60Co源辐照装置破损泄露后的退役处置

荣 耀，连福龙，张道庆，黄少杰

(1.河南省核工业地质局，河南 郑州 450044；2.河南省核工业放射性核素检测中心，河南 郑州 450044)

60Co辐照装置在农业、灭菌、化工、医学和工业等方面有着广泛的应用。早期建成的许多60Co辐照装置服役时间长，房屋设施及控制系统老化；加之建造初期设计落后，安全性能不完善，存在许多安全隐患，需要逐步实施退役[1]。60Co辐照装置的安全运行及退役日益成为人们关注的焦点，尤其是早期因管理处置不善造成源破损泄露的辐照装置退役情况更受关注。由于此类装置退役问题遗留时间久，污染链条长，导致退役处置措施非常复杂[2]。以河南某小型60Co源泄露辐照装置退役为例，探讨源破损泄露辐照装置的退役处置措施，以期为相关工作提供借鉴。

1 退役装置概况

河南某辐照厂的辐照室设计最大装源4万居里，主要用于辐照大蒜和中药材。20世纪90年代末辐照室井内有一颗钴治疗机放射源发生破裂，造成井水污染。该厂委托相关部门对破裂事故进行处置，废源被密封于钢制小容器内，污染的井水被排至辐照室外的蒸发池[3]。蒸发池水外泄，造成蒸发池附近局部区域和小块菜园地土壤污染；去污产生的放射性土壤存置于蒸发池旁的2个砖砌废土坑内。该厂已对现有放射源进行了倒源、装运和送贮工作。目前该厂蒸发池内有污水、枯枝落叶与底泥混杂，蒸发池外局部区域土壤有60Co污染；辐照室内储源井底残渣、井壁、井台地面等均有污染。故需对其进行退役处置，以达到该厂地可以无限制开放使用的要求。

2 污染源分析

60Co核素半衰期为5.27 a，主要衰变方式为γ和β衰变，能量分别为Eβ=0.318 MeV(99.8%)；Eγ1=1.173 MeV(100%)，Eγ2=1.332 MeV(100%)，γ射线平均能量为1.25 MeV。

60Co源破损后，放射性钴与井水接触，再加上钴源棒包壳表面存在的松散污染物，使井水、源架、源夹和源罐遭到污染。受污染的井水在首次事故处置中外泄，污染井台附近地面及辐照室外局部土壤，并对周边环境产生影响。

因该厂十多年的废置停产，导致污染源核素在周边环境中的迁移链条过长，对周边影响复杂。本项目对污染源核素在环境中迁移的主要过程进行了梳理，结果如图1红色箭头所示。

图1 污染源核素在环境中迁移的主要途径及照射途径

3 退役依据及监测方法

3.1 源项调查工作方案

根据《γ辐照装置退役》和《放射性同位素与射线装置安全和防护条例》相关规定，此次小型60Co源泄露辐照装置退役工作的起点是从60Co放射源移走之后，依次进行现场源项调查、γ辐照装置退役环境影响评价和退役处置工作。现场辐照装置建筑物尚未拆除，退役存在的污染区域包括60Co污染的辐照室、地面残渣、贮源井水、蒸发池池壁和底泥、周围环境土壤、排污管道等[4-5]。本次工作源项调查及退役均按照国家已颁布的标准和国际通行标准进行[6-15]。退役依据技术标准见表1；监测仪器及用途见表2；监测项目及监测方法见表3。

表1 监测对象及退役依据技术标准

表2 监测仪器及用途

表3 监测项目及监测方法

3.2 放射性废物分类

此次退役项目主要污染核素为60Co，依据《放射性废物分类》执行。

3.2.1 豁免水平和解控水平

含人工放射性核素固体物质的豁免水平和解控水平见表4。

表4 含人工放射性核素固体物质的豁免水平和解控水平

3.2.2 放射性废物分类

极低水平放射性废物的活度浓度下限值为解控水平(即0.1 Bq/g)，上限值一般为解控水平的10～100倍(即1～10 Bq/g)。

低水平放射性废物的活度浓度下限值为极低水平放射性废物活度浓度上限值(即10 Bq/g)，上限值为4×1011Bq/kg。

4 源项调查

4.1 γ辐射剂量率现场监测结果

60Co辐照装置γ辐射剂量率现场监测共布点160个，现场监测布点及热点区域范围如图2所示。分析监测数据可知：1)辐照室内γ辐射周围剂量当量率为79～1 013 nSv/h，以辐照室和废物坑为中心存在高值热点(源架、废物桶及排污口)，高值区域与排污口流向一致，呈东北向分布；2)室外土坑、蒸发池、菜园(蒜苗地)γ辐射周围剂量当量率为108～208 nSv/h(该值未扣除宇宙射线响应值)，略高于当地天然辐射本底水平(根据河南省生态环境厅2019年环境状况公报，全省省辖市及济源示范区的26个辐射环境质量自动监测基站γ辐射空气吸收剂量率连续监测结果为58.19～202.12 nGy/h，平均为101.38±11.08 nGy/h)。调查发现废水池旁电线杆附近存在明显高值，分析认为这是由于电线杆周围区域为洼地，废水池水曾受雨季影响漫出，放射性污染在洼地富集。

4.2 表面污染监测结果

表面污染监测现场共布点186个，分析监测数据可知：辐照室地面表面污染水平为0.30～0.67 Bq/cm2，距地面0.5 m、1 m高度墙壁的表面污染水平分别为0.33～0.45 Bq/cm2和0.30～0.42 Bq/cm2；距地面0.5 m、1 m高度迷道墙壁的表面污染水平分别为0.31～0.46 Bq/cm2和0.33～0.45 Bq/cm2；辐照室防护门外大厅地面的表面污染水平为0.31～0.37 Bq/cm2；源架表面污染水平为1.73 Bq/cm2；源架配件表面污染水平为2.80 Bq/cm2。以上测量结果均含本底值。

除源架、源架配件之外，辐照室地面和墙壁、迷道地面和墙壁以及辐照室内其他物件表面污染水平均满足《γ辐照装置退役》(HAD 401/07—2013)规定的表面污染解控要求水平(0.80 Bq/cm2)。

图2 核能辐照厂γ辐射剂量率水平现场监测点及热点区域示意图

4.3 废水

现场采集蒸发池、储源井水样，送实验室检测。从检测结果可知，钴源辐照室贮源井的中上层水及蒸发池废水中的60Co活度浓度分别为0.13 Bq/L和0.24 Bq/L，可见贮源井的中上层水及蒸发池废水满足《γ辐照装置退役》(HAD 401/07—2013)的排放要求(贮源井水向环境排放时，所含放射性污染物的活度浓度应控制在10 Bq/L以下)；贮源井底层水中60Co活度浓度为60 Bq/L，不满足排放要求。

4.4 土壤与蒸发池底泥

从废土坑、菜园地周边区域深度分层(表3)采集土壤样品，送实验室分析，结果如图3所示。

图3 土壤中60Co比活度纵剖面图

由图3可知：1)土壤中60Co比活度为8.8～631 Bq/kg，部分区域不满足《γ辐照装置退役》(HAD 401/07—2013)规定的拟开放厂址土壤中剩余放射性核素活度要求限值(30 Bq/kg)；2)在废土坑四周及菜园地区域，60Co比活度随土壤深度的增加逐渐减小，均呈现出核素在浅层土壤中富集的现象；3)在废土坑中心位置，60Co比活度随土壤深度的增加先增大后减小，在中层深度出现极大值631 Bq/kg。监测结果呈现的规律对现场土壤清挖工作具有指导意义。

蒸发池底泥中60Co的比活度为3 728.5～8 260.3 Bq/kg，贮源井排水管内壁铁锈中60Co的比活度为493.7 Bq/kg，依据《放射性废物分类》，蒸发池底泥、排水管均属于极低水平放射性废物。依据中国环境百科全书选编本《核与辐射安全》，贮源井底层废水、贮源井的中上层废水和蒸发池废水均属于低放废液(放射性活度浓度≤4×106Bq/L)。

综上所述，结合现场源项调查结果和相关标准，对现场放射性废物量进行估算，结果见表5。

4.5 源项调查方式

现场进行γ辐射剂量率监测时，遇到数个略高于当地天然辐射本底水平的热点。对其进行现场清挖发现，表层土壤下面有部分耐火砖残料，对γ辐射剂量率测量产生了较大干扰。因此认为，γ辐射剂量率监测只能作为普查手段之一，最终确定周边污染范围需依靠取样后的实验室分析数据，即使是在γ辐射剂量率正常的地区，也需考虑污染源的下风向地区被污染的可能性。周边污染土壤处置需采用边清挖、边采样送实验室分析的方式，以确保无遗漏地区。

表5 辐照厂退役项目放射性废物量估算结果

5 退役实施

5.1 退役控制目标

退役工作依据国家相关标准进行，控制目标限值见表6。

表6 辐照厂退役项目控制目标限值

5.2 退役实施措施

5.2.1 源架活度及所需屏蔽铁罐厚度估算

退役源架由于之前放置破损源而受到了污染，放射性活度未知。将源架等效成一个点源，利用γ点源剂量率计算公式，对源架活度进行估算[16]。

(1)

(2)

(3)

由上可知，源架活度估算公式为

(4)

将现场测量数据(离源架0.5 m处周围剂量当量率2.51 μSv/h，离源架1 m处周围剂量当量率1.01 μSv/h)代入公式(4)，根据防护最优化原则，取计算放射性活度最大值作为设计屏蔽铁罐厚度依据，即87 μCi。

根据《放射性物品安全运输规程》(GB 11806—2019)与《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002)相关要求，容器表面的剂量当量率应小于2 mSv/h，距容器表面1 m处的剂量当量率应小于0.1 mSv/h。

各向同性点源γ射线减弱倍数K的计算公式为[17]58-98

(5)

式中：A—放射性核素点源活度，Bq；r—参考点到点源的距离，m；Γ—照射量率常数，60Co的照射量率常数Γ为2.503×10-18C·m2/(kg·Bq·s)；1.4×105—时间单位换算与照射量到组织或器官吸收剂量换算之积，1.4×105≈38 J/C×3 600 s/h；q—居留因子，此处取1。

计算可得：距离源架0.5 m处所需减弱倍数K1=9×10-3；距离源架1 m处所需线减弱倍数K2=0.011。为保守估算，取较大值K2确定屏蔽铁罐厚度。60Co γ射线的平均能量为1.25 Mev。查各向同性点源γ射线减弱K倍所需钢铁屏蔽层厚度表[17]209，可知减弱倍数K最小为1.5，此时所需铁屏蔽层厚度为2.36 cm。根据辐射防护最优化原则，考虑代价—效益分析，因减弱倍数K=1.5远大于K2=0.011，最终决定设计屏蔽铁罐厚度为1.2 cm。将源架移入屏蔽铁罐内，实测容器表面最大剂量当量率小于1 μSv/h，远远小于2 mSv/h，满足防护与安全运输要求。

5.2.2 辐照室去污

将源架、源架不锈钢管、室内地面少量残留铁屑等废物，装入屏蔽铁罐中，送至城市放射性废物库进行贮存。清理辐照室内的零散物件，对污染的物件进行表面擦拭去污。对清理的物件、擦拭污染物，根据污染水平分类收集，分区存放；源室地面采取清扫、洗消等方法处置。

对贮源井池壁去污，首先利用高压水枪进行冲洗，然后采取刮铲、专用化学试剂喷淋等方式进行去污清洗。采用机械铲除去污时，尽量做到成片铲除水泥和瓷砖，减少粉尘，避免扩大污染范围。去污过程中边去污、边测量，直到达到解控要求。辐照室全部去污完成后，将房间的门封闭，以防二次污染。

5.2.3 污水处理

根据源项调查结果，贮源井的中上层水和蒸发池内水的放射性活度均在排放限值以下，可直接排放。贮源井底层废水中的60Co比活度超过排放限值10 Bq/L，不可直排。为避免在排放中上层井水过程中扰动底层井水，抽水过程使用细口抽水管，并将抽水管口贴近水面，采用小功率潜水泵缓慢抽水。

在蒸发池、储源井的中上层废水转运排放前，用碱液调其pH为7～8，经絮凝沉淀并澄清24 h后，由专用车辆转运至污水处理厂处理后达标排放。蒸发池、储源井废水排放后，对蒸发池和储源井进行去污处理，清出蒸发池底泥，转移至废土坑中，自然晾干后，装袋集中处置。蒸发池的池壁、池底去污主要采取洗消、铲除法，去污产生的废水、废渣转移至废土坑中晾干后，连同坑中土壤一起清挖装袋集中处置。

将贮源井底层废水和残渣，转运至室外进行自然蒸发；将蒸干后的残渣，装入屏蔽铁罐，送至放射性废物库处理。使用过的塑料桶经损毁后，装极低放废物袋，按环评处置。

蒸发池壁、池底及贮源井池经洗消、刷铲、清扫后表面污染水平大幅度下降，经检测其表面污染水平满足《γ辐照装置退役》(HAD 401/07—2013)的相关要求，可无限制开放使用。

5.2.4 废物坑处置

污染土壤现场清挖工作，采取“分区管控、由远及近”的原则。土壤清挖工作采取边清挖、边检测措施，每天对清挖后的地点进行环境剂量率检测，并取土壤样品送实验室进行60Co比活度检测。保守推荐此类污染土壤最小清挖深度为60 cm(图3)，之后再根据实验室检测结果，确定现场增加清挖深度或终止清挖。

清挖出的污染土壤装入双层防水编织袋，集中堆存于暂存库，最终作为极低放固体废物进行近地表填埋处置。现场清挖主要针对废土坑及其周边、菜园地、排水管周边等区域的污染土壤。增加菜园地污染土壤清挖是由于在前期源项调查工作中，菜园地土壤表面环境剂量率及土壤中60Co比活度检测均有异常，分析认为是由蒸发池受降雨等影响造成池水外泄所引起的。

5.2.5 排水管及周边去污

将排水管用机械切割法从地下取出，采用化学擦拭去污。对化学擦拭去污无效的排水管，采用切割法将排水管分截减容后，装袋填埋处置。

6 工作人员所受剂量估算

退役过程中，工作人员所受辐射影响的途径为γ外照射和空气吸入内照射。

6.1 γ外照射

根据源项调查时的γ辐射剂量率监测结果可知，辐照室内γ周围剂量当量率为79～1 013 nSv/h，源架、废物桶及排污口为热点。保守假设，在以上辐射水平偏高场所退役过程中，工作人员每天工作8 h，共工作3个月，工作人员所受的γ外照射计算公式为

Ec=DiT，

(6)

式中：Ec—整个退役过程中工作人员所受的γ辐射有效剂量，nSv；Di—i监测点位的γ周围剂量当量率，保守考虑取1 013 nSv/h；T—退役过程所需时间，h。

根据式(6)，计算出工作人员在整个退役过程中受的γ外照射剂量为0.73 mSv。

6.2 空气吸入内照射

据源项调查结果，涉及的放射性核素为60Co。保守计算，取土壤中60Co放射性核素活度浓度最大值631 Bq/kg，评价工作人员在治理过程中所受到的吸入内照射。

工作人员在去污治理过程中，可能会吸入含污染核素的再悬浮颗粒，工作人员吸入再悬浮颗粒所致的吸入内照射剂量计算公式为

Dinh,i=C·DFinh,i·R·t，

(7)

式中：Dinh,i—吸入放射性核素i造成的吸入内照射，mSv；C—空气中核素的浓度，C=S×Ai，Bq/m3，它与载尘量和污染核素的活度浓度有关，其中S为载尘量，保守取IAEA安全系列丛书第44号(2005年)推荐的工作场所空气中载尘量1.0×10-3g/m3，Ai为厂区废物中核素i的活度浓度，Bq/g；DFinh,i—核素i的吸入内照射剂量转换因子(工作人员)，Sv/Bq，依据GB 18871—2002，取1.70×10-8Sv/Bq；R—为工作人员的年吸收空气量，取8 000 m3/a；t—为退役场址的施工时间，取720 h。

根据式(7)，计算出退役过程中由于吸入造成的最大个人有效剂量为9.4×10-5mSv。

6.3 工作人员所受剂量

本项目退役过程中工作人员所受最大剂量为0.73 mSv，满足退役实施过程中工作人员剂量约束值5 mSv的要求。

7 结论

在进行现场源项调查时，γ辐射剂量率监测只能作为普查手段之一，最终需依靠取样后实验室的检测数据判定周边污染范围。通过实施60Co源辐照装置破损泄露后的源项调查、源架活度及所需屏蔽铁罐厚度估算、辐照室去污、被污染水和土壤处置等程序，制定退役处置方案，退役治理效果符合相关法律法规要求。