硅酸盐化学风化强度评估的沉积物指标与方法研究进展*

傅寒晶 简 星 梁杭海

厦门大学近海海洋环境科学国家重点实验室，海洋与地球学院 福建厦门 361102

1 概述

化学风化是在地球表生环境下通过一系列化学作用对母岩进行分解改造的过程，长时间尺度的全球气候调控主要依靠硅酸盐化学风化和大气CO2浓度的负反馈机制(Kumpetal.， 2000;Maher and Chamberlain，2014)。大陆硅酸盐化学风化在全球碳循环过程中作为净碳汇，对维持地球长期宜居的自然环境具有重要意义(Olivaetal.， 2003)。当前全球气候变化形势空前紧迫，开展硅酸盐化学风化相关研究可为这一焦点议题提供理论依据。

陆表化学风化的作用对象包括出露的岩石和沉积物，碎屑沉积物的成分和结构会记录相应的化学风化信息。岩石的风化作用早在20世纪初就受到关注，随后表征化学风化强度的指标被接连提出并不断发展。按研究技术和手段可将化学风化指标分为3类： 岩石学和矿物学指标、元素地球化学指标、非传统稳定同位素指标(林春明等，2021)。岩石学和矿物学指标包括沉积物骨架颗粒组成、粉砂级细粒全岩矿物、矿物表面结构特征、黏土矿物组成和晶体结构，其记录了气候主导的化学风化过程的关键信息，能够有效示踪化学风化强度演变(杨作升等，2008;Kamp，2010;Cliftetal.， 2014;Hessler and Lowe，2017)。基于元素迁移性差异的地球化学指标如K/Al、Rb/Sr、αAlNa、化学蚀变指数(CIA)等是接受度最高、运用最广泛的一类指标(Dinisetal.， 2020)。新兴同位素指标如δ7Li、δ11B、δ41K、δ26Mg、δ30Si 等的开发和应用是近年来化学风化强度评估的热门研究方向，具有广阔的应用前景，有待进一步探究(Millotetal.， 2010;Maetal.， 2015;Weietal.， 2015;Tengetal.， 2020)。

众多实例研究表明各类化学风化指标在应用中存在一定问题，在应用过程中需综合考虑选用指标的参数配置和外源性因素如物源供给、水动力分选、成岩蚀变、成土作用、生物利用等对分析结果的干扰(Buggleetal.， 2011;李银川等，2020)。不同类型指标的影响因素和适用条件不同，多指标综合运用、相互验证已经成为化学风化研究的主流趋势(Garzantietal.， 2014;郭望等，2020)。本研究旨在阐明地表化学风化过程的控制因素，归纳表征硅酸盐化学风化强度的常用指标，强调各指标在实际应用中常见的问题，以促进硅酸盐化学风化研究不断向前发展。

2 地表化学风化的影响因素

A—供应限制型化学风化，该类化学风化受限于新鲜物质供应速率，多发育在构造背景相对稳定、地形坡度较小、气候温暖湿润、植被茂密的地区，此处的原位风化剖面所受化学风化作用强，往往发育较厚的土壤层；B—动力限制型化学风化，该类化学风化主要受限于温度和降水，多发育在构造活跃、地形坡度大、气候寒冷干旱、植被较少的高山地区，此处的原位风化剖面所受化学风化作用弱，基岩蚀变程度相对较低图 1 硅酸盐化学风化机制及其影响因素Fig.1 Mechanisms and influencing factors of silicate chemical weathering

化学风化强度和化学风化速率是化学风化研究的主要内容，化学风化强度由化学风化速率与风化持续时间共同定义，体现的是一段时间内区域综合的化学风化程度。地表化学风化过程的控制因素是多元的，主要包括气候、构造、地形、水文特征、植被和岩性(图 1)，上述因素对化学风化的影响程度具有地域性差异。岩石化学风化是在水、酸、空气等介质的作用下将新鲜矿物转化为溶解质和次生矿物的过程。从风化机制上，可将化学风化分为供应限制型和动力限制型。供应限制型化学风化多发生在水热条件良好、土壤层厚度大的地区，化学风化速率的改变主要受控于新鲜物质供给(物理剥蚀)速率(Riebeetal.， 2004)，构造活动增强或地形坡度增大能够加速新鲜岩石的剥蚀，进而增强化学风化作用。但在构造十分活跃的高山地区，物理剥蚀速率高，新鲜物质供给充足，同时，强烈的构造变形缩短硅酸盐矿物与水、酸的反应时间，化学风化由供应限制型转变为动力限制型。此时化学风化速率主要受控于气候因素，增加温度和降水量能够有效增大化学风化强度(Gabet and Mudd，2009;Dixonetal.， 2012;Riebeetal.， 2017)。植被生长是加速化学风化溶蚀基岩的关键生物因素，植物的根系分泌有机酸、蒸腾作用延长水岩接触时间，均能有效促进硅酸盐化学风化(Berner，1997)。

除外在的环境因素外，源岩的结构和矿物组成是影响化学风化作用的重要内因。火成岩中缺乏晶体结构的玄武岩、安山岩等喷出岩比结晶的花岗岩更易风化(解晨骥等，2012;孙明照等，2018)。硅酸盐矿物的抗风化能力与岩浆结晶的先后顺序有关，常见造岩矿物的化学风化顺序与鲍文反应序列相反(Zakharovaetal.， 2007)。同等气候条件下，新鲜硅酸盐矿物的风化先后顺序如下： 橄榄石>角闪石/辉石>斜长石(钙长石>钠长石)>钾长石，结构相似的云母族矿物中白云母的抗风化能力强于黑云母，石英抗风化能力最强(Nesbittetal.， 1996;White and Buss，2014)。除新鲜火成岩外，沉积岩和变质岩会保留前期风化改造的影响，岩石本身在矿物组成和化学组成上呈现较高的成熟度，沉积旋回带来的继承性风化效应和最新的化学风化改造叠加，这在一定程度上会影响化学风化强度的评估(Chesworth，1973)。

3 岩石学矿物学指标

3.1 骨架颗粒组成

A—不同气候条件下的砂质沉积物骨架颗粒(Q-F-L)组成(修改自Kamp，2010)，图中显示随着气候条件变湿热，化学风化强度增大，产生的砂质沉积物中长石含量逐渐减小并不断富集石英； B—矿物蚀变指数MIA配合Q-P-K图解用于表征化学风化强度(修改自Roy et al.， 2013)，沉积物样品骨架颗粒组分投点越靠近石英端元，斜长石、钾长石含量越小，石英含量越大，MIA指数越大，化学风化强度增强图 2 沉积物骨架颗粒组成示踪化学风化强度Fig.2 Framework compositions of sandy sediments for tracing chemical weathering intensity

3.2 粉砂级矿物组成

3.3 矿物表面结构特征

矿物在源汇过程中会经历多次物理作用和化学作用改造，颗粒表面结构能够记录环境变化信息和沉积物风化形成过程(Velbel，2007)。矿物的风化稳定性、晶体结构和所处环境都会影响其表面结构。研究显示新鲜基岩结构致密，矿物表面未经蚀变、光滑均匀，晶体边界无破裂；随风化作用增强，岩石内部结构变得松散，沿斜长石双晶面、晶体边界和矿物核心出现黏土和氧化物蚀变(Hessler and Lowe，2017)。在化学风化程度高的湿热地区，强烈的溶解作用会对稳定矿物乃至超稳定矿物(石英、电石气和锆石等)产生影响。因此，碎屑重矿物的表面结构能够定性反映化学风化强度(Andòetal.， 2012;Lietal.， 2015a)。

图中矿物颗粒均使用偏光显微镜进行鉴定并获取图像，单偏光，照片中线段比例尺均代表长度63 μm图 3 赤道不同流域河砂中角闪石的表面结构特征指示化学风化强度(据Andò et al.， 2012)Fig.3 Visual classification of surface textures in hornblende grains from equatorial river sands in various drainages for indicating chemical weathering intensity (after Andò et al.， 2012)

常见的研究矿物表面结构的方法是使用偏光显微镜或扫描电镜观察晶体表面特征(Garzantietal.， 2013a;Yueetal.， 2019)。Andò等(2012)提出鉴定砂质沉积物重矿物颗粒表面结构特征的图版，定义了5个连续的风化阶段(未风化、侵蚀、蚀刻、深蚀、骨架)，每个风化阶段又根据侵蚀程度分为4个渐进的等级(图 3)。相对而言，较不稳定的重矿物的结构特征区分更明显，链状硅酸盐矿物(辉石和闪石)在低温水解作用下会出现锯齿状边缘、蚀刻坑、凹陷等(Velbel，2007)。在对具有相同风化和搬运过程的复合颗粒(由2种及以上矿物组成)的结构特征进行鉴定时可以观察到明显的选择性风化。同一样品中的同种矿物若出现风化纹理的多峰分布则可能指示着多个风化源，需结合其他信息才能准确再现风化过程。除化学风化外，侵蚀、搬运、沉积和成岩作用，会进一步改变风化颗粒的表面特征，叠加新的纹理，并带着已有的结构特征进入下一个沉积旋回(Velbel and Losiak，2010)。这为使用矿物表面特征重建化学风化历史增添困难，但加强对矿物表面结构的特征鉴定无疑对化学风化强度评估具有良好的辅助作用。

3.4 黏土矿物

黏土矿物是化学风化作用的典型产物，主要包括高岭石(Ka)、绿泥石(Chl)、伊利石(Ill)和蒙脱石(Sm)。高岭石是在潮湿气候酸性介质中由长石、云母和辉石受强烈淋滤分解形成(Garzantietal.， 2014;Dinisetal.， 2020)。绿泥石是在化学风化受抑制、弱淋滤作用的碱性环境中形成，主要来源于低级变质岩和铁镁质岩石，通常在冰川或干旱地区的土壤和沉积物中富集(汤艳杰等，2002)。伊利石是在干旱寒冷的弱淋滤、弱碱性环境下，由长石、云母等铝硅酸盐矿物风化脱钾形成(Galn and Ferrell，2013;靳华龙等，2019)。伊利石和绿泥石往往指示较差的水热条件(低温干旱)和较强的物理风化(方谦等，2018)。蒙脱石是由变质岩中的富铁镁钙矿物在化学风化早期形成，季节性干湿交替的气候、中等化学风化程度以及排水不畅的盆地环境都有利于生成蒙脱石。此外，火山物质在碱性介质中也会蚀变为蒙脱石(Garzantietal.， 2013a;曾蒙秀等，2014;Pangetal.， 2018)。

沉积物中的黏土矿物按成因可分为碎屑黏土和自生黏土，碎屑成因的黏土矿物在经历多个源汇过程后汇集在沉积区，其矿物组成与含量变化记录的是流域的整体风化情况，是源区、搬运途径和沉积区风化信号的综合，但自生黏土矿物(湖相、海相)多反映沉积区原位的气候变动(Liuetal.， 2010)。当研究区物源输入对黏土矿物的影响大于气候时，黏土矿物指标指示化学风化强度的可靠性会降低(方谦等，2018)。此外，黏土矿物如蒙脱石和高岭石在成岩过程中会转变为伊利石和绿泥石，随埋藏深度的增加，高岭石、蒙脱石、伊蒙混层矿物会逐渐减少，蒙脱石的成岩伊利石化要求埋藏深度大于1500 m，转变压力900～920 kg/cm2，转变温度100～140 ℃(Songetal.， 2018)，在成岩过程中发生的变质作用也会影响伊利石结晶度和化学指数(靳华龙等，2019)。因此，确定化学风化强度需要综合运用多种黏土矿物指标并充分考虑物源、水动力分选以及成岩作用的影响。

4 元素地球化学指标

4.1 主量元素

基于沉积物主量元素地球化学的双元素指标(如Al2O3/SiO2、K/Al、Na/Al)和多元素指标是化学风化强度定量分析最常用的指标。早期的主量元素化学风化指标(见表 1，7～16号指标)适用范围较窄，在近年来的风化研究应用中已较为少见(Gupta and Rao，2001;Duzgoren-Aydin，2002;Price and Velbel，2003)。鉴于该类指标数量众多，仅具体阐述部分应用广泛的指标(各指标公式详见表 1)。长石作为重要的造岩矿物，占据上地壳体积60%以上，硅酸盐风化过程主要由长石的蚀变程度来表征。化学蚀变指数(CIA)、斜长石蚀变指数(PIA)和化学风化指数(CIW)，这3个指标都是基于长石风化蚀变过程中易迁移的碱金属元素氧化物K2O、CaO、Na2O和残留物中难迁移的Al2O3的摩尔百分数比值来表征化学风化强度。

表 1 主量元素化学风化指标综合表Table 1 Comprehensive summary of major elemental indicators of chemical weathering intensity

A—CIA指数及 A(Al2O3)-CN(CaO*+Na2O)-K(K2O)图解，据Nesbitt和Young，1984;Fedo等， 1995。线段①是理想化学风化趋势线，②③表示发生钾交代作用，②代表斜长石转变为钾长石，对CIA计算值不产生影响，③是黏土矿物的伊利石化，会导致CIA计算值明显降低，④表示经过钾校正之后CIA值回升。红点及黑点分别代表正常风化过程及发生钾交代时的元素特征。B—利用A-CN-K图解校正水动力分选导致的粒度效应(修改自Jian et al.， 2013)，受水动力分选影响，同一剖面相邻采样点的泥岩较砂岩普遍具有更高的CIA值。通常研究中会使用泥岩的CIA值来评估源区风化条件而非砂岩，因此需对砂岩结果进行校正，将砂岩样品的投点和A端的连线与理想风化趋势线交点处的CIA值作为校正后的CIA值(图中除粒度影响外，也存在钾交代，一并校正)。Ka： 高岭石，Chl： 绿泥石，Gi： 三水铝石，Sm： 蒙脱石，Ill： 伊利石，Mu： 白云母，Pl： 斜长石，Kfs： 钾长石图 4 利用A-CN-K图解表征化学风化强度(A)和消除粒度效应的校正方法(B)Fig.4 Application of A-CN-K plot in evaluating chemical weathering intensity(A) and calibration method to eliminate grain size effects(B)

Nesbitt 和 Young(1982)定义了CIA，公式(表 1)中CaO*为硅酸盐矿物中的CaO，常采用酸溶法或使用McLennan(1993)提出的CaO-Na2O转换计算法排除非硅酸盐矿物(碳酸盐、磷酸盐)中的CaO获取CaO*值(李徐生等，2007;Shao and Yang，2012)。CIA值与化学风化强度正相关，结合A-CN-K图解(Al2O3-CaO*+Na2O-K2O)(图 4-A)，可以有效观测化学风化趋势，校正钾交代引起的CIA值偏差，反映源岩组成，是表征硅酸盐化学风化程度的理想指标(Nesbitt and Young，1984;冯连君等，2003)。考虑到钾离子在化学风化过程中地化行为不一致，强风化时多淋滤迁移，弱风化时多吸附保留，Harnois(1988)在CIA的公式基础上删除钾元素并提出了CIW。但CIW并不适合钾长石含量高的样品，富钾岩石不论风化与否都会产生较高的CIW值。于是，Fedo 等(1995)在CIA的基础上再次修改并提出PIA，用于表征斜长石的化学风化蚀变程度。后续还提出了蚀变化学指数(CPA)(Buggleetal.， 2011)和CIX指数(Garzantietal.， 2014)用于降低钾交代和碳酸盐矿物给化学风化评估带来的不确定性。上述化学风化指标都是在花岗岩基底的风化剖面研究中提炼出来，Babechuk等(2014)提出了铁镁质蚀变指数(MIA)用于量化铁镁质基底风化剖面的化学风化强度，并将其分为适用于氧化环境的MIA(O)和适用于还原环境的MIA(R)，MIA可以结合Al-Fe-Mg-Ca-Na-K图解使用。

WIP、CIA、CIW、PIA等虽然具有高风化敏感性，在应用时仍存在一定限制。首先是指标中元素的地球化学行为和赋存矿物类型造成的限制，如使用碳酸盐相关元素Ca、Mg和Sr时，需要消除碳酸盐动力学对硅酸盐化学风化强度评估的干扰；Rb、Ba和K等离子半径大的元素易溶也易吸附于黏土矿物，使用时需注意元素在整个化学风化过程中行为是否一致(Buggleetal.， 2011)。其次，当剖面经历的化学风化程度非常高时，沉积物中可能会含有大量氧化物(sesquioxides)，改变风化剖面中Al2O3、Fe2O3、MgO、K2O和TiO2的理想分布规律，在没有野外调查和岩石学手段辅助的情况下使用大部分指标得到的结果都会导致误判(Duzgoren-Aydinetal.， 2002;Price and Velbel，2003)。河流和湖泊沉积物CIA指示的化学风化强度通常是长时间尺度流域综合的风化情况(原位风化研究除外)(Shao and Yang，2012)。使用这些指标无法进行实时的化学风化强度监测，并且在使用过程中要排除源岩、粒度差异和成岩钾交代等的影响(徐小涛和邵龙义，2018)。

4.2 微量元素

表 2 稳定同位素化学风化指标公式Table 2 Formulas of stable isotopic chemical weathering indicators

αNa=(Sm/Na)sample/(Sm/Na)UCC

(1)

使用αE评估化学风化程度可以减小源岩、沉积旋回的影响。考虑到Ti、Sm、Nd、Th等元素主要赋存在重矿物(独居石、钛铁矿、金红石)中，而重矿物优先富集在砂质沉积物中，为减少水动力分选的干扰，Garzanti 等(2013b)选择Al元素作为不易迁移元素，重新定义了αAlE：

αAlE=(Al/E)sample/(Al/E)UCC

(2)

5 非传统稳定同位素

近年来，随着地球化学分析设备的快速发展，化学风化研究中基于水体和沉积物的非传统稳定同位素指标逐渐兴起，文中关注沉积物同位素指标的应用。碎屑沉积物的Sr-Nd同位素组成(87Sr/86Sr和εNd)常被用于探讨大流域范围的化学风化强度变化和全球性气候事件(Miriyalaetal.， 2017)，实例研究背景宏大，分辨率不高，故在此不作具体展开。着重关注δ7Li、δ11B 、δ41K、δ26Mg和δ30Si 的发展和应用，指标具体信息见表 2。

5.1 锂同位素δ7Li

5.2 硼同位素 δ11B

5.3 钾同位素δ41K

钾是组成上地壳岩石的主要元素(1.81%wt)，主要赋存在硅酸盐矿物如钾长石、白云母、伊利石中(Rudnick and Gao，2014)，具备分布范围广、化学活性强等特点。钾同位素在低温水岩作用即可显著分馏，是示踪硅酸盐化学风化过程的理想之选(Lietal.， 2019a;Tengetal.， 2020)。在硅酸盐风化过程中，由于钾在液相和矿相中的化学键能差异，轻钾同位素39K倾向于以表面吸附或晶格结合的形式保留在次生矿物中(伊利石δ41K值比钾长石低0.3‰)，而重钾同位素41K则释放到水溶液中(Santiago Ramosetal.， 2018; Lietal.， 2019b;Zengetal.， 2019)。风化剖面钾同位素分馏程度主要由化学风化强度和物质形成过程共同控制(黄土剖面： -0.58‰～-0.35‰；页岩剖面： -0.69‰～-0.08‰)，黄土主要由物理剥蚀和风力搬运堆积形成，页岩则要经过化学蚀变、搬运、沉积成岩等更为复杂的过程(Huangetal.， 2020;王昆等，2020)。对于典型的受化学风化主导的花岗岩风化剖面，其δ41K值变化范围大并与黏土矿物含量耦合(Tengetal.， 2020)。需要注意的是，钾是生物敏感元素，钾的生物利用会改变土壤或沉积剖面中的同位素分馏，在使用δ41K 表征化学风化强度时要考虑生物因素的影响(Lietal.， 2016;Chenetal.， 2020a)。关于钾同位素的分馏机制，目前仍有较多不确定性亟待完善。

5.4 镁同位素δ26Mg

镁广泛分布在水圈、岩石圈和生物圈中，其同位素在低温水岩作用中即可发生明显的质量分馏，镁无价态变化，分馏不受氧化还原条件影响(闫雅妮等，2021)。硅酸盐化学风化会导致较大的镁同位素分馏，在风化过程中基岩向流体释放轻镁同位素24Mg， 保留重镁同位素26Mg(Liuetal.， 2014)。风化残留物的δ26Mg值与化学风化强度正相关(Chenetal.， 2020b)。成岩和低级变质作用对碎屑沉积物的δ26Mg 值影响较小(Huangetal.， 2016)。镁以结构态和交换态2种形式赋存在矿物中，结构态镁(26Mg)位于矿物晶体的八面体结构中，交换态镁(24Mg)则以离子形式吸附在黏土矿物层间或表面(闫雅妮等，2021)。化学风化过程中原生矿物(辉石、角闪石、黑云母)溶解释放24Mg进入水体，次生矿物对风化残留物δ26Mg值的影响取决于矿物的种类，伊利石、蒙脱石和绿泥石倾向于保留26Mg，而蛭石和高岭石倾向于保留24Mg(Opfergeltetal.， 2012;Maetal.， 2015)。除黏土矿物种类外，应用镁同位素示踪化学风化强度时，也需要注意物源输入和搬运途径的影响，当物源掺入风成沙等弱风化物质，或表层沉积物的风尘搬运和水流运移优先带走富26Mg 的黏土时，都会导致δ26Mg 值偏小(Huetal.， 2017;Breweretal.， 2018)。δ26Mg在黄土—古土壤剖面的应用需格外注意富24Mg的自生碳酸盐矿物对化学风化强度评估的干扰(Wimpennyetal.， 2014)。镁同位素会在植物体内分馏，植物根系富集26Mg，叶片和枝条富集24Mg，与植被生长相关的镁循环也会改变表层土壤中的δ26Mg 值(Maetal.， 2015;刘金科和韩贵琳，2019)。诸多研究表明镁同位素对硅酸盐化学风化具有高敏感性，后续仍需加强次生矿物种类和植物生长过程对镁同位素分馏影响的研究，进一步完善其作为化学风化强度指标的机理。

5.5 硅同位素 δ30Si

硅是构成造岩矿物的关键元素，硅同位素分馏主要发生在岩石形成、水岩反应和生物过程中(Opfergelt and Delmelle，2012)。粉砂级沉积物中的δ30Si 值与上地壳硅同位素组成相似，黏土中的δ30Si 值变化范围较广，与研究区气候条件尤其是温度具有良好相关性，常被用于示踪流域硅酸盐化学风化(Bayonetal.， 2018)。化学风化形成次生黏土矿物和铁氧化物时优先结合轻硅同位素28Si，将重硅同位素30Si排放到水溶液中(Hughesetal.， 2013)。在应用δ30Si 指示化学风化强度时，需要注意以下几点： (1)碎屑沉积物中石英和原生硅酸盐矿物与次生黏土矿物的比例会影响δ30Si 的值(Opfergelt and Delmelle，2012)。(2)在动力限制型化学风化主导的高山地区，硅同位素的分馏程度微弱，干冷缺氧环境导致次生矿物30Si偏正，难以利用硅同位素示踪化学风化强度(Bayonetal.， 2018)。(3)源岩类型和沉积旋回会改变细粒沉积物的硅同位素组成(Dingetal.， 2011)。(4)热带高风化地区土壤中的硅同位素组成也会受到生物硅循环的影响，如含硅生物及组成(硅藻、海绵骨针、硅鞭藻、放射虫)的生物矿化作用、高等植物利用水体中的溶解硅并富集轻硅同位素形成植硅体等(Baronasetal.， 2020)。

6 沉积物化学风化强度指标应用的外源干扰因素

化学风化作为沉积源汇体系中的重要一环，与源岩剥蚀、搬运、沉积成岩和再旋回等过程密切相关。不考虑指标本身的参数设置优劣，文中介绍的基于沉积物岩石学、矿物学、地球化学的指标在实例应用中都会受到外源信号的干扰。

1)岩性。源岩性质对特定化学风化指标应用的影响主要来源于结晶岩的原生矿物种类和含量差异、沉积岩或变沉积岩的风化继承性、多源供给引起的碎屑矿物组分的混合和改变(Lietal.， 2012;Garzanti and Resentini，2016;Amireh，2020)。

2)水动力分选。在碎屑颗粒搬运过程中，黏土矿物及云母类矿物富集于泥级沉积物中以悬浮态搬运，石英、长石和岩屑倾向于在砂级沉积物中以底负载形式搬运，锆石等重矿物多赋存于粉砂—细砂级沉积物中(Suetal.， 2017;杨江海和马严，2017)。矿物在不同粒级沉积物中的富集导致化学元素也呈现相似规律，大部分主微量元素(如Al、Fe、Mn、Mg、Ca、K、P、Rb、Ni、V、Sc、Ga、Pb、Cu、Y)趋于在细颗粒沉积物中富集，赋存在石英和重矿物中的Si和高场强元素(U、Th、Zr、Hf)则相反(邵菁清和杨守业，2012;Pangetal.， 2018)。因此，使用主微量元素和同位素指标对具有相同化学风化背景的沉积物进行分粒级测试得到的化学风化强度会因粒度差异出现不一致(Xiongetal.， 2010)。

3)成岩作用和再旋回作用。成岩过程中黏土矿物的溶解蚀变(高岭石和蒙脱石的伊利石化)和晶体结构转变，会削弱黏土矿物指标的风化表征意义(Fedoetal.， 1995;曾蒙秀等，2014)。再旋回的沉积物会保留前期风化形成的矿物组合和颗粒表面结构特征，伴随着石英稀释效应，增加了运用骨架颗粒、矿物表面结构特征和地化指标示踪近期化学风化强度的难度(Guoetal.， 2018)。

4)元素垂向淋滤、成土作用和生物利用。这三者对化学风化指标应用的影响主要体现在原位风化剖面研究中(Meietal.， 2021)。活跃、复杂的生物地球化学交互作用发生在剖面表层的沉积物和土壤中，包括元素和同位素的生物利用过程、物理淋滤、黏土矿物的吸附解析、不同类型氧化物的生成等，给利用地化指标表征化学风化强度带来更多不确定性。

图 5 外源因素影响化学风化强度指标应用图示Fig.5 Diagram showing external factors affect application of chemical weathering intensity indicators

针对上述问题也有相应的解决方案和改进方法。以常见指标CIA为例，样品选择粒度相近的细粒沉积物，并配合粒度敏感指标如Al/Si、Ti/Al、 Zr/Rb和Zr/Al2O3等共同使用，可以有效地降低水动力分选带来的影响(Liangetal.， 2013;Pangetal.， 2018;Greber and Dauphas，2019)。结合物源分析方法如岩石薄片、重矿物分析、Q-F-L物源判别图、微量元素二元图(如Zr/Sc-Th/Sc图解)、REE特征、成分变异指数(ICV)等可以获取源岩改变以及再旋回作用的信号(Coxetal.， 1995;徐亚军等，2007)。当CIA指标指示的化学风化强度结果已经出现粒度效应时，可以尝试运用A-CN-K图解进行校正(图 4-B；Nesbittetal.， 1996;Jianetal.， 2013)。成岩作用的影响可以通过观察矿物的微观特征、A-CN-K图解和黏土矿物随埋深的变化进行判断(Fedoetal.， 1995)。只有结合多种化学风化强度指标并综合运用其他领域的研究手段才能有效提升化学风化强度评估的准确度。此外，还应强调的是，岩石学和矿物学指标，如砂质沉积物的骨架颗粒组成、重矿物结构特征，多用于定性分析；基于XRD分析的黏土矿物和粉砂级细粒全样矿物的相对含量属于半定量测定。由于定性和半定量指标较宽泛的误差值范围，在运用过程中应更多地关注变化趋势而非绝对数值。除了改进传统化学风化强度指标外，加快开发稳定同位素指标并完善其分馏机理也有望推进化学风化强度的准确量化发展。

7 总结与展望

系统总结了基于沉积物的示踪硅酸盐化学风化强度的各类指标，除常用的主微量元素和黏土矿物指标外，砂质沉积物骨架颗粒组成和重矿物表面特征能直观有效地反映沉积物经化学风化改造后在成分和结构方面的变化特征，在今后的研究中值得更多关注。同位素在化学风化领域的应用尚处于探索阶段，对特定同位素分馏机制的探讨仍有较大的发展空间。考虑到全球范围内实例研究的复杂性以及源汇系统中多种过程的影响，综合运用多指标评估化学风化强度已成主流趋势。从岩石学、矿物学和地球化学角度综合评估化学风化强度可将宏观与微观有机结合，有效提升化学风化强度评估的准确度。今后仍需加强对化学风化强度示踪过程中常见干扰的规避和校正方法的研究。

致谢两位审稿专家在文章评审过程中提出了宝贵的建设性修改意见，在此向他们致以衷心的感谢!