张 诚,林 剑
(上海理工大学 光电信息与计算机工程学院,上海 200093)
光子纳米射流(PNJ)是介电微球或微柱体的Mie 散射形成的电磁光束的焦点[1-3],是一种高度局部化的波场,在适当的照明条件下,会直接出现在介电微球的后面[4-5],由于其在亚波长尺度上的高强度聚焦,光子纳米射流效应具有广泛的生物医学和光子学应用,例如粒子加速[6]、荧光成像[7]、拉曼光谱学[8-9]等。由于纳米射流的横向半高全宽可以小于 λ/2,因此光子纳米射流能够提高显微镜的分辨率[10-12]。
2004 年,Chen 等[13-15]发现当用一束平面波照射微米级尺度的微球时,微球后表面附近就会产生一个极窄的高强度亚波长衍射区域,这一现象被首次发现并称之为光子纳米射流[16]。使用高分辨率时域有限差分(FDTD)法进行数值模拟,发现光子纳米射流的横向半高全宽小于衍射极限,并且在几个光波长上传播而没有显著的衍射,作为一种近场聚焦,它的近场峰值的位置和强度取决于微球与其周围介质之间的折射率对比,以及微球的尺寸参数。
产生PNJ 的机制是一个复杂的散射、折射和衍射过程[17]。先前的研究结果表明,PNJ 的出现是因为照明场、散射场和衍射场之间的相长干涉。为了更好地理解PNJ 的产生机理,进行了系统的研究来考察各种参数的影响,例如折射率对比、微粒尺寸和形状,还提出和实验研究了几种方法来控制和操纵PNJ 的强度、横向和纵向尺寸。例如,在微球体上制造了各种功能结构,以实现光子纳米射流的束腰尺寸和工作距离的修改。然而,在大多数已发表的文献中,平面波经常被用作入射光束,只有少数研究小组在研究中采用了激光束。2011 年,Kim 等[18]通过实验观察并设计PNJ 时使用了激光源。2014年,Han 等[19]研究了微球状体对高斯光束和零阶贝塞尔光束的散射。Patel 等[20]使用高斯光束从微球的新月形折射率分布中产生高度受限的PNJ。目前已经发展出多种不同外形结构的微型介电体,如核壳球体[21-22]、折射率渐变微球[23]、平顶微球[24]以及截短微球[25-26]等。
由于径向偏振光在焦点附近有较强的纵向分量[27],纵向分量有较好的方向性,在几个波长范围内无明显发散[27],因此其可以作为一种光学探针;由于其较高的强度,因此其可用于粒子加速或加工制造[28-30];由于其比线偏振光有更小的光斑半径,可以提供一种新的超显微技术[31],利用可见光来检测和成像纳米粒子,如蛋白质、病毒粒子,甚至单个分子[32-33],以及监控在生物学、化学、材料科学和组织工程的许多领域中重要的分子合成和聚集过程。
本文设计了一种以圆环形微结构作为产生光子纳米射流的微型介电体,径向偏振激光束作为入射光源,首先,通过一个高数值孔径的物镜聚焦,其次,在物镜焦点附近使用圆环进行二次聚焦,产生的光子纳米射流总强度相比未使用之前提高了约一个数量级,可实现最高90%的光束质量,而且焦点一直位于介电体的外部,不受结构和折射率大小的影响。
本文设计的一种圆环形介电体聚焦的示意图如图1(a)所示,使用835 nm 径向偏振光作为入射光源,为了缩小光斑尺寸,在初始条件下,使用一个数值孔径为0.75 的显微物镜进行尺寸缩小,然后在物镜焦点附近放置该圆环结构进行二次聚焦。图1(b)是圆环的结构参数,R和r分别是圆环外半径和内半径,δz是圆环与焦点的相对位置,初始条件下 δz为零,此时圆环位于焦点中心。
图1 圆环聚焦模型及物镜焦点区域强度分布图Fig.1 Donut focusing model and intensity distribution of focus area of an objective lens
本文基于3D 时域有限差分法的光学仿真软件FDTD Solutions 对该结构进行仿真。初始条件下使用折射率为1.6 的聚苯乙烯作为圆环的材料。由于径向偏振光在光束截面上呈环形模式的强度分布,而且在高数值孔径聚焦条件下会有较强的纵向场分量,因此从结构上可以推测环形介电体可以有效聚焦径向偏振光。
通过矢量衍射理论得到径向偏振光在焦点区域的强度分布理论公式[34]为
式中:Jn(kρsinθ) 为n 阶贝塞尔函数;α=arcsin(NA/n)为最大的聚焦角度,直接取决于物镜的数值孔径;l(θ)为切趾函数;β 为光瞳半径与束腰的比值,初始值设置为1。为了得到圆环聚焦前物镜的焦平面分布,使用MATLAB 计算得到图1(c)、(d)分别为经过数值孔径为0.75 的物镜后焦点处的强度分布图和横向、纵向及总强度曲线图。从图中可以发现经过高数值孔径物镜聚焦后纵向场强度得到了较大提高,几乎与横向分量强度相当,且在两个波长范围内无明显发散,此时焦点中心处的半高全宽(FWHM)约为2 个波长。
为了进一步提高纵向场分量的强度,首先将圆环置于物镜焦点处并使用FDTD Solutions 进行数值模拟。圆环的基本尺寸由焦点的横向半高全宽决定,由于圆环结构的特殊性,圆环两个半径之间存在固定关系(R≥r)。若R过大,光束则会从圆环内部空心部分通过,并没有起到聚焦作用,因此分析得出圆环半径之间存在R−r≤1.00λ的关系。而当圆环太小时,无法有效接收焦点光束,因此在该数值孔径下,尝试设置了三组不同的R值,通过改变参数r和圆环与物镜焦点沿光轴方向的相对位置 δz得到了三组曲线。
图2 是半径R分别为0.50 λ,0.75 λ,1.00 λ 时,通过改变r和 δz优化得到的焦点总强度的放大倍数,Et和Et0分别是有无圆环聚焦时的强度,从曲线图中可以发现,R较小时圆环有更强的聚焦能力,而且当r/R越大(最大不超过1),也就是说当R小且r与R尺寸接近时光子纳米射流的强度高。不过在选择圆环R时,需要根据物镜焦点处半高全宽的尺寸作为选择圆环半径的标准。
图2 光子纳米射流强度的放大倍数与圆环半径比例之间的关系Fig.2 The relationship between the magnification of photonic nanojet intensity and the ratio of donut radius
为了更直观表现出圆环聚焦和微球聚焦的能力,选择了相同半径和相同折射率的微球和圆环,初始条件下,微球半径为1.00 λ,圆环半径分别为R=r=0.50 λ,也就是图2 中黑色曲线在横坐标为1 时的参数。
图3 为相同半径下微球和微圆环聚焦的横向和纵向聚焦的强度图,图3(a)、(b)分别为微球聚焦的横向和纵向强度在x-z平面的强度分布图。图3(d)、(e)分别为圆环聚焦的横向和纵向强度分布图。从图中不难发现,在相同条件下,微球聚焦的纵向场焦点位于球内部,而圆环聚焦的纵向场位于外部,由于纵向场位于光轴,因此任何条件下纵向场都不会聚焦到圆环内部,这是由光束性质和圆环结构决定的。图3(c)、(f)是微球和圆环聚焦条件下沿z方向的归一化强度图,横坐标表示从微型介电体中心沿光轴方向的距离,其中一个波长表示40 个网格单位,网格精度约20 nm。图3(c)中垂直于x轴的红色虚线为微球边界,微球聚焦条件下光束焦点位于球内部,而使用圆环产生的光子纳米射流焦点不受结构的影响。另外,从强度上来说,圆环比微球更有优势。
图3 微球和圆环聚焦的横向和纵向强度图和总强度沿光轴方向曲线Fig.3 The transverse and longitudinal intensity diagrams and the total intensity curves along the optical axis of the microspheres and donut
为了比较聚焦光斑大小,对x-y平面上的焦点强度分布进行分析,由于微球和圆环焦点并不在同一位置,因此我们所取的平面位于介电体后表面约20 nm 处,电场强度如图4 所示。
图4 微球和圆环边界在x-y 平面上的强度图和强度曲线图Fig.4 Intensity graphs and intensity curves of microsphere and donut boundary on x-y plane
图4(a)、(b)是相同半径条件下微球和圆环聚焦的表面强度曲线图,|Ex|2、|Ez|2和|Ex|2+|Ez|2分别是横向分量、纵向分量和总场的强度。相比图1(d)来说,无论是微球还是微圆环,这两种结构对纵向分量相对比例都有较大增强。通过微球和圆环的对比可以发现,纵向分量在焦点总强度占主导地位,从强度占比可以看出,微球焦点处纵向强度占比约70%,而圆环焦点处纵向强度占比89%。从强度归一化曲线可以发现,相同条件下,圆环焦点强度是微球焦点强度的2 倍以上,因此圆环比微球具有更好的聚焦能力。除了强度上的变化,光束质量也是一个重要参数,它描述的是焦平面上纵向场能量占总场能量的比例关系,将η=Φz/(Φz+Φr)定义为光束质量,其中表示焦平面上的能量,Ei(r,0)表示焦平面上的径向分量电场强度,表示焦平面上径向分量的第一个零点位置,i表示纵向(z)或者横向(r)分量。
图4(c)、(d)是微球和圆环焦平面对应的总强度和纵向强度的分布图,光束质量分别为64%和83%。从截面轮廓上看,微球总强度的轮廓与纵向轮廓差距较大,而圆环无明显变化,这一现象可能是由于光束质量的差异导致的。
图5(a)、(b)分别是微球和圆环在不同折射率条件下沿光轴的强度分布曲线图,强度以最大值进行归一化处理。图5(a)中原点为微球中心,黑色垂直点线为微球后边界。从图中曲线可以发现,微球边界将光子纳米射流分成两个部分,在低折射率下焦点出现在微球外部,当折射率增大时,焦点逐渐内移至微球内部,且强度逐渐增大,而微球外强度逐渐减小。在图5(b)圆环沿光轴方向的强度曲线图中,随着折射率增大,强度先增大后减小,在归一化曲线图中,强度在nc=1.8 时能达到最大强度,而且折射率对焦点的位置无明显影响,并且由于圆环结构的特殊性,焦点不会出现在圆环内部。
图5 微球和圆环在不同折射率下沿光轴方向的总强度曲线Fig.5 The total intensity curves along the optical axis of microsphere and donut with different refractive indexes
除了光子纳米射流的强度,半高全宽和光束质量也是非常重要的参数,不同折射率下圆环半径比例与半高宽的关系如图6(a)所示,在低折射率时半高宽随着圆环结构比例的增大逐渐减小至半波长以下,而当折射率较高时,半高宽基本维持在二分之一波长以下,随着结构比的增大无明显变化。图6(b)为不同折射率下,圆环半径比例与纵向光束质量的关系曲线图,同样在低折射率时光束质量偏低,增大半径比例时会逐渐上升但不超过80%,而当折射率处在较高水平时,光束质量几乎稳定在80%以上,最高可达到90%,此时的光子纳米射流包含较强的纵向场分量,因此在高折射率下圆环具有更好的综合特性。
图6 不同折射率下圆环半径比例与半高宽和光束质量的关系曲线Fig.6 The relationship between the ratio of radius of the donut and the FWHM and the beam quality under different refractive indexes
本文设计了一种新的圆环结构产生光子纳米射流,通过调整圆环的结构比例,折射率以及圆环与物镜焦点的相对位置获得超过90%的纵向光子纳米射流,在高折射率下横向半高宽小于半波长,其焦点强度相对于没有圆环结构时提高约一个数量级,而且相比于微球有更强的聚焦能力和不受结构影响的焦点位置,因此其可以作为一种新的产生光子纳米射流的微型介电体,从而在粒子加速、光刻、光学高密度存储以及拉曼光谱中有着广阔的应用前景。