20RC27、C28、C29甾烷丰度分别呈上升形、近“V”或“L”形分布，仅s1样品为下降形(图4d)，且大部分样品ααα20RC27/C29、C28/C29的值较高(表4)，说明原油样品和形成沥青的原油母源以水生生物来源为主，并混有一定量的陆生高等植物来源。

考虑到各生标参数的可靠程度，基于原油和沥青样品的生标参数特征与烃源岩样品特征的对比(表5)，认为来自不同烃源岩的原油在不同位置聚集，在同一时间段内遭受构造演化影响、在生物降解作用下形成了不同来源的沥青。本次研究的z106、zh11和s1沥青样品的原油可能来自下乌尔禾组烃源岩；而z109、z110、zh3和s11沥青样品的原油来自风城组烃源岩。

4.2 沥青成因及其对油气成藏的指示意义

通过沥青反射率测量和拉曼光谱特征系统分析了研究区储层沥青的成熟度，研究区的沥青样品均为低成熟度沥青。沥青脉样品拉曼光谱计算所得等效镜质体反射率Ro(cal)为0.62%～0.85%，测量沥青反射率换算所得的等效镜质体反射率Ro为0.62%～0.79%；砂岩孔隙中沥青Ro(cal)值除样品沙1-3956.1和庄6-4028.68较高外，其余样品的Ro(cal)为0.71%～0.88%。根据沥青等效镜质体反射率，结合埋藏史和生烃史(图5)[1]，可以确定古油藏形成时间为中侏罗世。

表5 准噶尔盆地中部地区烃源岩、沥青和原油生物标志化合物典型参数对比

图5 准噶尔盆地中部地区埋藏史与生烃史

前人[21]研究表明，准中地区车—莫古隆起在演化过程中对腹部油气的运移具有控制作用，油气运移经历了早期古油气藏形成、破坏，晚期油气调整、再充注2个阶段；侏罗纪中期，车—莫古隆起已经形成，其所控制的背斜圈闭、岩性圈闭开始早期充注，形成早期古油气藏；而晚侏罗世—早白垩世的持续抬升，导致古隆起遭受强烈的剥蚀，使隆起核部的古油气藏遭受破坏。

沥青的宏观特征显示，沥青主要沿构造裂缝分布，赋存深度从南到北依次变浅(与准噶尔盆地晚期构造掀斜导致北高南低有关[21])；岩心观察发现裂缝面存在弯曲变形现象，储层岩石变形明显，这些特征均表明，沥青的形成与构造活动有着密切的关系。微观特征显示，沥青本身不发荧光，但是部分沥青样品裂缝中有荧光显示，说明沥青形成后受到晚期油气充注影响。

沥青反射率指示了原油进入三工河组储层到经历最大埋深的演化过程，测得的反射率最高值近似等于三工河组地层演化峰值。因此，结合沥青、油、源分析以及本地区埋藏史(图5)，认为车—莫古隆起形成初期，来自二叠系风城组和下乌尔禾组烃源岩的早期相对低成熟原油，在中侏罗世充注于准中地区三工河组储层，形成早期古油藏；晚侏罗世—早白垩世期间，古隆起形成过程中的抬升，地层遭受强烈剥蚀，古油藏遭受破坏，致使轻烃组分散逸，并伴随强烈生物降解作用形成沥青；之后抬升结束，盆地继续沉降，乌尔禾组烃源岩二次生烃并发生晚期油气充注。受晚期油气充注的影响，使早期形成的沥青具较完整的正构烷烃序列和甾烷显示的高成熟度，与下乌尔禾组烃源岩第二期原油的生标特征相似。

5 结论

(1)研究区三工河组沥青样品分布深度从南到北依次变浅，沥青主要赋存在储层构造裂缝中，含沥青脉岩样发现裂缝面存在弯曲变形，储层岩石变形明显，说明研究区沥青的形成与构造调整有关。沥青反射率测量与拉曼光谱特征均反映沥青成熟度较低，且m/z177图谱上存在25-降藿烷，正构烷烃谱图存在“鼓包”及各峰相对丰度差异大且OEP值小于1，说明沥青是演化程度较低的原油遭受强烈生物降解后形成，为生物降解成因沥青，其也是构造活动破坏古油藏的直接证据。

(2)形成三工河组储层沥青的原油主要来源于风城组和下乌尔禾组的烃源岩，原油为风城组和下乌尔禾组烃源岩早期的排烃产物，但受到下乌尔禾组烃源岩晚期原油充注浸染的影响，使得储层沥青和混源原油一样具有储层原油相似的生标特征。

(3)三工河组沥青样品均为低成熟度，说明其来自烃源岩初期生烃的原油；结合埋藏史和生烃史确定该古油藏成藏时间在车—莫古隆起形成初期(中侏罗世)，并在晚侏罗世—早白垩世随古隆起抬升遭受剥蚀而破坏，在此期间原油轻组分散逸，同时遭受生物降解演化形成固体沥青。早白垩世下乌尔禾组烃源岩生成的晚期油气开始充注后，三工河储层没有再发生强烈构造活动，储层再次埋深，随油气充注最终形成现今油气藏，而且晚期油气的充注对已形成沥青的生标特征造成了影响。