蔡园青,徐学哲,周家成,3,刘芊芊,3,赵卫雄,方 波,王 朔,张为俊,3*
黑碳仪测量气溶胶吸收系数的校正算法和影响因素研究进展
蔡园青1,2,徐学哲2,周家成2,3,刘芊芊2,3,赵卫雄2,方 波2,王 朔2,张为俊1,2,3*
(1.安徽大学物质科学与信息技术研究院,安徽 合肥 230601;2.中国科学院合肥物质科学研究院,安徽光学精密机械研究所,安徽 合肥 230031;3.中国科学技术大学,安徽 合肥 230026)
黑碳仪作为常用的吸收系数测量方法之一,广泛应用于气溶胶光吸收特性的实验室和外场观测研究.然而,受测量方法的限制,吸收系数测量的准确性受到颗粒物负载效应,以及滤膜和颗粒物的多重散射效应的影响.本文综述了黑碳仪的测量原理及现有校正算法,探究了其吸收系数测量的影响因素,分析了黑碳气溶胶的混合状态对其吸收系数测量偏差(ref’)的影响,探讨了ref’与气溶胶单次散射反照率(SSA)的关系以及ref’的波长依赖关系,并提出了今后相关研究的建议.
黑碳仪;吸收系数;校正算法;测量偏差
大气气溶胶吸收和散射太阳、地表辐射,直接影响地-气辐射收支,对大气环境及气候变化有重要影响[1].黑碳(BC)是大气气溶胶中主要的光吸收组分,由化石燃料和生物质等不完全燃烧产生.排放到大气中BC会经历碰并、凝结和化学氧化等复杂的老化过程[2-3],进一步影响其光学特性[4-9].BC作为大气中的短寿命物质,其减排有助于缓解全球变暖及改善区域空气质量[7,10-12].气候效应方面,BC对大气层顶的总直接辐射强迫高达0.90W/m2,但其直接辐射强迫的评估值(0.40~0.71W/m2)依然偏差很大[13].环境效应方面,BC的强吸收作用和表面的催化反应,会冷却地表并加热大气,导致大气边界层的发展受到抑制,从而显著加剧城市空气污染[12,14].
目前,BC光学特性的认知水平仍不足,直接影响其气候和环境效应评估的准确性.国内外学者发展了多种测量方法,用于BC吸收特性的测量,分为基于滤膜方法和原位方法两类[15-16].基于滤膜方法是将气溶胶粒子收集在滤膜上,通过测量透过光的衰减量获得BC的吸收系数,常用的仪器如炭黑粒子吸收光度计(PSAP)、黑碳仪(Magee Scientific)和多角度吸收光度计(MAAP)等[15,17].光声光谱技术(PAS)作为一种直接、原位测量气溶胶吸收系数的方法,其探测灵敏度高,常作为比对试验中的参考标准[18-19].Li等[20]基于腔衰荡光谱技术研制了多波长腔衰荡气溶胶消光光谱仪(MCRD-AES),为大气气溶胶的光谱特性研究提供了更为全面的测量手段.此外,近期学者将高精细度谐振腔吸收光谱技术与积分球相结合,实现了气溶胶吸收系数的高灵敏度探测,且适用于高湿度环境[21-23].
黑碳仪作为最常用的BC吸收系数的测量仪器,可同时在多个波长下进行测量,具有操作简单、成本相对较低、便于维护、不受气体吸收的干扰等优点,已广泛应用于大气成分业务观测和科学研究.然而,受测量方法的限制,滤膜的种类和多重散射效应,粒子散射光的角度分布,粒子的负载效应,以及水汽干扰等因素均会影响测量的准确性,因此通常需要借助原位方法进行一系列校准.
本文通过介绍黑碳仪的测量原理、校正算法和吸收系数测量偏差研究进展,并综合分析现有校正算法的适用性,以及测量偏差的影响因素,以期为相关研究提供关键技术建议.
黑碳仪的测量原理是通过测量粒子负载滤膜点与空载滤膜点的光衰减来得到气溶胶吸收系数,可实现多个波长处吸收系数的同步测量,分为单点法(AE22, AE31,AE42等,Magee Scientific)和双点法(AE33, Magee Scientific)[24]两类(图1).其根据Beer– Lambert定律计算得到吸收系数abs,具体计算公式如下:
(3)
图1 黑碳仪工作原理
式中:ATN为光衰减系数,为滤膜采样点的面积,为样点流速,DATN为Dt时间内光衰减的变化量.黑碳仪这种基于滤膜法的测量仪器本身具有测量偏差,实际测量的是衰减系数ATN,和气溶胶吸收系数abs差别较大.
单点法黑碳仪的滤膜上有一个样点和一个参考点,气溶胶以流速被采集到样点上.Weingartner等[25]引入因子ref和(ATN)将ATN转化为abs(式4),因子ref和(ATN)分别为滤膜多重散射效应和负载效应的修正因子(在第2节中详细介绍).
在此基础上,Arnott、Schmid、Virkkula、Coen等人提出了更进一步的校正算法(在2.1~2.5节中详细介绍).
双点法黑碳仪(型号:AE33)的滤膜上有两个样点和一个参考点,气溶胶以不同流速F1和F2被采集到两个滤膜点上,通过测量两个滤膜点与参考点的光衰减来得到吸收系数.这种双点测量方法能得到实时的负载效应补偿因子,进而对负载效应进行修正[24],其中BC质量浓度的修正公式如下:
式中:为实际测量的流速;为泄漏因子;air为BC的质量吸收截面,每个波长下有一个定值air;BCNC为无负载效应修正的质量浓度.通过带入滤膜多重散射因子ref和因子,将ATN转化为abs:
式中:1为滤膜点1实际测量的流速;ATN1和ATN1分别为滤膜点1的光衰减系数和光衰减.通过同时测量两滤膜样点的光衰减ATN1和ATN2,利用式(5)可计算出补偿因子,进而可获得等效的BC浓度:
AE33考虑了滤膜多重散射效应和负载效应的修正.但吸收系数的测量偏差主要是滤膜多重散射效应导致的.已有研究发现,滤膜多重散射因子受到滤膜型号、滤膜材质和BC来源的影响,不同地区的滤膜多重散射因子也有区别[25-28].此外,AE33没有考虑颗粒物散射效应的影响,未来需对其进一步修正.
生活环境变了,治理的方法也得跟着变。村“两委”决定开展“五星居民”评比活动。划分了遵纪守法、勤劳致富、卫生健康、文明友善、诚信节约5个方面19项具体评选内容。程序上采取“四步法”,即村民小组推荐、村民小组评议、村民代表大会审定和村委审核授牌评定,以赋分制确定居民星级。总评分25颗星为“模范居民”、20颗星以上为“合格居民”、20-10颗星为“创建居民”,低于10颗星的居民通过党员包联帮教,说服教育,纠正错误。
黑碳仪测量吸收系数的影响因素包括滤膜多重散射效应、负载效应和颗粒物散射效应.滤膜多重散射效应是指光束的多重散射使透射光强明显减小,使光的衰减增大导致吸收系数被高估[29-31].颗粒物散射效应是指粒子的光散射增加了滤膜的反射率,使光的衰减增大导致吸收系数被高估[29,31-33].负载效应是指随着颗粒物在滤膜上的积累,颗粒物之间会产生相互遮挡,使光的衰减减小导致吸收系数被低估[29,34-35].
由于上述3种效应的存在,黑碳仪测量的光衰减系数ATN和吸收系数abs差别很大,为此人们提出了一系列黑碳仪吸收系数的校正算法(表1).
Weingartner等[29]通过柴油机和石墨火花发生器产生了不同种类的炭黑粒子,利用消光光谱仪和积分浊度计分别测量消光系数ext和散射系数scat,并对AE30测量的吸收系数进行校正.如表1所示,通过引入遮蔽效应系数w和滤膜多重散射因子ref,分别对负载效应和滤膜多重散射效应进行修正.
(9)
式中:ATN,n为第点的光衰减系数.把ATN,n与吸收系数abs,n进行比较,以ATN = 10%的ATN为参考点得到ref,其中abs,n为消光系数和散射系数之差.
(13)
式中:为滤膜点的面积;是体积流量;参数= 72.005×109,= 2.997,= 3.291×10-4,= 0.564.
Schmid等[37]利用浊度计和光声光谱仪分别测量散射系数scat和吸收系数abs,对黑碳仪AE30进行了校正,以纯散射型气溶胶硫酸铵的散射参数(0)和单次散射反照率(0)来修正颗粒物散射效应,其中0为散射系数scat与消光系数ext之比,并结合Weingartner校正算法的ref和定值,分别对滤膜多重散射效应和负载效应进行修正.
Virkkula等[38]提出基于黑碳仪换点原理的校正方法,引入遮蔽修正系数对负载效应进行修正(表1).其中,一个滤膜点对应一个值,由滤膜点最后3个ATN的平均值和后一个滤膜点前3个ATN的平均值求得.
Coen等[39]结合Arnott校正算法和Schmid校正算法,通过测量大气气溶胶的散射参数,s,n对颗粒物散射效应进行修正[式(19)和(20)],并把ATN和ATN的线性关系用于负载效应的修正(式18),同时使用滤膜多重散射因子ref对滤膜多重散射效应进行修正(表1).
表1 黑碳仪测量吸收系数的校正算法
式中:拟合系数=3.291×10-4,=0.564,0,s,n为一个完整滤膜点对应的单次散射反照率的平均值.
Virkkula等[38]对赫尔辛基市地铁站、城市地区和农村地区的黑碳仪观测数据进行了修正.在赫尔辛基市地铁站用AE16进行测量,修正后=0.0051 ± 0.0023,但当BC质量浓度快速增加时值会超过0.01.在城市地区和农村地区,分别使用AE16和AE31进行测量,发现值具有显著的季节性变化,夏季的值小于冬季的值,且冬季和夏季的值具有不同的波长依赖性,并指出这种依赖性需要结合气溶胶的化学成分和光学特性进一步分析.Virkkula等[38]通过对修正前后BC质量浓度进行比较,发现修正后的BC质量浓度不会随着滤膜点的变化而发生突变,且与气溶胶体积浓度的变化趋势相同,证明该算法对负载效应的修正有较好的效果.对于Virkkula校正算法,只考虑颗粒物的负载效应,不考虑滤膜多重散射效应和颗粒物散射效应,但已有研究表明滤膜多重散射效应带来的影响较大且不可被忽略,它约为颗粒物散射效应的20倍[36,39].
Coen等[39]利用Weingartner、Arnott、Schmid、Virkkula和Coen校正算法,分别对阿尔卑斯山的少女峰(JFJ)、荷兰卡博(CAB)、爱尔兰梅斯黑德(MHD)和霍恩佩森堡(HOP)四个站点的黑碳仪测量数据进行了修正,其中JFJ和CAB站点使用AE31,MHD和HOP站点分别使用AE16和AE10.研究发现, Weingartner校正算法对于四个站点都适用,Coen和Schmid校正算法适用于JFJ、CAB和MHD站点,修正后的黑碳仪与MAAP测量的吸收系数的斜率接近于1,而利用Arnott校正算法修正后斜率为1.77.对于负载效应的修正,Weingartner校正算法的W更适用于MHD站点,Coen校正算法的c,s更适用于JFJ和HOP站点,而Arnott校正算法的A更适用于CAB站点,是因为在不同ATN下进行负载效应修正后,黑碳仪和MAAP的吸收系数的比值变化最小.
综合分析,Arnott、Schmid和Coen校正算法是利用散射系数对颗粒物散射效应进行修正.当没有测量气溶胶散射系数时,可以选择Weingartner或Coen校正算法(c,s,n= 0).此外,几种校正算法对于吸收波长指数(AAE)也有影响,其中Coen校正算法对AAE的影响较小.对于JFJ和CAB两个站点,使用Arnott、Schmid和Coen校正算法修正后,AAE分别增加了25%,10%~15%和1%~7%.
如上所述,黑碳仪测量吸收系数的影响因素包括滤膜多重散射效应、负载效应和颗粒物散射效应,其中滤膜多重散射效应是导致其吸收系数测量偏差较大的主要原因.偏差因子(ref)为黑碳仪测量的衰减系数和参考仪器测量的吸收系数之比,其受到滤膜种类(材质和涂层)、BC混合状态(老化混合程度)、气溶胶化学组分和尺寸分布等多种因素的影响[25-28],除此之外还受到参考仪器测量准确性的影响,这使得ref的准确定量表征存在很大挑战.表2汇总了不同BC来源、不同波长以及不同参考仪器下黑碳仪吸收系数测量的偏差因子(ref)报道结果.
表2 不同BC来源和不同参考仪器下,黑碳仪吸收系数的测量偏差报道结果
续表2
图2 Cref’的频率分布统计图
从汇总的已有报道结果来看,ref’的变化范围是1.57~5.46,可见黑碳仪测量的吸收系数远大于实际值.为清楚认识ref’的频率分布特征,选取已有研究中数据点最多的波长范围(500~800nm),共计25个样本,对ref’进行统计分析.如图2所示,在ref’为3~4的范围中,ref’的频率值出现最大值(32%).此外,ref’的频率分布呈现高斯分布特征,频率分布的峰值对应ref’= 3.46.
为清楚认识BC来源对ref’的影响,选取已有研究中数据点最多的波长范围(500~800nm),共计25个样本,对ref’的报道值进行分类汇总.如图3所示,对于新鲜排放、老化混合、背景站点、乡村/郊区站点和城市站点,ref’值的变化范围分别是2.13-2.23、2.09-5.46、1.61-4.22、2.89-4.03和1.57-4.26.可以看出,实验室老化和实际大气气溶胶的ref’报道值的差异很大.
对于新鲜产生的BC气溶胶,Weingartner等[29]以消光光谱仪和积分浊度计作为参考仪器,对AE30测量的吸收系数进行校正.通过对比实验获得柴油炭黑粒子和Palas炭黑粒子的吸收系数偏差因子(ref’)分别为2.13和2.23.Arnott等[35]实验产生的煤油炭黑粒子的ref’= 2.18.此外,Weingartner等[29]通过硫酸铵气溶胶与柴油炭黑粒子的混合,获得外混合的柴油炭黑粒子,发现其ref’无显著地变化(ref’= 2.29).然而,AIDA烟雾箱老化的Palas炭黑粒子和柴油炭黑粒子,ref’分别增加至3.66和3.90.Schmid等[37]使用AE30和PAS在亚马逊河流域进行同步观测,发现在生物质燃烧烟羽时段,ref’的值高达5.23(= 532nm).Kim等[41]分析了亚洲季风羽流时段AE31与PAS的测量偏差,报道的ref’值(5.46)与Schmid等[37]的报道值相当.上述研究表明,BC的老化包裹可导致黑碳仪吸收系数的测量偏差显著增加.
对于背景站点,Coen等[39]报道了阿尔卑斯山少女峰的ref’值为2.88.Backman等[42]对阿勒特、格林兰岛顶峰站、巴罗天文台、季克西、帕拉斯大气站和齐柏林天文台多个北极背景站点进行了黑碳仪吸收系数测量偏差的研究.在阿勒特和齐柏林天文台使用PSAP和AE31进行测量,在格林兰岛顶峰站、巴罗天文台、季克西和帕拉斯大气站分别使用连续光吸收光度计(CLAP)和AE16、CLAP和AE31、MAAP和AE31进行测量.Backman等人提出平均时间avg=∆t的处理方法,有效降低了黑碳仪的测量噪声和检测限,并利用线性回归法获得了低海拔北极站点(除格林兰岛顶峰站外)的ref’(3.45). Kim等[41]使用AE31和CLAP在鹿林山背景站和阿勒特北极站点进行观测,得到ref’值分别为4.16和3.96,并与利用Weingartner校正算法得到的ref-W03相比较,发现ref’比ref-W03更适用于鹿林山背景站和阿勒特北极站点的数据修正(例如,在528nm波长,利用ref’和ref-W03修正后AE31与CLAP吸收系数的偏差分别为0.82和0.77).
对于乡村地区,Coen等[39]在爱尔兰梅斯黑德(MHD)和霍恩佩森堡(HOP)观测得到的ref’值分别为3.51和2.89.Kim等[41]在济州岛观测得到ref’4.03.Zhao等[43]用两台AE33(滤膜型号分别为8060和8050)和三波长光声光谱仪(PASS)在台州郊区进行观测.利用线性回归法得到ref’=2.9,并将其用于AE33(滤膜型号为8060)数据的修正.对于滤膜型号为8050的AE33,ref’受到波长和ATN的影响.Zhao等[43]还发现ATN影响AAE的变化,当ATN从22~60上升到120时,AAE的平均值会从1.6~1.8变化到2.0,且ref’的修正有利于减小ATN对AAE的影响.
对于城市地区,Arnott等[36]利用浊度计、光声光谱仪和AE31在拉斯维加斯的查尔斯顿观测得到ref’= 3.69.Coen等[39]在荷兰卡博得到的ref’= 4.26.Segura等[44]用AE31、MAAP和积分浊度计在西班牙格拉纳达开展观测实验,结合单次散射反照率(0)和散射参数()对颗粒物散射效应的修正(Schmid校正算法)与因子*的波长依赖性(Arnott校正算法),得到ref’= 4.19,并通过Weingartner校正算法得到660nm波长下负载参数= 1.08.利用得到的ref和对AE31进行修正,修正后AE31与MAAP的吸收系数和吸收波长指数的偏差分别为1%和2%.Drinovec等[24]利用PSAP和AE33在奥地利的克拉根福观测得到的ref’= 1.57.Qin等[45]在广州番禺大气成分站利用腔衰荡光谱(CRDS)、积分浊度计和AE33进行观测,得到ref’= 3.29,abs为CRDS和积分浊度计测量的消光系数与散射系数之差.
图3 不同BC来源Cref’的报道结果
综上分析,BC的来源对ref’的影响很大,老化包裹使得ref’增大,不同类型站点的ref’值的差异并不明显,但是同一类型站点的ref’值的差异很大.因此,影响ref’的主要因素可能是BC的混合状态,比如BC的形貌、包裹尺寸和包裹物质等.
单次散射反照率(Single Scattering Albedo, SSA)是气溶胶的内在光学特性参数,其大小反映着气溶胶中吸收性物质的占比.ref’与SSA的相关关系如图4所示,其中散点对应表2中列出了报道值. Weingartner等[29]测量了实验产生的柴油炭黑粒子和Palas炭黑粒子的SSA分别为0.165和0.250,硫酸铵气溶胶与柴油炭黑粒子混合后的SSA为0.690,而经过AIDA烟雾箱老化的柴油炭黑粒子和Palas炭黑粒子的SSA分别为0.526和0.625.Segura等[43]在西班牙格拉纳达开展观测实验,得到的SSA为0.759.Coen等[39]在阿尔卑斯山少女峰、梅斯黑德、霍恩佩森堡和荷兰卡博得到的SSA分别为0.875、0.824、0.886和0.728.Schmid等[37]在亚马逊河流域进行观测,生物质燃烧烟羽时段SSA为0.92. Backman等[42]在阿勒特、格林兰岛顶峰站、巴罗天文台、季克西、帕拉斯大气站和齐柏林天文台多个北极背景站点得到的SSA分别为0.932、0.937、0.937、0.888、0.919和0.943.Kim等[41]在济州岛、鹿林山背景站和阿勒特北极站点进行观测,SSA分别为0.927、0.911和0.950.
图4 Cref’与SSA的变化关系
其中散点为表2中列出的报道值,箱式图的实心点、中心实线、方框及上下线分别对应ref’的平均值、中位数、上下四分位数及第10和第90百分位数
如图4所示,使用箱式图对数据的平均水平和离散程度进行分析.将SSA分成0~0.25、0.25~0.5、0.5~0.75和0.75~1.0四段,箱式图中的实心点、中心实线、方框及上下线分别对应ref’的平均值、中位数、上下四分位数及第10和第90百分位数.在SSA为0~0.25、0.5~0.75和0.75~1.0的3个区间,ref’的平均值分别为2.13、3.15和3.76,表明ref’随着SSA的增加而增大.SSA增加对应着气溶胶中非BC气溶胶含量的占比增加,这意味着非BC气溶胶含量的增加会加大黑碳仪吸收系数的测量偏差.其中,可能的影响因素包括BC的混合状态、气溶胶的尺寸和化学组分等.
图5 Cref’的波长变化特征
其中散点为表2中列出的报道值,箱式图的实心点、中心实线、方框及上下线分别对应ref’的平均值、中位数、上下四分位数及第10和第90百分位数
Weingartner等[29]通过测量新鲜产生和混合老化的炭黑粒子,获得450和660nm波长处的ref’值,发现ref’不具有波长依赖性.对于实际大气气溶胶,在巴罗天文台的北极站点[41]和台州郊区站点的观测结果也表明ref’不具有波长依赖性.然而,Arontt等[31]使用黑碳仪和PAS获得了370~950nm七个波长处煤油炭黑粒子的ref’值,发现ref’随波长增加呈现略微增大的趋势(表2).对于实际大气气溶胶,Segura等[44]在西班牙格拉纳达的观测、Kim等[41]在济州岛、鹿林山背景站和阿勒特北极站点的观测,也发现了ref’随波长增加呈现略微增大的趋势.
为清楚认识ref’的波长变化特征,将表2中不同波长处ref’的报道结果进行综合分析.如图5所示,在一定的波长范围,ref’值的波动很大.使用箱式图对数据平均水平和离散程度进行分析,每100nm划分为一个波长范围,将ref’分成7个波段.箱式图中的实心点、中心实线、方框及上下线分别对应ref’的平均值、中位数、上下四分位数及第10和第90百分位数.在7个波长范围下,ref’的平均值分别为2.6、3.1、3.5、3.2、4.2、3.3和3.4.由于长波段的数据量较少,统计结果的不确定性较大.但是,从分析结果可以发现ref’随波长增加而略微增大.
黑碳仪作为常用的气溶胶吸收系数测量仪器之一,其操作简单、便于维护且不受气体吸收的干扰,已广泛应用于大气成分业务观测和科学研究.然而,受测量方法的限制,滤膜种类、负载效应和颗粒物散射效应等因素直接影响其测量的准确性.本文对黑碳仪的测量原理、现有校正算法及其吸收系数测量偏差研究进行综述,并综合分析了其吸收系数测量偏差的影响因素和波长依赖特征,以期为相关研究提供参考.
常用的校正算法有Weingartner、Arnott、Schmid、Coen和Virkkula校正算法五种,其中Arnott、Schmid和Coen校正算法是利用散射系数对颗粒物散射效应进行修正.当没有测量气溶胶散射系数时,可以选择Weingartner或Coen校正算法.综合分析发现,BC老化程度增加会加大ref’,而不同观测站点ref’差异较大的可能影响因素包括BC混合态不同、滤膜材质与涂层类型的差异以及所选择参考仪器的准确性等.其次,ref’随SSA的增加而增大,并呈现随波长增加而略微增大的趋势.
目前,对于黑碳仪吸收系数测量偏差的研究多是关注ref’,而BC老化程度和混合状态等关键影响因素的研究还不足.为了准确测量ref’和定量表征其关键影响因素,需要将实验室模拟和外场观测相结合,从BC的形貌结构(分形维数、尺寸、包裹厚度和包裹物质等)上,探究BC混合状态影响ref’的根本原因.其次,选择多波长气溶胶光学原位测量仪器,使用同一参考仪器获得ref’与SSA的定量关系及ref’的波长依赖特征,并研究ref’对AAE的影响.最后,发展新的校准算法,并明确滤膜多重散射效应、负载效应和颗粒物散射效应对ref’的贡献大小.
[1] Stocker T F, Qin D, Plattner G K, et al. In climate change 2013-The physical science basis. Contribution of Working Group I to the fifth assessment report of the intergovernmental panel on climate change [R]. Cambridge: Cambridge University Press: IPCC, 2013:571-658.
[2] Slowik J G, Stainken K, Davidovits P, et al. Particle morphology and density characterization by combined mobility and aerodynamic diameter measurements. Part 2: application to combustion-generated soot aerosols as a function of fuel equivalence ratio [J]. Aerosol Science and Technology, 2004,38:1206-1222.
[3] Petzold A, Ogren J A, Fiebig M, et al. Recommendations for reporting “black carbon” measurements [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013,13:8365-8379.
[4] Bond T C, Bergstrom R W. Light absorption by carbonaceous particles: An investigative review [J]. Aerosol Science and Technology, 2006, 40:27-67.
[5] Ervens B, Cubison M J, Andrews E, et al. CCN predictions using simplified 30assumptions of organic aerosol composition and mixing state: a synthesis from six different locations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10:4795-4807.
[6] Zaveri R A, Barnard J C, Easter R C, et al. Particle-resolved simulation of aerosol size, composition, mixing state, and the associated optical and cloud condensation nuclei activation properties in an evolving urban plume [J]. Journal of Geophysical Research Atmospherics, 2010,115:D17210.
[7] Bond T C, Doherty S J, Fahey D W, et al. Bounding the role of black carbon in the climate system: A scientific assessment [J]. Journal of Geophysical Research, 2013,118:5380-5552.
[8] Peng J, Hu M, Guo S, et al. Markedly enhanced absorption and direct radiative forcing of black carbon under polluted urban environments [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2016,113:4266-4271.
[9] Liu D, Whitehead J, Alfarra M R, et al. Black carbon absorption enhancement in the atmosphere determined by particle mixing state [J]. Nature Geoscience, 2017,10:184-188.
[10] Jacobson M Z. Strong radiative heating due to the mixing state of black carbon in atmospheric aerosols [J]. Nature, 2001,409:695-697.
[11] Ramanathan V, Carmichael G. Global and regional climate changes due to black carbon [J]. Nature Geoscience, 2008,1:221-227.
[12] Ding A, Huang X, Nie W, et al. Enhanced haze pollution by black carbon in megacities in China [J]. Geophysical Research Letters, 2016,43:2873-2879.
[13] Gustafssona Ö, Ramanathan V, et al. Convergence on climate warming by black carbon aerosols [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences USA, 2016,113:4243-4245.
[14] Zhang F, Wang Y, Peng J, et al. An unexpected catalyst dominates formation and radiative forcing of regional haze [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2020,117:3960-3966.
[15] Moosmüller H, Chakrabarty R K, Arnott W P. Aerosol light absorption and its measurement: A review [J]. Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 2009,110:844-878.
[16] Xu X Z, Zhao W X, Fang B, et al. Three-wavelength cavity-enhanced albedometer for measuring wavelength dependent optical properties and single scattering albedo of aerosols [J]. Optics Express, 2018a,26: 33484-33500.
[17] Moise T, Flores J M, Rudich Y. Optical properties of secondary organic aerosols and their changes by chemical processes [J]. Chemical Reviews, 2015,115:4400-4439.
[18] Arnott W P, Moosmüller H, Sheridan P J, et al. Photoacoustic and filter-based ambient aerosol light absorption measurements: Instrument comparisons and the role of relative humidity [J]. Journal of Geophysical Research, 2003,108:4034.
[19] Lack D A, Lovejoy E R, Baynard T, et al. Aerosol absorption measurement using photoacoustic spectroscopy: sensitivity, calibration, and uncertainty developments [J]. Aerosol Science and Technology, 2006,40:697-708.
[20] Li J L, Wang W G, Li K, et al. Development and application of the multi-wavelength cavity ring-down aerosol extinction spectrometer [J]. Journal of Environmental Sciences, 2019,76:227-237.
[21] Xu X Z, Zhao W X, Qian X D, et al. The influence of photochemical aging on light absorption of atmospheric black carbon and aerosol single-scattering albedo [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018b,18:16829-16844.
[22] Zhao W X, Xu X Z, Dong M L, et al. Development of a cavityenhanced aerosol albedometer [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2014,7:2551-2566.
[23] Zhou J C, Xu X Z, Zhao W X, et al. Simultaneous measurements of the relative-humidity-dependent aerosol light extinction, scattering, absorption, and single-scattering albedo with a humidified cavity- enhanced albedometer [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2020,13:2623-2634.
[24] Drinovec L, Močnik G, Zotter P, et al. The “dual-spot” aethalometer: an improved measurement of aerosol black carbon with real time loading compensation [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2015,8:1965-1979.
[25] Subramanian R, Roden C A, Boparai P, et al. Yellow beads and missing particles: Trouble ahead for filter-based absorption measurements [J]. Aerosol Science and Technology, 2007,41:630-637.
[26] Lack D A, Cappa C D, Covert D S, et al. Bias in filter-based aerosol light absorption measurements due to organic aerosol loading: evidence from ambient measurements [J]. Aerosol Science and Technology, 2008,42:1033-1041.
[27] Lim S, Lee M, Kim S W, et al. Absorption and scattering properties of organic carbon versus sulfate dominant aerosols at Gosan climate observatory in Northeast Asia [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014,14:7781-7793.
[28] Vecchi R, Bernardoni V, Paganelli C, et al. A filter-based light- absorption measurement with polar photometer: Effects of sampling artefacts from organic carbon [J]. Journal of Aerosol Science, 2014, 70:15-25.
[29] Weingartner E, Saathoff H, Schnaiter M, et al. Absorption of light by soot particles: Determination of the absorption coefficient by means of Aethalometers [J]. Aerosol Science, 2003,34:1445-1463.
[30] Clarke A D. Effects of filter internal reflection coefficient on light absorption measurements made using the integrating plate method [J]. Applied Optics, 1982,21:3021-3031.
[31] Liousse C, Cachier H, Jennings S G. Optical and thermal measurements of black carbon aerosol content in different environments: Variation of the specific attenuation cross-section sigma (σ) [J]. Atmospheric Environment, 1993,27:1203-1211.
[32] Petzold A, Kopp C, Niessner R. The dependence of the specific attenuation cross-section on black carbon mass fraction and particle size [J]. Atmospheric Environment, 1997,31:661-672.
[33] Bond T C, Anderson T L, Campbell D. Calibration and intercomparison of filter-based measurements of visible light absorption by aerosols [J]. Aerosol Science and Technology, 1999, 30:582-600.
[34] LaRosa L B, Buckley T J, Wallace L A. Real-time indoor and outdoor measurements of black carbon in an occupied house: an examination of sources [J]. Air Waste Manage, 2002,52(1):174-185.
[35] Reid J S, Hobbs P V, Liousse C, et al. Comparisons of techniques for measuring shortwave absorption and black carbon content of aerosols from biomass burning in Brazil [J]. Journal of Geophysical Research, 1998,103(D24):32031-32040.
[36] Arnott W P, Hamasha K, Moosmüller H, et al. Towards aerosol light-absorption measurements with a 7-wavelength aethalometer: Evaluation with a photoacoustic instrument and 3-wavelength nephelometer [J]. Aerosol Science and Technology, 2005,39(1):17-29.
[37] Schmid O, Artaxo P, Arnott W P, et al. Spectral light absorption by ambient aerosols influenced by biomass burning in the Amazon Basin. I: Comparison and field calibration of absorption measurement techniques [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2006,6:3443- 3462.
[38] Virkkula A, Makela T, Hillamo R, et al. A simple procedure for correcting loading effects of aethalometer data [J]. Air & Waste Management Association, 2007,57(10):1214-1222.
[39] Coen M C, Weingartner E, Apituley A, et al. Minimizing light absorption measurement artifacts of the Aethalometer: evaluation of five correction algorithms [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2010,3:457-474.
[40] Müller T, Henzing J S, Leeuw G de, et al. Characterization and intercomparison of aerosol absorption photometers: result of two intercomparison workshops [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2011,4:245–268.
[41] Kim J H, Kim S W, Ogren J A, et al. Multiple scattering correction factor estimation for aethalometer aerosol absorption coefficient measurement [J]. Aerosol Science and Technology, 2018,53:167-171.
[42] Backman J, Schmeisser L, Virkkula A, et al. On Aethalometer measurement uncertainties and an instrument correction factor for the Arctic [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2017,10:5039- 5062.
[43] Zhao G, Yu Y L, Tian P, et al. Evaluation and correction of the ambient particle spectral light absorption measured using a filter- based aethalometer [J]. Aerosol and Air Quality Research, 2020,20: 1833-1841.
[44] Segura S, Estellés V, Titos G, et al. Determination and analysis of in situ spectral aerosol optical properties by a multi-instrumental approach [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2014,7:2373- 2387.
[45] Qin Y M, Tan H B, Li Y J, et al. Chemical characteristics of brown carbon in atmospheric particles at a suburban site near Guangzhou, China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018,18(22):16409- 16418.
Research progress of correction algorithm and influence factors for aerosol absorption coefficient from aethalometer measurement.
CAI Yuan-qing1,2, XU Xue-zhe2, ZHOU Jia-cheng2,3, LIU Qian-qian2,3, ZHAO Wei-xiong2, FANG Bo2, WANG Shuo2, ZHANG Wei-jun1,2,3*
(1.Institute of Physical Science and Information Technology, Anhui University, Hefei 230601, China;2.Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Hefei Institute of Physical Science, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China;3.University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China)., 2021,41(9):4026~4035
As one of the commonly used techniques for aerosol absorption coefficient measurement, Aethalometer is widely used to investigate aerosol light absorption properties in laboratory and field experiments. However, owing to the constraint of filter-based method, the accuracy of the absorption coefficient measurement is affected by the filter-loading effect, and by the multiple-scattering effects caused by the filter fibers and aerosol particles. The instrument methodology and the developed correction algorithms of Aethalometer were reviewed. The influence factors for absorption coefficient measurement were explored. The influence of mixing state of black carbon (BC) on Aethalometer measurement deviation (ref’) of absorption coefficient were analyzed. The relationship betweenref’ and aerosol single scattering albedo (SSA), and the wavelength-dependent relationship ofref’ were discussed. Furthermore, some suggestions for the future research were proposed.
aethalometer;absorption coefficient;correction algorithm;measurement deviation
X513
A
1000-6923(2021)09-4026-10
蔡园青(1995-),女,安徽淮北人,安徽大学硕士研究生,主要从事黑碳气溶胶光学特性研究.
2021-02-22
国家自然科学基金(41905118,42022051);中国科学院科研仪器设备研制项目(YJKYYQ20180049);合肥研究院院长基金(BJPY2019B02,YZJJ2019QN3);安徽省自然科学基金(1908085QD157)
* 责任作者, 研究员, wjzhang@aiofm.ac.cn