秦皇岛2019年冬季重污染过程PM2.5来源数值模拟

王天正 张美根 , 韩霄

1 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100029

2 中国科学院大学地球与行星科学学院，北京 100049

3 中国科学院城市环境研究所区域大气环境研究卓越创新中心，福建厦门 361021

1 引言

秦皇岛市，也称“港城”，位于河北省的东北部，是我国北方重要的港口城市，同时也是一座 “新兴工业”城市。由于工业化进程导致当地大气环境的恶化，同时秦皇岛市的能源结构以煤炭为主，钢铁产能相对过剩，砖厂、石灰窑等小企业分布较为集中，设备工艺落后，大部分缺少污染防治手段，导致当地污染排放严重（杨安行和李湘宜,2014）。秦皇岛港，主要运输煤炭，拥有全国规模最大的港口储煤场，在煤炭装卸、储存以及运输过程中容易造成煤烟尘污染（石碧清等,2007）。地理位置上，秦皇岛市紧邻唐山市，而唐山市是钢铁、焦化、建材等行业为一体的典型重工业城市，大气污染问题较为严重（张莉等,2019）。秦皇岛市近几年减排形势较好，根据2016～2018年河北省生态环境状况公报（河北省环境保护厅,2017,2018,2019）显示，2016～2018年秦皇岛市达到或优于《环境空气质量标准》（GB3095-2012）Ⅱ级标准天数分别是281、268和285 d，其中2018年PM2.5平均质量浓度达到38 µg m−3，位于京津冀前列。但进入2019年后，秦皇岛地区爆发了多次持续性的PM2.5污染事件，其中1月PM2.5平均浓度达到67 µg m−3，同比2018年上升了63.4%。同时根据2019年1月全国城市空气质量报告（中国环境监测总站,2019）显示，京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5平均浓度为108 µg m−3，同比上升16.1%。这样的结果导致一旦京津冀区域受西南、偏西风控制，秦皇岛地区将受到污染物的区域输送影响（王燕丽等,2017）。

近年来趋向于使用在化学传输模式（Chemical Transport Models，CTM）的基础上开发的 “标记追踪法”（Wu et al.,2013;Yin et al.,2017;张婷慧等,2017;吴育杰,2019）进行源解析工作。该方法通过在空气质量模型中耦合相关模块，对不同行业、不同区域排放源排放的污染物进行“标记”，在模式中模拟追踪其在大气中传输、扩散、化学转化以及沉降过程，并在质量守恒的基础上估算“标记”排放源对关注地区的污染物浓度贡献（Wagstrom et al.,2008;Kwok et al.,2013）。Wu et al.（2017）使 用NAQPM（The Nested Air Quality Prediction Model System）耦合一种在线源标记模型（An online source-tagged model）对上海地区一次和二次无机气溶胶（硫酸盐、硝酸盐、铵盐）进行标记追踪，发现来自江苏和山东地区的输送起重要作用，两个省对上海地区硫酸盐的贡献达到50%以上。Zhang et al.（2018）利用 CAMx-PSAT（Comprehensive Air Quality Model with extensions-Particulate Source Apportionment Technology）对 北 京 四 季PM2.5的进行来源解析，得出结论：冬季燃煤贡献最大，春季沙尘贡献最大，夏、秋季节贡献最大的是机动车排放源，且北京本地、近郊以及周边城市贡献分别为47.6%、19.3%、11.4%。Kwok et al.（2012）使用CMAQ-TSSA（Community Multiscale Air Quality-The Tagged Species Source Apportionment）对珠三角和香港地区SO2以及PM2.5中硫酸盐和EC（elemental carbon）的来源进行解析，发现燃煤电厂、机动车及船舶排放贡献最大。Chen et al.（2017）利用了 CMAQ-ISAM（Community Multiscale Air Quality-Integrated Source Apportionment Method）对山东陵城乡村地区PM2.5区域来源进行解析，结果显示，凌城本地排放仅对PM2.5浓度贡献了15.4%，德州市和周边6个城市的PM2.5浓度分别为12.6%和28.1%。来自其他更远地区和边界的区域长距离运输分别占31.6%和11.1%。

上述工作很好地说明了基于数值模式的源解析方法可以对研究区域实现分区域、分时段的精细化来源解析。目前，针对秦皇岛大气污染特征研究主要是利用观测资料分析污染物的变化特征和污染时段的气象要素（龙小菊,2017），而对秦皇岛地区的大气污染区域传输源解析工作缺乏系统的模拟研究。因此，本文利用空气质量模型RAMS-CMAQ（Regional Atmospheric Modeling System–Community Multiscale Air Quality），耦合ISAM（Integrated Source Apportionment Method），模拟了2019年1月秦皇岛市PM2.5污染和传输过程，分析了期间秦皇岛地区污染物的分布，并且讨论了区域输送对秦皇岛地区的PM2.5的贡献情况。

2 模式介绍与试验设计

2.1 模式介绍

CMAQv5.0.2由美国环保署于2014年发布，用于模拟多种大气环境问题。其中包括对流层臭氧、气溶胶，以及酸沉降（Eder and Yu,2006）。模式中气相化学机制使用的是更新后的CB05（the Carbon Bond Mechanism；Sarwar et al.,2008），并且使用ISORROPIA（Nenes et al.,1999）模块处理无机气溶胶与其气相前体物之间的热力学平衡过程。另外使用AER06模块模拟气溶胶形成及其动力过程。模式系统模拟的气溶胶物种包括：硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑碳（BC）、有机碳（OC）、沙尘和海盐气溶胶，并将气溶胶粒子按粒径大小分为3个模态（埃根核、聚集态和粗粒子模态）。该模式使用区域大气模式系统RAMS（6.0版本）提供气象场。Cotton et al.（2003）对RAMS及其性能进行了详细描述。该模式垂直方向采用δ–z地形追随坐标系统对边界层及下垫面进行细致模拟，增加模式对边界层内大气污染物模拟的准确性。模式运行所需外强迫气象场由ECMWF（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts）0.75°（纬 度）×0.75°（经度）再分析数据提供。

ISAM是由Kwok et al.（2013）对TSSA（Tagged Species Source Apportionment）（Wang et al.,2009）进行改进的最新版本源解析工具。其工作原理主要是将上一时次模拟生成的污染物浓度按一定的权重分配给当前时次的“标记”污染物。ISAM在TSSA的基础上改善了在平流过程对“标记示踪剂”（tagged tracers）的追踪过程；同时改进了气相化学过程对污染物浓度的分配方式，减少非线性过程带来的影响，兼顾了计算效率和准确性。将ISAM与空气质量模式RAMS-CMAQ耦合，可以对不同地区的排放源对秦皇岛市大气PM2.5浓度贡献进行定量模拟解析。

2.2 试验设计

模式使用的排放源清单如下：人为活动排放的一次气溶胶和前体物采用MIX排放源清单（基准年为2016；Li et al.,2017），水平分辨率为0.25°（纬度）×0.25°（经度），其中包含了工业源、电厂源、交通源、农业源和居民生活源排放的主要的污染物:CO、NOx、SO2、NMVOC、NH3、BC、OC、PM2.5和PM10。另外，由农业活动产生的VOC和NOx排放数据取自REAS2.1（Regional Emission inventory for Asia domain）（Kurokawa et al.,2013）。飞机产生的NOx排放数据由EDGAR（Emissions Database For Global Atmospheric Research）（Olivier et al.,1994）提供。GEIA（Global Emissions Inventory Activity;Benkovitz et al.,1996）提供由闪电造成的NOx排放数据。此外，森林火灾、秸秆焚烧、农业活动造成生物质燃烧排放数据由GFEDv4.1（Global Fire Emissions Database；van der Werf et al.,2010）提供。

模式采用三重嵌套网格（图1），最外层网格（D1）覆盖了东亚地区，并且为内层网格提供边界条件，模拟区域的水平网格间距为64 km，总面积为6654 km（经向）×5440 km（纬向）；第二层网格（D2）覆盖了华北平原的主要的人口密集区，是各种大气污染物主要排放地区，且平原地形易于污染物的跨界输送。该模拟区域的分辨率为16 km；第三层网格（D3）模拟区域覆盖了整个秦皇岛地区，水平分辨率为2 km，在水平方向上有94（经向）×98（纬向）个网格点，可详细的模拟秦皇岛地区的污染物的时空分布。垂直方向上该模式将地面至模式层顶约23 km共分为15层，为了更好的描述大气边界层，有6层分配在2 km以下（韩霄和张美根,2014）。

2019年冬季秦皇岛地区发生了多次污染过程，本次模拟时段选择为2019年1月。图1中D3模拟区域为秦皇岛地区的7个区县，利用ISAM追踪模块将昌黎县、抚宁区、卢龙县、北戴河区、海港区、第一关区、青龙县和其他区域分别标记。同时，追踪的气溶胶成分包括：硫酸盐、硝酸盐、铵盐、EC、OC、金属和扬尘粒子（PM2.5_IONS），得到的它们的质量浓度并相加即为追踪的PM2.5质量浓度。接下来，根据《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）二 级 标 准（75 µg m－3），将2019年1月秦皇岛市观测PM2.5质量浓度高于（低于）此标准的时段划分为污染（清洁）时段，并定量估算污染（清洁）时段 区域传输对秦皇岛地区PM2.5的贡献情况。

图1 模式使用的三重嵌套网格的覆盖区域以及秦皇岛行政区（颜色）区划、2个自动气象站（星星）以及4个国控站点（圆点）的位置Fig. 1 Model domains in triple-nested grid system in this study;the division of Qinhuangdao administrative district (color),and the automatic meteorological stations (stars). The locations of the air quality monitoring sites (dots) are also in the figure

3 模拟结果评估

本文选取了中国气象局地面气候资料日值数据集（http://www.cma.gov.cn/2011qxfw/2011qsjgx/[2019-06-10]）中秦皇岛、青龙和乐亭的日平均温度、相对湿度、风速和最大风向来评估气象场的模拟效果。结果由图2显示，秦皇岛站（图2a–2d）模拟温度与观测值较为吻合，模拟相对湿度比观测值略低，模拟风速与观测值对应较好，模拟结果基本再现了观测值的大小和趋势。同时，模拟风向和观测值也较为一致，基本能反应出秦皇岛2019年1月主要受西北—西南风控制。由图2e–2h可以看出，青龙站整体模拟效果较好，模拟相对湿度虽然在数值上略低于观测值，但变化趋势一致。另外，模拟风速和风向也与观测值变化趋势相符。图2i–2l为乐亭站点处观测数据与模拟结果得比较，除相对湿度观测值波动较大，模式模拟未能较好的捕捉，其余气象要素的观测数据与模拟结果在大小和变化趋势上皆具有良好的一致性，这也表明模式比较合理。

图2 2019年1月秦皇岛（第一列）、青龙（第二列）和乐亭（第三列）模拟（黑色实线）与观测（黑色圆点）气象要素日均值结果比较：（a、e、i）温度；（b、f、j）相对湿度；（c、g、k）风速；（d、h、l）风向Fig. 2 Modeled (black solid lines) and observed (black dots) daily averaged meteorological factors of Qinhuangdao (the first column),Qinglong (the second column),and Laoting (the third column) in January 2019: (a,e,i) Temperature;(b,f,j) relative humidity;(c,g,k) wind speed;(d,h,l) wind direction

图3为2019年1月PM2.5的CMAQ模 拟 值与相应国控站点（图1）观测值逐小时浓度对比图，表1汇总了本研究中PM2.5模拟浓度的验证统计量。图中显示，CMAQ模式很好的再现4个站点PM2.5的质量浓度和变化趋势，同时捕捉到了10～15日和17～18日这两次污染生消过程中的浓度高值。根据表1可以看出，模拟值与观测值的相关系数较高，4个站点均在0.6以上；在北戴河环保局、监测站和城建大厦站模拟均值和观测均值较为接近，仅在第一关相差10 µg m−3左右，这可能与第一关站周边的一些无组织散煤燃烧排放有关。模式模拟的标准差普遍低于观测标准差，表明模拟结果的波动幅度较小。一个重要的原因是由于模式输出值是每个网格单元的平均值，难以表征城市区域的污染物质量浓度的极端高值和极端低值（Han e t al.,2016）。

图3 2019年1月模拟（灰色实线）与观测（黑色圆点）PM2.5质量浓度小时序列值：（a）北戴河环保局；（b）第一关；（c）市监测站；（d）建设大厦Fig. 3 Modeled (grey solid lines) and observed (black dots) hourly averaged PM2.5 massconcentrations in January 2019 at (a) Beidaihehuanbaoju site,(b) Diyiguan site,(c) Shijiancezhan site,and (d) Jianshedasha site

表1 2019年1月PM2.5质量浓度模拟和观测小时值统计结果T able 1 Statistical comparisons between the simulated and observed hourly PM2.5 mass concentrations in January 2019

4 结果与讨论

4.1 华北地区PM2.5的平均水平分布

图4展示了2019年1月华北地区以及秦皇岛市及周边PM2.5质量浓度和地面风场的月平均水平分布。从华北地区（图4a）来看，京津唐、河北省南部、山东省大部和河南省地区PM2.5质量浓度基本超过了75 µg m−3，其中最高可达到115 µg m−3以上。秦皇岛地区（图4b）位于京津唐PM2.5浓度的高值区的东部，其质量浓度的南北差异比较明显，主要污染地区集中在南部，高PM2.5浓度气团覆盖了昌黎县，卢龙县南部以及北戴河区域，形成了污染区域性分布的特点，PM2.5浓度在75 µg m−3以上，其中昌黎县西北部的浓度最高，可达到115～250 µg m−3，这可能也与当地较高的工业源排放有关。此外，在抚宁区、海港区、山海关区和青龙县南部月均PM2.5浓度在75 µg m−3以下，而在青龙县北部则更为清洁，PM2.5浓度在35 µg m−3以下。同时，华北地区区域风场显示，2019年1月平均风向以西北为主，说明秦皇岛北部区域不易于受到西部高浓度污染物输送的影响。

图4 2019年1月（a）华北地区和（b）秦皇岛区域PM2.5质量浓度月平均水平分布及近地面风场Fig. 4 Spatial distribution of the monthly average PM2.5 mass concentration and surface wind field on (a) North China Plain and (b) Qinhuangdao in January 2019

4.2 秦皇岛市PM2.5的来源解析

4.2.1 秦皇岛PM2.5月均水平分布特征

图5展示了秦皇岛清洁时段和污染时段PM2.5质量浓度的平均值和近地面风场的水平分布。从图5a中可以看出，当秦皇岛市处于清洁时段，整个区域受到较强的西北风控制。青龙县大部分区域PM2.5不到35 µg m−3；卢龙县、抚宁区、海港区和第一关区南部以及北戴河地区PM2.5在西北风的影响下，浓度在75 µg m−3以下；昌黎县在清洁时段PM2.5浓度水平仍在75 µg m−3以上，这与其西部紧邻PM2.5高值区有关，且存在小部分区域PM2.5浓度高于115 µg m−3，这可能与当地污染排放强有关。由图5b可知，污染日期间秦皇岛北部地区污染较轻，青龙县以及卢龙县、抚宁区、海港区北部区域污染时段风向和PM2.5浓度与清洁时段相比改变都不大。在污染较重的秦皇岛南部地区，昌黎县PM2.5质量浓度大部分地区超过115 µg m−3，西部地区浓度在150～250 µg m−3；卢龙县大部分地区、抚宁区南部、海港区南部，北戴河区和山海关区，质量浓度也可达75～115 µg m−3，图中的风场显示秦皇岛南部地区受偏西风向控制，风速为4 m s−1左右，因此偏西风带来的污染物输送是造成秦皇岛市南部地区PM2.5污染加重的重要原因之一。

图5 2019年1月秦皇岛（a）清洁时段和（b）污染时段PM2.5质量浓度水平分布及近地面风场Fig. 5 Spatial distribution of PM2.5 mass concentration and surface wind field during (a) clean period and (b) pollution period in Qinhuangdao in January 2019

4.2.2 秦皇岛市PM2.5的本地贡献

图6展示了本地排放对秦皇岛PM2.5质量浓度的贡献百分比。从图6a中可以看出，清洁时段本地排放对秦皇岛地区PM2.5的贡献较大，青龙县、卢龙县大部分地区本地源贡献在40%～50%，抚宁区、海港区和昌黎县大部分区域，以及北戴河区和第一关区本地源贡献都在60%以上。图6b所示的污染时段秦皇岛市本地贡献相对于清洁时段整体下降10%左右，其中抚宁区本地贡献下降最为明显，其西部地区下降20%，可见污染物的区域输送对当地空气质量影响较大。另外，昌黎县北部区域、海港区中东部区域以及北戴河区在污染期间本地贡献依旧达到60%以上，说明本地排放源贡献是上述地区大气污染的另一个重要原因。

图6 2019年1月秦皇岛市（a）清洁时段和（b）污染时段本地排放源对PM2.5质量浓度贡献百分比及近地面风场Fig. 6 Contribution percentage to the PM2.5 mass concentration and surface wind field during the (a) clean period and (b) pollution period from Qinhuangdao local emission sources in January 2019

4.2.3 秦皇岛市PM2.5的区域传输贡献

图7和图8分别为清洁时段和污染时段秦皇岛市内标记的7个区县以及外来跨界传输贡献对4个国控站点处PM2.5质量浓度的贡献比例。图7显示，清洁时段，近地面风场为较强的西北风，外来贡献主要是西北风带来的较为清洁的空气。北戴河环保局站贡献主要来源于外界输送（41.6%）、北戴河区（18.4%）、抚宁区（15.8%），而昌黎县也贡献了12.0%，这可能是由于图中所示的近地面风场是整个清洁时段的平均风场，而当期间风向转至偏西风时，昌黎县排放的污染物就会对北戴河造成影响；第一关站受到外界传输贡献为37.3%，海港区为20.6%，山海关区为16.1%；在海港区内的市监测站和建设大厦站，由于相距较近，其传输贡献特征基本一致：除了外界传输贡献最大，为34.7%和35.3%，海港区本地源贡献分别占34.9%和33.4%，其次为相邻的抚宁区，分别为15.2%和16.1%。虽然平均风向为西北风，但由于青龙县排放量较低，4个站点受到青龙县贡献较小。

图7 2019年1月清洁时段4个国控站点处PM2.5质量浓度传输贡献及近地面风场：（a）北戴河环保局；（b）第一关；（c）市监测站；（d）建设大厦Fig. 7 Contribution percentage of PM2.5 mass concentration and surface wind field at monitoring sites during the clean period in January 2019 at (a)Beidaihehuanbaoju site;(b) Diyiguan site;(c) Shijiancezhan site;(d) Jianshedasha site

由图8可知，污染时段，风场转为偏西气流控制，这样的风向有利于将京津唐地区的高浓度污染物输送过来。其中，北戴河环保局站的受到的贡献主要来源于外界输送、北戴河区、昌黎县、抚宁区，分别为40.6%、22.4%、13.1%和12.6%，与清洁时段相比，外地和抚宁区贡献下降1.0%和3.2%，北戴河区和昌黎县贡献上升4.0%和1.1%。第一关主要受到的贡献为外地输送（37.3%），同时山海关区、海港区、抚宁区贡献分别为18.0%、21.4%和15.6%，相比清洁时段外地贡献下降2.3%，本市内传输贡献分别上升2.0%、0.7%和4.7%。市监测站和建设大厦站在污染时段，外地贡献分别占37.6%和37.2%，相比清洁时段上升2.9%和2.0%，海港区对两个站点贡献分别为27.2%和24.2%，同比下降7.2%和9.2%，临近的抚宁区贡献分别为19.9%和20.8%，同比上升4.7%和4.7%。青龙县由于排放量低，因此对四个国控站点贡献较小；卢龙县污染排放也相对较轻，但由于污染时段偏西风的影响，导致该地区排放的PM2.5对四个国控站点的贡献略有增加；昌黎县虽然排放量也比较可观，但从所处位置以及风向来看难以影响到除北戴河环保局站以外的其他国控站点。

图8 2019年1月污染时段4个国控站点处PM2.5质量浓度传输贡献及近地面风场：（a）北戴河环保局；（b）第一关；（c）市监测站；（d）建设大厦Fig. 8 Contribution percentage of PM2.5 mass concentration and surface wind field at monitoring sites during the pollution period in January 2019 at(a) Beidaihehuanbaoju site;(b) Diyiguan site;(c) Shijiancezhan site;(d) Jianshedasha site

5 结论

本文利用区域空气质量模式RAMS-CMAQ耦合了ISAM源解析工具，对秦皇岛地区2019年1月PM2.5质量浓度进行模拟，并以75 µg m−3为标准，将秦皇岛市4个国控站点观测PM2.5浓度均高于（低于）此标准的时段划分为污染（清洁）时段，并分析污染（清洁）时段PM2.5分布特征与来源贡献。

（1）2019年1月华北大部分地区平均PM2.5浓度高于75 µg m−3，秦皇岛市污染呈现“南高北低”的分布，西部紧邻PM2.5浓度高值区，受影响区域主要位于秦皇岛南部，其中昌黎县西部PM2.5浓度最高，可达到150 µg m−3以上。清洁时段秦皇岛地区盛行风向为西北风，大部分区域浓度较低，但昌黎县的地理位置导致其受到区域输送的影响较大。污染时段秦皇岛北部仍受西北风控制，PM2.5质量浓度较低，南部区域转为偏西风控制，导致西部地区的污染物输送，PM2.5质量浓度上升。

（2）清洁时段秦皇岛市PM2.5浓度主要受到本地排放贡献影响。青龙县、卢龙县大部分地区本地源贡献为40%～50%，其中抚宁区和海港区大部，昌黎县北部地区，以及北戴河区和第一关区全部地区本地源贡献都在60%以上。污染时段风向转为偏西风，除昌黎县北部区域、海港区中东部区域以及北戴河区在污染期间本地贡献依旧达到60%以上，秦皇岛市本地贡献相对于清洁时段整体下降10%左右，抚宁区东部本地贡献下降至40%~50%，说明当地大气污染受到区域传输影响增加。

（3）清洁时段，外地输送对4个国控站点贡献在34.7%～41.6%，北戴河环保局站受到的贡献主要来自北戴河区、抚宁区和昌黎县，分别为18.4%、15.8%和12.0%。第一关站PM2.5污染主要来自北戴河区和海港区排放源的贡献，分别为16.1%和20.6%。在海港区内的市监测站和建设大厦站，本地贡献主要来自海港区，分别为34.9%和33.4%，其次为抚宁区，贡献百分比为15.2%和16.1%。污染时段，北戴河环保局站的外地贡献下降1.0%，北戴河区和昌黎县贡献上升4.0%和1.1%。第一关站外地贡献下降2.3%，海港区、山海关区和抚宁区贡献分别上升0.7%、2.0%和4.7%。市监测站和建设大厦站在污染时段，外地贡献分别上升2.9%和2.0%，临近的抚宁区、北戴河区贡献上升4.7%、4.7%和4.4%、6.4%。