广西典型岩溶水系统环境中222Rn的分布及指示意义

郭 芳,韦丽琼,姜光辉

广西典型岩溶水系统环境中222Rn的分布及指示意义

郭 芳*,韦丽琼,姜光辉

(中国地质科学院岩溶地质研究所,自然资源部、广西岩溶动力学重点实验室,广西 桂林 541004)

放射性同位素氡222是来源于地层中铀衰变生成的惰性元素.由于其半衰期只有3.82d,且其活度在地下水和地表水中差异显著,近年来氡在水文学中的应用日渐兴起.但222Rn在岩溶环境中的分布和行为特征少有研究.以广西三个典型岩溶水系统为例,研究222Rn在包气带、非饱和带和饱水带中的浓度分布和指示意义.发现222Rn在上部包气带中的活度不足500Bq/m3,但在非饱和带中有局部异常高区,与局部小地质构造的分布有关.在饱水带中,地下水的滞留时间、不同地下水组分的混合和氡运移的距离等是导致222Rn活度差异的原因.管道介质的222Rn活度比裂隙介质的高;含水介质土壤覆盖层大的比土壤浅薄的普遍高.在大型岩溶水系统的排泄区,地下水补给河流,河流也可能短暂反补地下水,由于地下水和河流222Rn的差异显著,222Rn可能成为地下水-地表水相互作用研究的理想示踪剂.

岩溶环境；222Rn；地下水；水文过程；地下水-地表水的相互作用

岩溶含水层提供重要的水资源,但其对环境变化非常敏感,源于其沿着岩溶管道或裂隙具有的优先流的通道.评价岩溶含水层的脆弱性时,了解水及溶质从地表到饱水带或泉口的运移时间非常重要.人工示踪剂被大量的应用于研究地下水的运移途径和时间,但其缺点是只能局限于局部地区的使用,且试验不可重复和非常耗时[5].稳定同位素(18O,2H)和放射性同位素(3H)在雨水中是自然存在的,且具有保守的性质,因此也被广泛应用于地下水径流的研究[6].但氚的半衰期是12.3年,适用于分析长时间(几个月到几十年)流域尺度的地下水流动状况.对于岩溶地区复杂、短暂但频繁的各种径流的相互作用,传统的稳定同位素和水化学结果往往有多解性和不确定性,此时,Rn-222可能可以发挥其示踪短时间水文过程的优势.但另一方面,由于石灰岩地层的铀含量很低.如有研究表明桂林洞穴化学沉积物中的铀含量一般为0.01´10-6～0.02´10-6 [1],此种条件下,是否还能利用222Rn作为水文过程和地下水-地表水相互作用的研究还有待于证实.

广西是中国南方岩溶主要分布区之一,岩溶面积占国土面积的41%.20世纪90年代李彬等[1]在桂林三个洞穴开展氡测试;2018年起Tang等[7]在桂林茅茅头大岩进行了洞穴222Rn观测;李学彪[8]在桂林主要公园、大学进行了土壤222Rn测试;苏石等[9]从医疗保健角度评价广西48个矿泉水的氡浓度.

本文以222Rn为环境示踪剂,研究222Rn在岩溶环境中,包括包气带、非饱和带和饱水带的活度分布和特征.并以中国南方3种最常见的岩溶水系统类型:峰丛洼地岩溶水系统、峰林平原岩溶含水单元和盆地大型岩溶水系统为例,介绍222Rn的差异,并指出将来在岩溶水文过程研究中222Rn可能发挥的作用和潜力.

1 研究区概况

广西境内碳酸盐岩分布面广、厚度大、质地纯、组合类型复杂多样和气候湿热等因素导致岩溶地貌发育,类型齐全,形态多样.广西碳酸盐岩系的累计厚度达10677～24790m.晚古生代和中生代早中三叠纪的碳酸盐岩地层基本为连续沉积,泥盆系碳酸盐岩发育完好.

广西地处滨太平洋构造带与古地中海-喜马拉雅构造带的复合部位,地质构造复杂,具有多期构造运动的特征.总体上广西处于山字型构造带.但第四纪以来地壳缓慢升降运动,构造活动并不强烈[10].

广西岩溶地区地下水十分丰富,主要赋存运移于洞穴及溶蚀裂隙中.不同岩溶地貌单元的地下水赋存特征不尽相同.岩溶平原、谷地或盆地中,地下水系统往往规模较大,但地表岩溶形态较少.峰丛洼地地区,地下水水位埋深浅,地下水规模较小,地表岩溶形态、岩溶管道都比较发育.

选择广西境内的3个岩溶水系统作为研究点,分别是桂林丫吉岩溶水文地质试验场、甑皮岩国家考古遗址公园和灵水岩溶大泉.这3个研究点都是野外科学长期观测站,丫吉有34年的观测研究历史,甑皮岩和灵水的观测和研究也都有10年以上.丫吉试验场位于桂林市东郊8km的峰丛洼地和峰林平原交界处,地层为泥盆系融县组的质纯块状灰岩.其中的S31泉域系统流域面积为1km2[11],属于峰丛洼地岩溶水系统.甑皮岩遗址公园位于桂林市城区的一座石峰及附近,属于峰林平原岩溶含水单元[12].主要地层为泥盆系桂林组灰岩.灵水位于南宁市武鸣区城镇中心,为岩溶泉群的集中排泄口,形成一面积为29990m2的湖泊,湖水径流约40m后汇入武鸣河[13].出露的地层主要有二叠系和三叠系的灰岩.灵水属于覆盖型岩溶盆地出露的大型泉水.

萝卜芽苗菜是人们喜爱的一类环保型芽苗类蔬菜,含有大量对人体健康有益的成分[1],特别是其中所含有的异硫氰酸盐类物质(R-N=C=S,Isothiocyanates,ITCs,硫代葡萄糖苷的酶解产物)具有较强的抗癌、抗菌、抗氧化以及调节血脂代谢等功能[2-4]。在日本、欧美等发达国家,萝卜等富含ITCs的芽苗类蔬菜已被开发为抗癌保健功能食品,近年来也日益受到国内学者的关注和重视[5]。

2 研究方法

考虑含水介质对氡富集的影响,选择丫吉、甑皮岩和灵水3个水系统为研究对象.兼顾地下水流动状态对氡富集的作用,依据含水层的结构类型,选择上部包气带、非饱和带和饱水带为观测对象,即研究洞穴、土壤、表层岩溶带和地下水环境中氡的分布(图1).

利用美国Durridge公司的RAD-7连续测氡仪测量222Rn的活度,仪器精度达±5%.单独利用主机可测量洞穴空气中222Rn的活度.利用RAD-7测氡仪土壤配件可测试土壤空气中的222Rn活度.土壤测试点的土壤类型、深度等见表1.利用RAD-7连续测氡仪以及RAD H2O配件(取样体积250mL)、RAD AQUA配件(连续测量)和RAD Big Bottle System配件(取样体积2500mL)测量水中222Rn的活度.3种配件都试用的目的是探究岩溶地下水中氡测试的最合适方法.表层岩溶泉因出露地表,采用直接收集取样的方法.钻孔则采用蠕动泵抽取水面下2m的地下水.其他类型地下水的取样深度为水面下0.3m.取样过程中尽量保证不与空气接触.每个样品测量时间平均为1h,测量次数为4～6次.用RAD AQUA配件和RAD Big Bottle System配件测量地下水中222Rn的活度时,还需根据测量时间间隔和温度校正水中氡的活度[14].

收集了涉及广西洞穴、土壤和地下水已发表的氡的数据或文献,按研究目标进行整理和总结.

图1 丫吉、甑皮岩和灵水222Rn测试点分布示意

a:丫吉试验场;b:甑皮岩;c:灵水

3 结果与讨论

3.1 土壤空气中的222Rn

甑皮岩和丫吉试验场山坡土壤222Rn的平均值为1772.5～11550Bq/m3,比桂林市土壤氡背景值(4700Bq/m3)高出2.45倍,说明桂林市石灰岩地区山坡的土壤222Rn比较高,与李学彪[8]的研究基本一致.可以看出,岩溶区土壤出现局部高氡异常(表1).山坡上局部小地质构造(如断层、蓄水构造等)是岩溶地区局部高氡异常的主要原因.

表1 土壤空气中的222Rn活度

3.2 洞穴空气中的222Rn

1995年李彬等[1]采用静态连续取样测量洞穴内氡的活度,结果显示,桂林盘龙洞222Rn的活度为339～620Bq/m3;兴安飞霞洞222Rn的活度为374～ 407Bq/m3;茅茅头大岩222Rn的活度为380～573Bq/ m3.2018～2019年,Tang等[7]利用RAD-7连续测氡仪,每个月末在桂林茅茅头大岩进行为期一年的洞穴氡的测量,发现氡的平均浓度为175.2～429Bq/m3,最高值为650Bq/m3.洞口的222Rn显著低于洞内,夏秋季节高于春冬季节.

丫吉试验场的硝岩洞为一向山内倾斜的厅堂式溶洞,洞底高于峰林平原面45.6m,洞长100m,宽25m,洞穴顶板厚度20～150m.洞穴上部为阶梯式岩溶山坡,地形陡峭.观测了洞厅内和支洞最深处的222Rn,其活度为245～430Bq/m3.与桂林其他类似地质条件的洞穴氡的活度范围一致.表明桂林岩溶洞穴内空气中222Rn浓度都比较低,普遍低于500Bq/m3.

3.3 岩溶地下水中的222Rn

表层岩溶带是岩溶地区岩石表层一定深度内风化最为强烈的部分[15].表层岩溶带在雨季常有表层岩溶泉出流,是雨水进入下层非饱和带和饱水带前形成的汇流,包含岩溶发育和岩溶水径流的多种信息.在丫吉试验场进行了2个表层岩溶泉的测试,发现岩溶发育程度高且厚度大的表层岩溶泉的222Rn活度为5971.5Bq/m3,而岩溶发育程度相对较低且厚度小的表层岩溶泉的222Rn活度为2293.2Bq/ m3.

丫吉试验场的S31泉口为一长1.5m,深约10m的溶洞.低水位时期,泉口222Rn的浓度为143Bq/m3.钻孔CF1与S31泉口相距10m左右,深度为150m.钻探时的编录和水文、水化学等观测结果显示,CF1钻孔揭露的是裂隙介质.CF1的222Rn浓度为1490Bq/m3.高水位时期,S31泉口、CF1的222Rn都明显升高,分别为341Bq/m3和4809Bq/m3.处于管道介质的钻孔(CF5)比裂隙介质的CF1的222Rn活度要高出4827Bq/m3,说明在岩溶含水介质中,地下水的滞留时间、不同地下水组分的混合和氡运移距离等是导致222Rn活度差异的原因[16],与示踪试验和水化学方法[12]的结论类似,说明氡可能成为很好的水文示踪剂.

甑皮岩遗址公园里,以石峰为中心布设了23个水文地质钻孔,分别揭露以管道为主或以裂隙为主的含水介质.以其中的3个钻孔为例,ZK8揭露了裂隙介质,而ZK6和ZK9揭露了溶洞.222Rn的测试显示,管道介质的222Rn活度比裂隙介质的高,且总体上甑皮岩地下水中222Rn比丫吉试验场的高近2.5倍(图2).

图2 甑皮岩遗址公园地下水的222Rn活度

灵水是覆盖型岩溶地区的大型泉水,流量为1.4～5m3/s.由于灵水岩溶泉集中出露后形成一面积较大的水体,且排泄后与河流交汇,因此沿着泉口至河流方向,设置了7个监测点,其中6个为地下水,1个为地表水.利用RAD H2O配件测量地下水中的222Rn,发现灵水地下水的222Rn为424～926Bq/m3,而地表水(河流)的222Rn为0,且标准偏差比较大.利用RAD Big Bottle System配件测量,结果是地下水的222Rn平均值为4437Bq/m3,且标准偏差比较小.在丫吉试验场、甑皮岩均有类似的现象,说明在222Rn浓度普遍偏低的岩溶地区,RAD Big Bottle System精度更高.此外,河流的222Rn活度仅为152Bq/m3.地下水和地表水的222Rn差异明显(图3).

图3 灵水222Rn活度的沿程变化

3.4 岩溶环境中222Rn的指示意义

自然界中氡主要来源于含有放射性物质的地质体(其中以花岗岩、片麻岩为最重要),不同岩石中氡的本底值差异很大,花岗岩最高含量达102400Bq/ m3,石灰岩最小,仅为6400Bq/m3[17].从地层角度来看, 全球石灰岩中的铀含量平均为2´10-6,说明其所在地层中的放射性物质含量较低[1].因此总体而言,石灰岩地区环境中氡的本底值是低的,这解释了石灰岩地区的洞穴、地下水中的222Rn活度都比较低的原因.其次,广西岩溶地区处于地质构造相对比较稳定的地区,通过构造活动释放的氡气很少.

尽管石灰岩岩石的氡背景值比较低,但土壤的氡活度却显著高于洞穴和地下水中的氡.这种富集可能是由于放射性核素在石灰石风化过程中释放,然后在土壤中的粘土矿物、铁氧化物和有机物中累积而引起的[18].由于226Ra主要聚集于砾石表面,且226Rn有很高的活度,因此土壤空气比石灰岩中存贮的水的222Rn高.岩溶含水层浅层非饱和带中CO2和222Rn的相似浓度模式也表明,222Rn与CO2一样,主要来自土壤[19].

丫吉试验场、甑皮岩和灵水的地质背景和地质构造相似,但地下水中的222Rn却有明显的差异.这表明不同的岩溶水系统中,地下水中222Rn的活度与地下水的滞留时间、不同地下水组分的混合和氡运移的距离等有关.丫吉试验场位于峰丛洼地和峰林平原交界处,石灰岩质纯,土壤浅薄,人类活动干扰程度小.其流域面积仅1km2,岩溶管道大且长度短,S31泉对降雨的响应非常迅速[20].示踪试验显示S31以岩溶管道为主的径流地下水的运移速度为74～6583m/ d.甑皮岩为峰林平原的水文地质单元,岩溶大管道不发育,以网络状裂隙为主,且土壤覆盖层厚,主径流带地下水的运移速度为31～42m/d.甑皮岩地下水中222Rn显著高于丫吉试验场,除与来自土壤的氡有关外,可能还与有机质的丰富程度有关.

丫吉和甑皮岩含水系统,根据222Rn在不同环境中的活度差异,结合电导率、CO2等常规监测指标,可以用于指示地下水的运移路径、不同径流组分的混合程度等信息,是开展岩溶水文地质学技术方法研究的有益探索.而灵水这样的大型岩溶泉系统(流域面积697km2),地下水补给来源远,埋深大.泉口地下水的222Rn与河流差别明显,可利用不同端元222Rn的差别,计算地下水-地表水相互作用的量和程度.如Ellins等[3]利用222Rn计算了波多黎各某河流地下水和地表水的交换量,发现在某段面,地下水补给量为1.2m3/s,而河流漏失量为0.5m3/s.但难点在于建立精确的质量平衡方程以及经验公式中各种参数的估算.

4 结论

4.1 丫吉试验场硝盐洞洞内的222Rn活度为245～430Bq/m3.与桂林其它类似地质条件的洞穴氡的活度范围一致.

4.2 山坡土壤222Rn的平均值为1772.5～11550Bq/ m3,比桂林市土壤氡背景值高出2.45倍.局部小地质构造(如断层、蓄水构造等)是岩溶地区局部高氡异常的主要原因.土壤中粘土矿物、铁氧化物和有机物也影响222Rn的活度.

4.3 丫吉、甑皮岩和灵水的地质背景和地质构造相似,但地下水中的222Rn却有明显的差异.说明不同的岩溶水系统中,地下水中222Rn的活度与地下水的滞留时间、不同地下水组分的混合和222Rn的运移距离等有关.

4.4 对于灵水这样的大型岩溶水系统,如地下水和河流有水文交换,可利用地下水和河流显著的222Rn活度的性质,开展地下水-地表水相互作用方面的研究.

4.5 本研究试验了RAD-7连续测氡仪的RAD H2O配件、RAD AQUA配件和RAD Big Bottle System配件分别在测量地下水中222Rn的活度,发现不同的配件适用于不同的岩溶水环境.基于广西岩溶地下水中222Rn活度普遍较低的特点,建议使用RAD Big Bottle System配件为最佳.RAD AQUA系统在连续抽取地下水的过程中,会导致管道水和裂隙水的交换和汇集,致使测试结果有随时间不断上升的趋势.

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感谢蒲俊兵、李建鸿同志在RAD-7仪器设备使用上的大力支持！感谢刘凡和王奇岗在野外工作的帮助！

Characteristic of radon in typical karst water systems and its indicating significance in Guangxi, China.

GUO Fang*, WEI Li-qiong, JIANG Guang-hui

(Key Laboratory of Karst Dynamics, Ministry of Natural Resources/Guangxi Zhuang Autonomous Region, Institute of Karst Geology,Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin, 541004, China)., 2021,41(9)：4294～4299

The radioactive isotope radon originates from decay of uranium in the stratum.222Rn has a half-life of 3.82 days, and the activity of222Rn has significant difference in groundwater and surface water. The application of222Rn in understanding hydrological process grows quickly in recent years, while it has less study in karst environment. Three karst water systems in Guangxi were taken as examples to study the characteristic of222Rn in karst environment and its indicating meaning. It was found that the activity of222Rn was less than 500Bq/m3in the upper aeration zone, while it had local anomaly high in unsaturated zone, which is related to local geological structure. In saturation zone, the residence time of groundwater, the mixing proportion of different groundwater components, and the length of the radon transport along the flow paths causes the different of222Rn activity. In general,222Rn in karst conduit media is higher than that in fissure media, and222Rn in thick soil covering layer is higher than that in thin soil covering. In the discharge zone of big karst water systems, groundwater usually flows to river, and sometimes river can flow back into the spring outlet. Because the significant difference between222Rn in groundwater and surface water,222Rn might be an ideal tracer of quantifying groundwater-surface water interaction.

karst environment；222Rn；groundwater；hydrological process；GW-SW interaction

X523

A

1000-6923(2021)09-4294-06

郭 芳(1978-),女,广西百色人,研究员,博士,主要从事岩溶水文地质和环境地质研究.

2021-02-06

国家重点研发计划专题(2019YFC0507502-05);国家自然科学基金(41977168;41772269);广西创新驱动发展专项课题(桂科AA20161004-1)

* 责任作者, 研究员, gfkarst@126.com