2013—2018年北京市PM2.5污染波动特征研究

张章，孙峰 *，李倩，姚欢，董欣，刘保献,2，安欣欣，李云婷

(1.北京市生态环境监测中心，大气颗粒物监测技术北京市重点实验室，北京 100048；2.清华大学环境学院，北京 100084)

近年来，北京市空气质量改善较为明显，二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、可吸入颗粒物(PM10)等主要污染物年均浓度呈现大幅降低趋势，然而细颗粒物(PM2.5)年均浓度仍超过国家标准，大气污染问题依旧不容忽视[1-7]。特别是北京市作为2022年第24届冬季奥林匹克运动会的主办城市，在奥运场馆快速建设与基础设施日益完善的同时，空气质量的保障工作也尤为重要。

目前，针对北京市PM2.5污染现象的研究主要集中于时空分布特征、组分及来源解析、区域传输评估、重污染过程解析等方面[8-14]。齐梦溪等[15]研究发现，2014—2016年北京市PM2.5污染情况逐年好转。非采暖期主要污染源为机动车尾气排放，而采暖期受燃煤、燃气取暖及机动车尾气排放等人为因素的共同影响。林安国等[16]研究发现，2012年8月—2013年7月，北京市冬季PM2.5质量浓度最高，工业区质量浓度较高但与城区差距不明显。徐冉等[17]对2016—2017年秋、冬季北京市重污染时段的污染特征、气象条件和气团传输路径进行分析，结果表明，冬季重污染程度及持续时间均高于秋季，弱气压场、高湿度、低风速、强逆温和混合层高度低等是研究时段内的主要气象特征。王传达等[18]研究结果表明，冬季重污染期间硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)显著升高，受大气氧化性和排放源共同影响，北京市SOR高于石家庄市，而NOR相对更低。杨孝文等[19]对2013年1月9—15日发生的一次重污染过程的污染特征及形成原因进行研究，发现重污染时段二次无机离子和有机物对PM2.5贡献较大。

现以北京市2013—2018年大气污染物及气象条件等数据为基础，系统分析PM2.5污染波动现象及影响因素，深入研究ρ(PM2.5)与各影响因子之间的相关关系，进一步构建基于气象条件和污染源排放水平的ρ(PM2.5)多元线性模型，以期对北京市PM2.5污染水平的演变及发展趋势提供参考。

1 研究方法

1.1 数据来源

空气质量数据来源于北京市生态环境监测中心对外发布结果，收集了北京市2013年1月1日—2018年12月31日逐日空气质量指数、空气质量状况等；常规气象观测数据来源于南郊观象台，主要包括中层温度(T850h)、中层北风频率(N850)、地面相对湿度(RHS)、地面风速(WSS)。

1.2 分析方法

首先对北京市2013—2018年空气质量及改善趋势进行统计，深入分析季节性波动特征；在筛选出主要影响因子的基础上，研究气象条件及气态污染物排放水平与ρ(PM2.5)的相关性，并对空气质量的中长期尺度波动进行验证。最后通过多元线性回归分析，构建ρ(PM2.5)与影响因子的模型，并进行拟合验证。

2 结果与讨论

2.1 2013—2018年北京市空气质量总体情况

2.1.1 空气质量级别天数分布

2013—2018年北京市空气质量级别天数统计结果见表1。由表1可见，近6年优良天数不断增加、重污染天数不断减少的变化趋势进一步证实空气质量的整体改善，其中2018年的达标日共227 d、重污染日共14 d，为近6年空气质量的最佳水平。2013—2018年，达标天数基本呈现逐年增加趋势，其中优级天数最多增加了33 d、良级天数最多增加了30 d；重污染天数逐年减少，从2013年的58 d减少至2018年的14 d。此外，2016年起严重污染天数显著减少，从最多的15 d(2014、2015年)减少至9 d(2016年)和4 d(2017年)，2018年为近6年首次未出现严重污染级别天数年份，重污染天数的减少和污染程度的减弱进一步说明北京市空气质量明显改善。

表1 2013—2018年北京市空气质量级别天数

2.1.2ρ(PM2.5)月均值变化特征及级别天数分布

2013—2018年北京市及京津冀区域ρ(PM2.5)月均值变化特征见图1。由图1可见，北京市和京津冀区域ρ(PM2.5)月均值变化趋势基本一致，整体呈现下降趋势，同时存在明显的波动特征。其中，北京市ρ(PM2.5)月均值的最高值出现于2013年1月，为159.4 μg/m3。此外，仅2018年1月、8月和9月的ρ(PM2.5)月均值为优水平，分别为34，35和30 μg/m3。在季节尺度方面，与春、夏季相比，秋、冬季的ρ(PM2.5)月均值相对更高。近6年共7个月份的ρ(PM2.5)月均值达到中度污染及以上级别，分别为2013年1月、2014年2和10月、2015年11和12月、2016年12月、2017年1月，均处于秋、冬季节。然而，秋、冬季的PM2.5污染程度同样存在波动现象，虽然2013—2016年秋冬季均出现了ρ(PM2.5)月均值达到中度污染及以上级别的月份，但是近2年秋、冬季(2017年9月—2018年2月、2018年9—12月)的ρ(PM2.5)月均值均处于优良水平。

图1 2013—2018年北京市及京津冀区域ρ(PM2.5)月均值变化

2013—2018年北京市PM2.5重污染天数的逐月变化见图2。由图2可见，整体变化趋势与ρ(PM2.5)月均值变化基本一致，呈现为波动性下降特征。与春、夏季相比，秋、冬季更易出现PM2.5重污染日，这一特征与ρ(PM2.5)月均值的统计结果相一致。2013—2018年，北京市PM2.5重污染天数达到10 d及以上的月份均出现于秋、冬季，分别为2013年1月(13 d)、2014年2月(11 d)和10月(10 d)、2015年12月(13 d)、2016年12月(11 d)、2017年1月(10 d)。此外，近2年秋、冬季的PM2.5重污染天数大幅缩减，其中2018年11月的PM2.5重污染天数最多(4 d)，2017年9月和2018年1、9月均未出现PM2.5重污染日，进一步证实了北京市空气质量的波动性特征。

图2 2013—2018年北京市PM2.5重污染天数逐月统计

2.2 气象条件对ρ(PM2.5)的影响

2.2.1 气象要素的筛选

根据2013—2018年北京市PM2.5月均值和重污染天数的分析结果可知，秋、冬季空气质量的波动性相对更加显著，因此在后续研究中以秋、冬季为主要研究时段，深入探究北京市空气质量波动性改善的原因。气象条件是影响污染物生成与扩散的关键因素[20-22]，现针对地面相对湿度、中层温度、中层北风频率、地面南风频率、地面风速等10种气象要素距平与气态污染物SO2、NO2、CO、PM2.5、PM10共5项大气主要污染物月均值距平建立相关性矩阵，结果见表2。

表2 气象要素距平与大气主要污染物相关系数矩阵

根据样本数量，相关系数在0.3以上的要素满足0.99的置信区间，即认为有较强的相关性(污染物浓度距平已去除长期变化趋势影响)。

2.2.2 气象条件与ρ(PM2.5)月均值的相关性分析

根据气象要素对ρ(PM2.5)的敏感性实验结果(表2)，选取T850h、N850h、RHS和WSS作为气象条件的分析因子。其中，T850h、N850h和WSS代表颗粒物的扩散程度，地面相对湿度能够在一定程度上反映气溶胶粒子的气粒转化过程。在充分考虑上述气象因素对北京地区ρ(PM2.5)实际意义的基础上，对各个气象因素与ρ(PM2.5)进行单因子拟合分析，拟合结果见图3(a)(b)(c)(d)。

图3 气象因素与PM2.5月均值的散点分布

由图3(a)可见，ρ(PM2.5)随中层温度的升高而升高，呈现正相关性，这是由于中层温度越高越不利于热力环流的形成，大气扩散形势趋于静稳，不利于PM2.5扩散，从而易造成污染积累。由图3(b)可见，ρ(PM2.5)与中层北风频率呈现明显的负相关性，一方面，中层北风频率高代表冷空气活动频繁，随着上游洁净的偏北风吹向北京，颗粒物扩散速率加快，从而使ρ(PM2.5)下降；另一方面，中层北风频率低，说明暖势力较强，叠加南部区域污染传输影响，使北京市ρ(PM2.5)升高。由图3(c)可见，ρ(PM2.5)与地面相对湿度呈现出较强的正相关关系，其原因可解释为地面相对湿度的增加易促进气粒转化或者非均相的二次生成过程，从而使ρ(PM2.5)增加。由图 3(d)可见，ρ(PM2.5)与地面风速具有负相关关系，地面风速越大，颗粒物的扩散效果越好，ρ(PM2.5)越低。整体而言，图3明显反映出ρ(PM2.5)与不同气象因子的相关关系，为建立基于气象因素的多元线性模型奠定良好基础。

2.2.3 空气质量极端时期的气象条件分析

厄尔尼诺及拉尼娜等气候异常事件能够对气象条件产生显著影响，对北京及周边地区来说，厄尔尼诺年东亚冬季风的减弱可能造成冬季冷空气频率降低、强度减弱，降水量偏多，而拉尼娜则带来相反的结果，比如冷空气加强，降水偏少等[23-25]。近5年内，全球2014年11月—2016年5月处于强厄尔尼诺周期，而2016年夏季至2018年以弱拉尼娜影响为主[26-28]。通过对空气质量极端时期进行筛选，探究气候异常事件影响下气象条件对北京市秋、冬季PM2.5污染造成波动的原因。

根据ρ(PM2.5)月均值和重污染天数对2013—2018年秋、冬季北京市空气质量极端时期进行筛选，空气质量极端不利时期(PM2.5月均值>115 μg/m3，PM2.5重污染天数≥ 9 d)有2013年1月，2014年2月和10月，2015年11—12月，2016年12月，2017年1月；空气质量极端有利时期(PM2.5月均值<68 μg/m3、PM2.5重污染天数≤3 d)有2014年12月，2016年1—2月，2017年3月，10—12月，2018年1—2月、10月和12月。为了进一步印证气象条件与空气质量的关系，分别统计空气质量极端不利、有利时期的气象条件并与秋、冬季平均水平进行对比分析。

2013—2018年北京市秋、冬季空气质量极端不利时期的气象条件见表3。由表3可见，与近6年秋、冬季平均值相比，极端不利时期的中层温度及地面相对湿度更高、中层北风频率和地面风速更低，与上述相关性分析结果相一致。以2013年1月为例，与秋、冬季平均值相比，中层温度偏高0.76 ℃、中层北风频率偏低7.1%、地面相对湿度偏高13.56%、地面风速偏低0.24 m/s，大气扩散条件极为不利，ρ(PM2.5)月均值及重污染天数均为近6年秋、冬季最差的月份。2013—2018年北京市秋、冬季空气质量极端有利时期的气象条件见表4。由表4可见，受气象条件及污染减排共同作用，空气质量较好的时段基本集中在2017—2018年。与近6年秋、冬季平均值相比，极端有利时期的中层温度及地面相对湿度更低、中层北风频率和地面风速更高，同样与上述相关性分析结果相一致。以2018年1月为例，与秋、冬季平均值相比，中层温度偏低3.09 ℃、中层北风频率偏高9.0%、地面相对湿度偏低16.34%、地面风速偏高0.27 m/s，大气扩散条件极为有利，ρ(PM2.5)月均值处于1级优水平且未出现重污染天，为近6年空气质量最佳的月份。

表3 扩散条件极端不利时期的气象要素和空气质量

表4 扩散条件极端有利时期的气象要素和空气质量

2.3 基于多因素的ρ(PM2.5)线性模型构建

多元线性回归作为研究一个因变量与多个自变量间线性关系的传统拟合模型，能够较好地应用于ρ(PM2.5)线性模型构建。根据上述研究结果，在综合考虑气象条件及污染源排放的基础上，建立ρ(PM2.5)多元线性模型。

2.3.1 气态污染物与PM2.5的相关性分析

由于气态污染物的浓度与污染源排放强度及管控措施力度具有强烈的关联性，同时也是PM2.5最重要的前体物，因此其对PM2.5的影响不容忽视。气态污染物的来源较为单一，其中二氧化硫(SO2)主要来自燃煤，一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)主要来自机动车尾气排放，因此也在一定程度上反映出各类污染源对北京市PM2.5的贡献；此外，气态污染物与气象要素的相关系数(表2)也反映出不同气态污染物具备的独特污染特征，其中ρ(CO)和ρ(NO2)的变化主要体现出北京市局地性污染特征，ρ(SO2)的变化具有区域性的污染特征。通过对2013—2018年气态污染物ρ(SO2)、ρ(CO)、ρ(NO2)与ρ(PM2.5)月均值进行相关性分析(图4)，结果表明，上述气态污染物均与ρ(PM2.5)具有良好的线性关系，且全部表现为正相关关系，因此进一步反映出污染源排放强度、减排力度与ρ(PM2.5)之间的相关性。

图4 气态污染物与ρ(PM2.5)月均值散点图

2.3.2 基于气象条件及气态污染物的多元线性模型构建

由于ρ(PM2.5)受气象条件、污染源排放等多因素共同影响，为了精准构建ρ(PM2.5)线性模型，利用上述选取的气象要素和气态污染物的逐月数据进行多元线性回归分析，所建立的方程如下：

ρ(PM2.5)=51.569+0.926×T850h-0.734×N850h-0.184×RHS+6.784×WSS+0.136×ρ(SO2)+47.28×ρ(CO)+0.026×ρ(NO2)

利用不同方位的丰台云岗、密云镇、延庆夏都、大兴黄村、门头沟双峪监测站点的气象要素和气态污染物逐月数据对上述方程进行验证，结果显示，各站点ρ(PM2.5)的拟合值与实际值的相关系数分别为0.934，0.915，0.900，0.947，0.923，表明该方程对PM2.5的月均值有较强的拟合能力，所选取的因子在一定程度上能够反映ρ(PM2.5)的月变化规律，进一步验证了气象因素及污染源排放对ρ(PM2.5)的共同影响。

3 结论

(1)2013—2018年北京市空气质量呈现整体改善趋势，与2013年相比，优良天数增加了51 d，重污染天数减少了44 d。

(2)受污染源减排、特殊气候现象、气象条件等多因素影响，近6年ρ(PM2.5)月均值水平整体下降的同时具备波动性特征，其中秋、冬季波动性更为突显。2013—2016年秋、冬季均出现了ρ(PM2.5)月均值达到中度污染及以上级别的月份，其中2013年1月和2015年12月ρ(PM2.5)月均值达到重度污染水平，分别为159.4和151.8 μg/m3、重污染天数均为最多的13 d。而2017—2018年秋、冬季的ρ(PM2.5)月均值均处于优良水平。

(3)相关性分析结果显示，地面相对湿度、中层温度与大气污染物呈现较强的正相关性，中层北风频率、地面风速则与大气污染物呈现负相关性。从空气质量极端时期来看，上述4个气象因素同时趋于有利或不利时，将导致空气质量极好或极差的出现。

(4)基于气象条件及气态污染物共同构建的拟合方程对ρ(PM2.5)估算结果较好，多站点的拟合值与实际值的相关系数范围在0.900～0.947，进一步验证气象因素及污染源排放对PM2.5污染的共同影响。