钱家店铀矿床含矿建造后生改造作用探讨:来自蚀变特征及地球化学的证据

单芝波, 雷安贵, 杨光达, 杨松林, 昝国军, 魏 达, 付 永, 朱世娇, 巩伟明

钱家店铀矿床含矿建造后生改造作用探讨:来自蚀变特征及地球化学的证据

单芝波*, 雷安贵, 杨光达, 杨松林, 昝国军, 魏 达, 付 永, 朱世娇, 巩伟明

(辽河油田 勘探开发研究院, 辽宁 盘锦 124010)

基于开鲁盆地钱家店铀矿床含矿砂岩的偏光显微镜、扫描电子镜显微镜下观察以及元素地球化学分析, 探讨了该砂岩型铀矿的形成过程。镜下观察结果显示, 该矿床矿石中存在5种矿物蚀变作用类型: 高岭石化、褐铁矿化、碳酸盐化、重晶石化和水云母化; 钻孔伴生元素特征表明, 钱家店部分铀矿体在初次形成后, 可能又遭受后期流体叠加改造作用; 元素迁移特征表明, 矿区总体可能经历了两期不同性质的成矿流体, 前期流体导致矿化砂岩的形成, 后期流体在此基础上叠加改造, 使铀再次富集成高品位铀矿石。综合前人研究资料, 认为钱家店铀矿床经历三阶段成矿流体作用: 第一阶段为同生沉积铀成矿; 第二阶段为油气/热液改造叠加成矿; 第三阶段为层间氧化铀成矿。

姚家组; 地球化学; 伴生元素; 后生改造; 钱家店铀矿床

0 引 言

钱家店铀矿床为特大型可地浸开采砂岩型铀矿床。关于该矿床成矿条件、成矿规律以及成矿模式的研究, 前人已做过较多工作[1–12], 同时取得了一系列的研究成果, 认为该矿床存在多期铀成矿作用, 并且在同生沉积和层间氧化成因方面形成了一定的共识, 而对于构造、油气和热液作用后期成矿成因仍存在明显的争议[3,5,7,8,13–15]。

鉴于此, 本文首次从蚀变岩石学及元素地球化学角度出发, 并结合前人的研究资料, 阐明该矿床铀矿石中矿物蚀变类型, 为该铀矿床成因研究提供矿物学方面的约束; 引入低温地球化学中流体地球化学来研究铀成矿作用中元素迁移、富集变化规律, 克服以往研究中简单的元素含量对比为主的研究方法, 采用更能反映元素化学迁移实质的比值相关研究为主, 力求定量研究铀成矿作用中元素迁移、富集变化规律和机制, 探讨后生改造作用对铀成矿的影响, 以为深入揭示钱家店地区的铀成矿机理提供依据, 同时亦为当前可地浸砂岩型铀矿找矿工作提供有益的指导。

1 地质背景

开鲁盆地位于松辽盆地的西南部(即原松辽盆地西南隆起)。钱家店凹陷位于开鲁盆地的东北部, 呈北东‒南西向带状展布, 长约 100 km, 宽约 9～ 20 km, 面积 1280 km2(图1)。钱家店凹陷同开鲁盆地一样经历了早白垩世断陷、早白垩世末抬升剥蚀、晚白垩世坳陷及末期的构造反转、抬升剥蚀４个阶段[16–17]。

图1 开鲁盆地内部构造单元与断裂分布(据聂逢君等[11]修改)

(a) 研究区位置简图; (b) 开鲁盆地构造简图

研究区内出露的地层自下而上为上白垩统青山口组(K2)、上白垩统姚家组(K2)、上白垩统嫩江组(K2)和第四系(Q), 缺失四方台组–古近系。姚家组是本区的主要含矿层位, 青山口组为次要含矿层位。青山口组以紫红色泥岩和紫红色、细砂岩为主, 局部夹紫红色粉砂质泥岩和灰色泥岩, 与上覆姚家组呈平行不整合接触关系。姚家组可以分为两段: 姚下段以浅灰色细砂岩、浅红色细砂岩为主, 夹灰色泥岩、紫红色泥岩, 厚60～80 m; 姚上段以浅灰色细砂岩、浅灰色含泥砾细砂岩为主, 夹紫红色、浅灰色泥质粉砂岩, 厚65～90 m, 与上覆嫩江组呈整合接触关系。嫩江组上部以灰色泥岩为主, 夹浅灰色泥质粉砂岩; 下部以浅灰色细砂岩为主, 夹浅红色泥岩、浅红色泥质细砂岩, 厚150～210 m, 与上覆新生界呈角度不整合接触关系。第四系由灰黄色表土层和灰黄色砂砾层构成, 厚约110 m。钱家店铀矿床产于上白垩统姚家组中[5]。

2 样品情况与测试分析

研究样品均采自钱家店铀矿床上白垩统姚家组赋矿砂岩。偏光显微镜下鉴定和样品的扫描电子显微镜测试工作在西北大学地质学系实验室进行, 将岩石样品经处理后磨制成薄片, 在偏光显微镜下观察矿物形态, 采用仪器为尼康偏光显微镜(ME600POL),主要观察样品中矿物组成、结构构造和矿物组合; 扫描电子显微镜为Quanta 200, 实验条件为电压20 kV。主量元素和微量元素及稀土元素分析均在核工业北京地质研究院分析测试研究所完成, 主量元素在飞利浦PW2404 X射线荧光光谱仪上完成, 依据GB/T 14506.28–93硅酸盐岩石化学分析方法X射线荧光光谱法测定主量元素含量, 相对偏差优于5%。微量元素和稀土元素依据DZ/T 0223–2001电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)方法通则, 在Finnigan MAT的HR-ICP-MS (ElementⅠ) 上进行, 溶样和分析流程采用Qi.[18], 分析精度优于3%。

对6口井119件铀矿石及围岩样品测定U、Se、V、Re和Mo的含量, 测试单位为核工业二〇三研究所, 其中U 含量测试仪器为MUA型激光荧光仪(核工业北京地质研究院制造) , 检测方法依据EJ/T 550–2000; Se含量测试仪器为AFS-230E (海光制造), 检测方法依据EJ/T754-1993; V含量测试仪器为AxiosX射线光谱仪(荷兰帕纳科制造), 检测方法依据DZ/T 0279.1–2016; Re和Mo含量测试仪器为XSERIES2型ICP-MS (ThermoFisher)制造, 检测方法依据DZ/T14506.30–2010。

3 蚀变矿物学

3.1 蚀变矿物类型

通过系统的偏光显微镜及扫描电子显微镜观察发现, 在钱家店铀矿床不同类型砂岩中存在5种矿物蚀变作用类型: 高岭石化、褐铁矿化、碳酸盐化、重晶石化和水云母化, 以低温热液蚀变为主。

3.1.1 高岭石化

矿区姚家组砂岩中普遍发育高岭石化, 在显微镜下为细小的鳞片状集合体, 正低突起, 干涉色为一级灰白色, 以交代砂岩填隙物及碎屑颗粒石英的形式出现(图2a)。在扫描电子显微镜下呈现两种形式: 一种为分布在砂岩粒间孔隙和长石溶蚀空隙中呈分散叶片状(图2b)、书页状高岭石, 分散包裹石英等矿物并产于其表面, 呈小的假六方板状, 晶体大小为1～5 μm, 这些特征都表明其是在水岩作用强烈的表生条件下快速结晶形成[19]; 另一种为分布于砂岩粒间孔隙中呈蠕虫状(图2c), 部分沿岩石裂隙或颗粒孔隙分布, 呈大的假六方板状, 晶体大小为10～20 μm, 晶形发育好, 这些特征都表明其是在水岩作用环境稳定、水岩作用充分、有机酸性流体溶蚀长石并在较高温度环境下缓慢结晶形成[19]; 偶见高岭石交代粒状方解石, 反映了部分高岭石的形成晚于方解石(图2f)。

3.1.2 褐铁矿化

在显微镜下, 褐铁矿化主要见于红色砂岩中, 而在灰色无矿砂岩、灰色含矿砂岩和灰色原生砂岩未见到。褐铁矿主要存在于氧化带内, 是后生氧化的产物, 绝大部分由黄铁矿氧化而来, 部分脱水转化为赤铁矿, 是导致岩石多呈红褐色、黄褐色和浅红色的原因。为铁的氢氧化物(针铁矿、水针铁矿和水赤铁矿)的混合体, 镜下呈胶状分布于碎屑颗粒之间(图2d), 为后生氧化期的产物, 但由于晚期的油气/热液还原作用十分强烈, 因而仅在还原作用比较弱和碳酸盐化强烈的地段保存较好。

3.1.3 碳酸盐化

碳酸盐化是本区重要的热液蚀变, 在姚家组砂岩中普遍发育, 多数样品都有强的碳酸盐交代, 主要为方解石化, 交代形成的方解石矿物晶粒大, 干净,可以包裹砂屑, 镜下见明显的闪突起, 高级白干涉色, 呈现两种形式: 一种为交代砂岩中填隙物并部分交代碎屑呈连片状分布(图2e), 呈连晶形式分布于孔隙中, 亮晶方解石晶体最大可达0.5 mm×0.8 mm;另一种为半自形‒自形晶粒状形式(图2f), 反映这些碳酸盐的形成具有成岩期后产物的特点。

图2 钱家店地区姚家组砂岩典型样品的蚀变矿物显微照片

(a、e、f、g和h均为正交偏光照片; d为单偏光照片; b和c为扫描电子显微镜照片)

Fig.2 Microphotographs of altered mineral in representative sandstone rock samples from the Yaojia Formation, Qianjiadian area (pictures a, e, f, g, and h were taken under cross-polarized light; picture d was taken under plane-polarized light; picture b and c were taken under the SEM)

(a) 高岭石交代填隙物及碎屑颗粒石英; (b) 碎屑粒间片状高岭石; (c) 碎屑粒间蠕虫状高岭石; (d) 胶状褐铁矿分布于碎屑颗粒之间; (e) 方解石交代填隙物及碎屑颗粒石英, 水云母化的斜长石; (f) 高岭石交代粒状高岭石; (g) 重晶石交代填隙物; (h) 斜长石强烈水云母化

3.1.4 重晶石化

重晶石化在矿区偶尔出现, 主要交代砂岩中填隙物(图2g), 成因可能为富含硫酸根离子的酸性流体与碎屑颗粒(碱性长石为主)溶蚀出的钡离子结合, 为成岩期后产物。

3.1.5 水云母化

水云母化在砂岩中主要表现为斜长石的水云母化(图2e和2h), 水云母的出现代表岩石中流体已具有一定温度, 印证了热液活动的存在, 可能与矿区内广泛分布的基性岩(辉绿岩为主)有关。

3.2 蚀变矿物组合特征

钱家店地区不同的岩石类型发育不同的蚀变矿物组合(图3): 红色氧化砂岩蚀变矿物组合以褐铁矿化、碳酸盐化和水云母化为主; 灰色无矿砂岩蚀变矿物组合以高岭石化、碳酸盐化和重晶石化为主; 灰色矿化砂岩蚀变矿物组合以高岭石化和碳酸盐化为主; 灰色原生砂岩蚀变矿物较少, 以碳酸盐化为主。从钱家店铀矿床矿物蚀变类型和组合特征来看, 铀矿石广泛发育的高岭石化和碳酸盐化经常与含矿性具有同步消长的特征, 暗示其与铀成矿密切相关。

4 元素地球化学

4.1 伴生元素

在砂岩型含矿层段上, 伴随着U的沉淀, 往往有一系列伴生元素随着U的富集而在相应的地球化学障处沉淀[20]。U与伴生元素Se, Mo, V和Re均属氧化还原敏感性变价元素, 在氧化介质中具有高活动性而在还原介质中趋于沉淀富集[21]。钱家店地区砂岩型铀矿化的主要伴生元素为Se、Mo、V和Re (表1)。各个区块单钻孔的伴生元素分布特征展示于图4。从各钻孔的伴生元素变异图来看, 图形大体可分为两类: 一致态(U与伴生元素相关)和不一致态。图4a中U元素曲线表现出与伴生元素较吻合的单峰态特征, 而图4b中U元素曲线表现出与伴生元素较吻合的双峰态特征, 总体上看, U与各伴生元素相关性都较好。图4c至图4f中, U曲线均表现单峰态特征, 而各伴生元素曲线均表现出双峰态特征, 代表下部矿体的各元素曲线峰的位置吻合性非常好, 而代表上部矿体曲线峰吻合度差。

一些钻孔U元素与伴生元素曲线表现出一致态特征, 代表这类矿体形成后并未遭受改造作用; 而另一些钻孔U元素与伴生元素曲线表现出第一个峰相关性差而第二个峰相关性好, 反映出上部矿体形成之后又遭受过改造作用, 而下部矿体则保存较好, 这可能意味着在初期矿床形成之后, 又遭受了后期流体作用的改造。总体来看, 钱家店铀矿床后期改造作用并不均一, 因而在宏观上矿体形态表现较为复杂, 剖面上单层矿体与双层甚至多层矿体交叉出现(图5), 与典型的层间氧化带型卷状矿体特征不一致。

图3 钱家店铀矿床蚀变类型和组合特征

表1 钱家店地区姚家组砂岩U与主要伴生元素分析结果

(续表1)

(续表1)

4.2 元素迁移特征

前人研究已经表明钱家店地区姚家组在铀成矿过程中, 岩石中元素发生了不同程度的迁移[14,22], 但只进行了定性分析。本文主要依据1986年Grant[23]提出的质量平衡理论, 对钱家店砂岩型铀矿在成矿过程中元素迀移(富集和亏损)规律进行定量研究。质量平衡方法已广泛用于研究各种地质体系中组分迁移和质量变化, 该方法主要用于各种矿床围岩蚀变及成矿过程中元素迁移规律的研究[24–28]。砂岩型铀矿中成矿流体与围岩既发生蚀变作用也伴随水解反应, 流体作用过程中都有物质的迁入和迁出, 因此本文尝试用上述原理与方法来定量研究成矿过程中元素迀移规律。

本次研究样品分布广泛, 以还原带灰色砂岩中元素含量的算术平均值代表原生砂岩元素含量; U含量小于100 μg/g样品为富铀砂岩, 代表富铀围岩; U含量介于100～200 μg/g的样品为矿化砂岩, 代表成矿过程中间产物; U含量介于200～500 μg/g的样品代表低品位铀矿石; U含量大于500 μg/g样品代表高品位铀矿石。铀成矿过程中元素迁移数据见表2。以下将讨论钱家店铀矿床原生砂岩→富铀砂岩→矿化砂岩→低品位铀矿石→高品位铀矿石过程中元素的迁移量和迁移比, 进而揭示成矿流体的作用期次。

4.2.1 原生砂岩→富铀砂岩

该过程代表砂岩铀富集过程。由图6a及表2可知, 在该过程中, 主量元素SiO2、Al2O3和K2O轻微富集(迁移量为正值), 迁移比为1.07%～1.71%, P2O5富集较明显, 迁移比为6.2%; Fe2O3、MgO、CaO、Na2O、MnO、TiO2和FeO亏损(迁移量为负值), 其中MgO和MnO亏损明显, 迁移比分别为−22.05%和 −24.54%, 以上特征表明在铀富集过程中发生脱Fe、Mg及富Si、Al作用; 微量元素Sr、Sb、U、Mo和Re富集, 其中U和Re富集明显, 迁移比分别为243.67%和145.41%; Li、Ni、Co、Cs、Ba、Ta、Pb、Bi、Zr、V和Hf则相对亏损; 稀土元素(REE)全部呈现弱迁出特征。

4.2.2 富铀砂岩→矿化砂岩

该过程代表成矿中间产物。从图6b及表2可知, 在该过程中主量元素SiO2、Na2O和K2O相对富集, 其中Na2O迁移富集明显, 迁移比达32.8%, Al2O3、Fe2O3、MgO、CaO、MnO、TiO2、P2O5和FeO亏损, 其中CaO亏损明显, 迁移比为−52.61%, 表明矿化过程进一步富Si脱Fe、Mg, 主要元素以迁出为主。微量元素Li、Zn、Rb、Ba和Pb呈微弱迁入特征, V和U富集显著, 迁移比分别达49.77%和107.69%, Be、Co、Ni、Sr、Sb、Cs、Ta、Bi、Zr、Hf、Mo和Re呈微弱迁出特征; 稀土元素除Tb、Dy和Tm呈不明显迁入特征外, 其他均呈现弱迁出特征。

图4 钱家店地区钻孔伴生元素变异图

(a) QJD-1钻孔; (b) QJD-2钻孔; (c) QJD-3钻孔; (d) QJD-4钻孔; (e) QJD-5钻孔; (f) QJD-6钻孔。

图5 钱家店地区QZK剖面矿体分布图

表2 钱家店地区铀成矿过程中主量元素(%)和微量元素(μg/g)迁移数据表

注: (1) 原生砂岩数据为11个样品的平均值; 富铀砂岩为9个样品的平均值; 矿化砂岩为10个样品的平均值; 低品位矿石为9个样品的平均值; 高品位矿石为10个样品的平均值。

(2)A和O分别为岩石中元素在蚀变变化前后的含量; Δ为含量差, Δ=O−A; 迁移比为元素迁移量与元素在原岩中含量之比(%)。

4.2.3 矿化砂岩→低品位矿石

该过程代表铀矿石的形成过程。从图6c及表2可知, 在该过程中主量元素Fe2O3、K2O、CaO、MnO、FeO和 P2O5富集, 其中CaO和MnO富集显著, 迁移比分别为173.07%和67.34%, SiO2、Al2O3、MgO、TiO2和Na2O轻微亏损, 表明矿化过程主量元素迁移已经发生变化, 开始转向脱Si富Fe、Mn, 暗示了成矿流体性质的不同。而微量元素Be、Co、Ni、Rb、Sr、Sb、Cs、Ba、Pb、Zr、V、Re和U相对富集, 其中Co、U和Re富集明显, 迁移比分别为44.35%、55.88%和81.04%; Li、Zn、Bi、Ta、Mo和Hf相对弱亏损, 轻稀土元素(LREE)表现微弱迁出特征, 重稀土元素(HREE)表现明显迁入特征, 表明在铀矿化过程中, LREE、HREE具有不同的活动规律, 同样也反映了成矿流体性质发生明显的变化。

(a) 原生砂岩→富铀砂岩过程; (b) 富铀砂岩→矿化砂岩过程; (c) 矿化砂岩→低品位矿石过程; (d) 低品位矿石→高品位矿石过程

4.2.4 低品位矿石→高品位矿石

该过程代表铀的进一步富集, 形成高品位铀矿石的过程。从图6d及表2可知, 在该过程中主量元素Fe2O3、MgO、CaO、MnO、TiO2、FeO、Na2O和P2O5富集, 其中Fe2O3和MgO富集明显, 迁移比分别为77.26%和134.91%, SiO2、Al2O3和K2O轻微亏损, 已经明显表现出脱Si富Fe、Mn特征。微量元素除Rb、Hf和V轻微迁出外, 其他元素均呈现强烈富集现象, 其中U、Re、Mo、Co和Ni最为明显, 迁移比分别为501.04%、1816.07%、1066%、200.3%和297.36%, 总体看微量元素迁入组分较迁出组分多, 迁移比也较大, 反映该过程蚀变作用及水解反应强, 成矿流体性质活跃。稀土元素除Lu轻微亏损外, 其余全部明显富集, 进一步反映该过程成矿流体作用的强烈。

根据上述各过程元素迁移分析, 由原生砂岩→富铀砂岩→矿化砂岩过程中各元素迁移大体一致, 而从矿化砂岩→低品位铀矿石开始, 元素迁移发生改变, 表明成矿流体开始发生变化, 到低品位铀矿石→高品位铀矿石过程元素迁移类别及程度明显不同, 反映了铀成矿过程中流体性质及来源的差异性。综上所述, 钱家店矿区总体经历两期不同性质的成矿流体, 前期流体导致矿化砂岩的形成, 后期流体在此基础上叠加改造, 使铀再次富集成高品位铀矿石。

5 讨 论

前人对钱家店铀矿床成矿作用特征及成矿模式做过大量的研究, 李胜祥[2]和罗毅等[22]对砂岩矿石中碳酸盐胶结物及黄铁矿的碳、氧、硫同位素进行研究, 同位素比值很低, 多为很大的负值, 如碳同位素13CPDB值一般小于−20‰, 反映了来自深部渗出和浅部渗入两种流体的混合来源。董文明等[29]对矿床中矿石的包裹体和烃的气相色谱研究表明, 矿石中碳数的主峰范围C15～C25之间, 主峰为C17和C18; 碳数奇偶优势不明显, 反映烃来自海洋浮游藻类及细菌, 而不是陆生植物, 因此, 它们来源于深部油气形成的包裹体。聂逢君等[11]对矿石中流体包裹体进行测定分析结果表明, 石英次生加大边和新生成的碳酸盐胶结物中包裹体温度及盐度均呈现3个区间, 同样表明了矿区经历了多期次热流体的作用, 高盐度及高温度有力的表明深部油气/热液对铀成矿参与作用。依据上述学者的研究成果可大致确定钱家店矿区存在多期不同性质的多源流体成矿作用, 而不是单一的层间氧化成矿作用。钱家店地区在嫩江末期构造反转的过程中, 下白垩统地层及及基性岩浆能产生大量的对铀运移具重要意义的有机酸、CO2及对铀沉淀、富集、成矿有利的CH4、H2S等气体; 反转过程中, 不仅为来自蚀源区的含铀含氧水顺层渗入砂岩提供了动力条件, 而且能使含矿目的层产生大量的断裂及微裂隙, 为油气/热液运移提供良好的通道, 能大大的提高含矿目的层中的还原容量。

钱家店铀矿含矿目的层砂岩蚀变特征及其元素地球化学特征研究表明: 钱家店矿区总体经历两期不同性质的成矿流体, 前期流体导致矿化砂岩的形成, 后期流体在此基础上叠加改造, 使铀再次富集成高品位铀矿石。正是这两种不同性质有机‒无机流体共同作用形成了钱家店砂岩型铀矿床, 且成矿流体与周围砂岩相互作用亦产生了特定的蚀变特征。

晚白垩世姚家期(K2), 温暖潮湿的古气候为钱家店铀矿床含矿目的层中有机质的大量生成提供了条件, 沉积物中黏土矿物、有机质及草莓状黄铁矿含量较高, 对铀有较强的吸附能力, 主要通过有机质吸附、离子交换等作用, 吸附了大量的铀元素, 为后期铀的富集提供了良好的容矿建造和充足的还原剂、吸附剂, 在缺氧环境中, 有机质及黄铁矿形成局部还原环境, 也促使水中的铀还原沉淀。随着埋藏加大, 有机物在厌氧细菌作用下发育脱羟基作用, 形成了对铀运移沉淀具重要意义的有机酸与CH4等还原性气体[30], 同时在上覆地层的压力下, 压实作用明显, 孔隙度变小, 释放出酸性流体及有机酸并渗入砂岩中, 使砂岩中的基性长石等不稳定成分首先遭受溶蚀[31], 水/岩比低及流体呈酸性, 可生成叶片状高岭石及次生孔隙, 不仅提高砂体的孔隙度和渗透率, 也为后期含铀含氧水的长期渗入改造创造了很好的空间, 亦可造成铀在砂体中发生迁移、重新分配。伴随着有机质与CH4被氧化生成CO2, 以碳酸铀酰络合物为迁移方式的铀元素遇到Ca2+、Mg2+等发生化学反应, 碳酸根与Ca2+、Mg2+离子结合, 在原生灰色砂岩中表现为广泛发育的碳酸盐化蚀变, 同时成矿元素沉淀, 高价、活化的铀离子会被还原成低价、稳定的铀矿物, 形成铀的初始富集及早期铀矿化。在灰色粉砂质泥岩、灰色泥质细砂岩以及灰色细砂岩中形成铀的初始富集, 铀含量普遍达到10～30 μg/g, 有的地段甚至达到工业富集或富矿化的程度[32]。该阶段驱动力为常温淡水表流, 完成了铀从源区向藏所的大迁移, 以铀的平均品位较低、均匀分散赋存为特点。

晚白垩世嫩江期(K2)末, 本区发生了强烈的反转构造活动, 形成了一系列的断裂, 这些断裂的形成可以使深部的还原性流体上移造成叠加成矿[33], 并伴随着较广泛的黄铁矿化和碳酸盐化成矿蚀变的发生。有机酸渗入高渗透性的砂体, 亦能使砂体中的酸性长石遭受溶蚀, 产生蠕虫状高岭石, 同时也释放出K+、Na+和Ca2+, 使得沉积环境的酸性降低, 逐渐变为碱性。本次构造活动是松辽盆地油气/热液渗出的主要构造期, 这期铀矿化的 U-Pb等时线年龄值(67±5) Ma[3]反映了铀成矿与该反转构造活动期相吻合。在蚀变特征方面, 深部酸性热液带来丰富的CO2, 形成碳酸盐化蚀变; 形成温度较高, 酸性条件的水云母化为该期代表性矿化蚀变; 而高岭石化的出现造成与碳酸盐化弱酸‒弱碱性的交替发生, 促使可溶性铀的再次沉淀与富集, 这与灰色矿化砂岩常发育高岭石化和碳酸盐化特色组合特征相一致。在热流体作用下, 先前形成的铀矿物稳定性遭到破坏, 变得不稳定, 在元素迁移特征方面表现为铀的富集叠加在低品位砂岩之上, 形成矿化砂岩。这一阶段铀主要以有机络合物进行迁移, 并在砂岩中遇CH4、H2S等还原性物质, 使其沉淀富集, 形成铀矿化, 由于铀源不足, 此阶段不能形成大规模砂岩型铀矿。矿物蚀变特征、伴生元素及元素迁移等特点均表明该阶段可能有油气/热液渗出参与成矿, 是钱家店铀矿床的一个重要成矿阶段。该阶段对铀矿赋存地球化学环境进行改造、重建和优化, 完成了铀的二次迁移和聚集, 以铀的差异化赋存, 造成铀的富集和矿化的形成为特点。

始新世(E2)以来, 含矿建造受喜马拉雅构造运动的影响, 进入了新构造运动阶段, 松辽盆地南部晚白垩世后地壳抬升, 地表长期裸露, 缺失古新世的沉积, 并形成了一系列的单斜岩层, 单斜岩层所形成的水力梯度, 对补、径、排水动力系统的形成提供了适宜的空间[33]。来自蚀源区具有大气降水性质的含铀含氧水从构造补给窗渗入砂岩中, 早期形成的铀矿体受到改造, 在有利地区再次沉淀、富集成矿。此过程中亦可形成分散叶片状高岭石、褐铁矿化、铀矿化及硫酸盐还原作用有关的碳酸盐胶结物。罗毅等[3]提出的40±3 Ma (相当于古近纪中晚期)成矿年龄恰恰反映了继嫩江构造活动后本区发生较强烈的隆升掀斜剥蚀构造活动, 在矿区的北东部形成几十km2的姚家组剥露天窗, 有利于富氧的成矿流体沿姚家组砂岩层运移, 并与渗出的深部流体混合形成成矿的氧化还原地球化学障, 进而改造原生矿体[7]。庞雅庆等[14]指出铀矿化受控于层间氧化带, 且与红色氧化带前锋线关系密切, 主要位于前锋线附近, 同样反映了后期的层间氧化对铀成矿的控制作用。红色砂岩中褐铁矿化蚀变正是该阶段存在的有力证据, 这种氧化铁质为自地表或近地表含氧水在流经姚家组地层时, 与铁矿物风化分解产物相反应而形成, 其在地下水的作用下以胶体方式被搬运或下渗进入到孔隙度较大的砂岩中, 与此同时可溶性铀(U6+)亦同步产生, U6+即与可结合的阴离子相遇形成含铀的络阴离子团, 形成含氧含铀弱碱性成矿流体, 随着时间的推移和成矿流体的流动与下渗, 将含铀、含铁的流体带入深部, 流径目的层砂体的流体同时起着水岩反应, 进一步对含矿砂岩萃取其中的含矿组分及有益伴生组分, 随着含氧量的消耗,值逐渐降低, U发生沉淀聚集, 在矿化砂岩的基础上形成工业品位乃至超高品位的铀矿石。该阶段为铀矿区域性迁移, 宏观表现为氧化带、过渡带和还原带的层序分布, 再次完成了铀的迁移和叠加聚集, 以铀的工业品位赋存, 铀矿体的形成为特点。

6 结 论

(1) 钱家店铀矿床矿石中存在5种蚀变作用类型: 高岭石化、褐铁矿化、碳酸盐化、重晶石化及水云母化。

(2) 钻孔伴生元素特征分析表明, 钱家店铀矿体在初次形成后, 可能又遭受后期流体叠加改造作用, 这是宏观上矿体形态表现较为复杂, 与典型的层间氧化带型卷状矿体特征不一致的内因。

(3) 元素迁移特征表明, 钱家店矿区总体经历两期不同性质的成矿流体, 前期流体导致矿化砂岩的形成, 后期流体在此基础上叠加改造, 使铀再次富集成高品位铀矿石。

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Discussion on the alteration of the ore-bearing structure and subsequent transformation of the Qianjiadian uranium deposit: Evidence from alteration characteristics and geochemistry

SHAN Zhi-bo*, LEI An-gui, YANG Guang-da, YANG Song-lin, ZAN Guo-jun, WEI Da, FU Yong, ZHU Shi-jiao and GONG Wei-ming

(Liaohe Oilfield Exploration and Development Research Institute, Panjin 124010, China)

A sandstone-type uranium deposit has been found in the Upper Gretaceous Yaojia Formation in the Qianjiadian area of the Kailu Basin. To assess the origin of the uranium, the host sandstone was analyzed for element geochemistry through observation under a micropolariscope and scanning electronic microscope. This deposit contains five types of alteration: kaolinization, ferritization, carbonatation, baritization, and hydromicazation. The associated elements (U, etc.) in borehole samples indicate that the Qianjiadian uranium deposit was subjected to fluid epigenetic superimposed alteration after its initial formation. The element migration characteristics indicate that the ore deposit may have been subjected two phases of ore-forming fluid with different properties; in the early stage, the fluid led to the formation of mineralized sandstone, and in the later stage, the fluid was superimposed on the base ore, thereby enriching uranium to form a high-grade uranium ore. According to previous research data, the author suggests that the metallogenesis of the deposit occurred in three stages: synsedimentary metallogenesis, metallogenesis with oil field flow/hydrothermal fluid epigenetic superimposed alteration, and metallogenesis with superimposed alteration of oxo and uranous flow.

Yaojia Formation; geochemistry; associated elements; subsequent transformation; Qianjiadian uranium deposit

P595; P619.14

A

0379-1726(2021)04-0398-17

10.19700/j.0379-1726.2021.04.006

2019-11-15;

2020-04-15;

2020-07-21

中国石油天然气集团公司科学研究与技术开发项目(2016A-4803(GF))

单芝波(1988–), 男, 硕士研究生、工程师, 从事铀矿地质研究。

SHAN Zhi-bo, E-mail: shanzhibo1988@163.com; Tel: +86-427-7820923