中子源强度基准装置

张 辉， 龚晓明， 张亚楠， 樊 成

(中国计量科学研究院，北京100029)

1 引 言

中子源强度基准(基准编号：GJJ(射)0401)复现、保存的物理量是中子源强度，现称为中子发射率，即单位时间内中子源(指放射性核素中子源)向4π立体角方向发射的中子数[1]，单位是s-1。基准于1965年开始研制，1972年通过鉴定，1985年批准为国家基准(基准证书编号：国基证[2017]第102号，原国家质检总局2017年重新颁发)，该基准是现有3项中子计量国家基准之一，保存于中国计量科学研究院。中子发射率是中子物理研究及核电、石油测井、钢铁、农业和医学等中子应用领域必须确定的参数；同时放射性核素中子源是中子防护和监测仪表检定、校准和测试最常用的中子源，其中子发射率必须经中子源强度基/标准校准[2～3]。因此中子发射率是中子物理研究、应用和中子计量重要的基础参量之一，国际计量局(BIPM)将中子发射率比对列为中子计量的国际关键比对。

2 测量方法

中子发射率的绝对测量方法包括伴随粒子法、负源法和积分法。

伴随粒子法是利用某些核反应在产生中子的同时也产生容易进行绝对测量的带电粒子(称为伴随粒子)的现象，通过对单位时间内产生的伴随粒子进行绝对测量进而确定产生的中子数。该方法的主要优点是测量结果不依赖于有关核反应截面。

负源法是将中子源两次置于足够大并含有放射性指示剂的慢化剂中。第一次慢化剂中不放置外加的吸收体(即负源，通常采用金粉)，中子源发出的中子几乎全部被慢化剂吸收，慢化剂中指示剂的饱和活化强度为N1；第二次在慢化剂中加入吸收体，这时除慢化剂外新加入的吸收体也吸收中子，因此指示剂的活化强度降低为N2。由N1和N2就可以得到吸收体俘获的中子份额k：

(1)

如果能够测量吸收体单位时间吸收的中子数Qab，则中子源强度Q为：

Q=Qab/k

(2)

积分法是将中子源放在足够大的慢化剂中，使得中子源发射的中子全部被慢化并吸收，当中子发射和吸收达到平衡时，中子在慢化剂中形成一定的空间分布，且中子的发射率等于慢化剂对中子的吸收率。通过测量中子在整个慢化剂空间中的绝对分布或是慢化剂对中子的吸收率，则可以确定中子源的中子发射率。积分法包括几何积分法(空间积分法)、机械积分法和物理积分法。

由于设备相对简单，测量不确定度可小于1%，锰浴法成为测量中子源中子发射率最常用的方法，锰浴法属于物理积分法。锰浴法采用MnSO4水溶液作为慢化剂，Mn作为指示剂。置于硫酸锰水溶液中的放射性核素中子源发出的快中子经过溶液慢化后被55Mn俘获生成56Mn，56Mn经过β衰变(分支比100%)后跃迁至56Fe的激发态，然后发出846.76 keV至2.66 MeV的γ射线返回56Fe的基态，半衰期(T1/2)为(2.578 78±0.000 46) h[4]。当中子源置于硫酸锰水溶液中心足够长的时间后(不少于10个56Mn的半衰期)[5]，55Mn俘获热中子产生的56Mn的产生率等于56Mn的衰变率，即56Mn的放射性达到饱和，此时溶液中56Mn的数目将保持不变。56Mn的饱和放射性与被测中子源的中子发射率成正比，通过测量56Mn衰变产生的γ射线即可确定56Mn的数目进而获得被测中子源的中子发射率，但中子源发射的中子除一部分慢化后被55Mn俘获外，还有如图1所示的其它反应和事件发生[6],因此为获得准确的中子发射率需要进行必要的修正，中子发射率Q的计算见式(3)[7～8]。

或

(3)

式中：A为被测中子源引起的56Mn饱和活化计数；ε为锰浴系统的γ测量效率；L为中子从锰池边界泄漏的份额；O为溶液中氧和硫与快中子作用造成快中子损失的份额；S为中子源及固定容器对热中子吸收的份额；f为溶液中55Mn俘获热中子的份额。

图1 锰浴法测量示意Fig.1 The schematic of manganese bath method

3 基准装置

中子源强度基准装置(以下简称锰浴装置)建成后经过2次改造，主要改进如下：锰池由圆柱形改为球形，γ探测器由盖格计数管改为NaI晶体，测量方式由离线测量改为在线测量，基准中子源由226Ra-Be中子源改为241Am-Be中子源。目前基准装置由不锈钢球形锰池、MnSO4溶液及循环管路、双路γ测量系统和屏蔽铅室组成，见图2。

图2 锰浴装置示意Fig.2 The schematic of Mn-bath system

锰浴装置采用不锈钢球作为锰池，相比于其它形状的锰池，球形锰池更能保证MnSO4溶液混合的均匀性,比活度最大,中子逃逸最小，并且有利于修正和计算。为保证置于锰池中心的被测中子源发射的快中子能够充分慢化并减少中子逃逸，锰池半径应远大于MeV级中子的慢化长度[9]，但比活度又反比于锰池半径的立方；因此锰池尺寸的选择是减少逃逸中子份额和获得最大比活度的折中考虑，锰池直径通常在98～129 cm的范围内[10]。为实现在线测量，锰池安装了由不锈钢管、阀门、泵和流量计组成的溶液循环系统，测量过程中锰池内的溶液通过循环系统流经测量室后再回到锰池，溶液的循环也进一步改善了溶液的均匀性。由于锰池中盛有腐蚀性较强的MnSO4溶液，为保证使用寿命并防止溶液混入杂质，锰池(包括溶液流经的所有部位)须采用耐腐蚀材料。

如图3所示，锰浴装置的γ测量系统由NaI γ射线测量组件、放大单元、脉冲信号成形和采集单元组成。根据测量信号的情况，为提高信噪比，并保证适当的探测效率，NaI晶体尺寸为φ40 mm×40 mm，能量分辨率>6%。为降低NaI晶体温度效应和放大单元增益漂移对脉冲计数测量结果的影响，根据测量饱和活化计数的特点，在传统射级跟随器基础上增加了反馈电路，使得光电倍增管的输出信号幅度接近饱和，提高了该系统测量效率的稳定性。2017年至2019年利用Am-Be中子源(编号AB3001)对锰浴装置饱和计数稳定性进行了连续监测，以不同时间饱和计数的平均值计算相对标准偏差结果作为稳定性评价指标，稳定性分别为0.20%(探测器编号3023)和0.24%(探测器编号3024)，结果见图4。为提高测量系统可靠性以及获得更高的总计数，γ测量系统采用了2套独立的γ测量系统的冗余设计。为减少辐射本底和噪声对γ测量系统的影响，γ测量系统的探测器和测量室被放置在厚度为10 cm的铅室内，同时，为避免锰池泄漏的中子影响测量结果，γ测量系统和锰池分别放置在两个房间内，中间隔墙厚度为60 cm。

图3 基准装置γ测量系统示意Fig.3 The schematic of gamma measurement system of the primary standard

图4 锰浴装置稳定性测量结果Fig.4 The stability of Mn-bath system

4 测量与国际比对

γ测量系统的测量效率ε和MnSO4溶液的氢锰核子数之比(NH/NMn)是锰浴法绝对测量中子源中子发射率首先需要确定的2个参数。利用金属55Mn在中国原子能科学研究院微型反应堆中辐照获得活度约为107Bq的56Mn样品，然后将样品溶于硫酸溶液中制成液态标准源。随后溶液被分为两部分，一部分用于制作4 π β-γ(符合测量定值用的薄膜源)，其余部分倒入锰池中，经搅拌均匀后测量计数率。将γ测量系统的计数率测量结果和4 π β-γ符合方法的测量结果反推至相同的参考时刻即可获得γ测量系统的探测效率。通过烘干法和密度法相互验证给出MnSO4溶液的质量浓度Cm可以获得NH/NMn(计算公式见式(4))，在此基础上进而确定泄漏中子、氧硫俘获快中子、源自吸收和锰俘获热中子份额等修正参数。

(4)

2009年锰浴装置完成技术改造，其参数见表1。为验证改造效果，2010年参加了BIPM组织的中子发射率国际比对(BIPM CCRI(III)-K9.Am-Be.1)，为将比对结果与CCRI(III)K9.Am-Be(1999—2005)的结果链接，特邀请英国国家物理研究所(NPL)作为主导实验室参加，比对采用中国计量科学研究院的Am-Be中子源(编号：AB3001)。比对过程中，在不同时间测量了4组比对中子源的饱和活化计数和4组本底计数，为减小计数测量结果的统计涨落，饱和活化计数每组测量10次，单次测量时间1000 s，本底计数每组测量7次，单次测量时间2000 s。除饱和活化计数率和本底计数率由γ测量系统测量外，溶液中氧和硫与快中子作用造成快中子损失的份额O、中子从锰池边界泄漏的份额L和中子源及固定容器对热中子吸收的份额S等3项修正系数通过MCNP模拟计算获得[11～15]，模拟采用的中子反应截面数据选自ENDF/B-7评价库，溶液中55Mn俘获热中子的份额f通过式(5)计算。比对结果见表2。

表1 锰浴装置参数Tab.1 The parameters of Mn-bath system

表2 比对中子源中子发射率结果Tab.2 The result of neutron source emission rate of comparison

(5)

根据锰浴法中子源中子发射率的测量方法及计算公式，测量结果的不确定度主要来自饱和活化计数、本底计数、效率刻度和溶液浓度等测量和MCNP计算。不确定度分析结果见表3。

表3 中子发射率比对结果不确定度评定Tab.3 The uncertainty analysis of the result of the comparison of neutron emission rate

比对结果于2109年通过了BIPM中子计量咨询委员会(CCRI(III))的确认，最终比对结果见表4，由该结果推算出中国计量科学研究院在1999年至2005年举行的CCRI(III)-K9 Am-Be比对的结果及其它参比实验室的结果[16],见表5。

表4 CCRI(III)-K9.AmBe.1(2010)比对结果Tab.4 The results of CCRI(III)-K9.AmBe.1

表5 CCRI(III)-K9.Am-Be(1999—2005)比对结果

5 总结与讨论

基于锰浴法建立的中子源强度基准实现了放射性核素中子源中子发射率的绝对测量，可以开展中子发射率的量值传递，为中子研究与应用单位以及中子源生产单位提供计量服务。通过国际比对表明该基准装置的测量能力与国际水平相当，为实现中子发射率的测量结果国际互认提供了技术依据。由于辐射条件和放射源管理的限制，采用制备56Mn标准源刻度锰浴装置γ探测效率的方法具有一定困难，将来可以开展液闪三管符合(TDCR)方法研究，通过在锰浴装置加装TDCR装置直接测量被测中子源产生的56Mn予以解决。另外被测中子源能谱直接影响修正参数的结果，目前直接采用ISO 8529.1给出的中子源能谱与实际能谱存在一定差异，同时中子源能谱随时间也会发生变化，为提高中子发射率测量的准确度，需要继续开展中子能谱的测量和模拟技术研究。

6 致 谢

感谢中国原子能科学研究院刘毅娜、李春娟和王志强在锰浴装置改造和中子发射率比对中给予的支持与帮助，同时感谢BIPM的Dr. Penelope Allisy Roberts和英国NPL的Dr. Neil J. Roberts提供的比对支持。