基于深度神经网络的ODS合金辐照硬化预测

白 冰，韩 煦，曹 晗，柯艺璇，贺新福，杨 文

(中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究所，北京 102413)

氧化物弥散强化(ODS)合金是通过粉末冶金的方法将起强化作用的氧化物颗粒以弥散分布的形式加入到基体材料中，使基体材料在原有的固溶强化、析出物强化的基础上，增加了氧化物颗粒的分散强化。因此相对于现有不锈钢，ODS合金具有优异的高温性能，已被作为第4代先进能源系统(先进快堆、超临界水堆)结构材料和聚变堆第一壁结构材料的首选，但目前的研究表明，其抗辐照性能[1-2]仍是制约ODS合金在快堆和聚变堆领域应用的关键技术难题。

材料基因工程(MGI)的出现反映了全球对加速材料从发现到应用进程的需要[3]。材料科学在信息时代中产生了大量数据，基于大量数据，采用机器学习找出特征性参量，进行数据挖掘、智能分析、智能预测，进而预测出候选材料是材料基因工程中的一种重要工作模式。机器学习是一门交叉学科，机器学习是对已有数据进行分析学习，并在一些数学理论算法的支持下进行自我模型优化，使之可针对新数据进行高效的预测或判断。近年来，利用机器学习进行材料研究的成果开始大量涌现，数据驱动的机器学习方法已被大量用于材料性质预测与材料设计[4-6]。基于机器学习的材料性质预测无需关注具体的物理细节，而是基于数理统计理论在材料的特征(成分、结构、实验条件等)与性能(屈服强度、延伸率、韧脆转变温度等)之间寻找最优的数学映射关系，对处理复杂耦合和非线性关系具有显著优势，可加快抗辐照结构材料的研发进程。Jin等[7]首个利用机器学习预测材料辐照肿胀起点的研究工作。Castin等[8]使用一种三层人工神经网络来预测RPV钢在中子辐照下屈服强度的变化，用于研究其辐照硬化现象。Cottrell等[9]使用人工神经网络对低活化钢中辐照导致的韧脆转变温度变化进行了预测。本课题组前期利用支持向量机方法建立了ODS合金中关键组分与拉伸性能的关联性，获得了几组高强度ODS合金的成分设计[10-11]。但目前基于机器学习方法对ODS合金抗辐照性能的研究鲜有报道，因此，本文借助机器学习方法建立ODS合金中关键组分与其中子辐照硬化的关联性，以获得针对ODS合金辐照硬化的性能预测，将有助于推进抗辐照ODS合金的材料设计。

1 机器学习用合金数据的收集和清洗

金属材料在经受中子辐照的条件下，由于离位损伤产生的各种缺陷(空位和间隙原子等)会引起材料发生显著的硬化，提高了材料的屈服强度和极限拉伸强度，辐照甚至使屈服强度趋近于断裂强度，同时造成了塑性损失。辐照硬化主要由辐照温度和辐照剂量两个方面决定。当辐照温度一定时，硬化会随着辐照剂量的增加而增加最后出现饱和；当辐照剂量一定时，在温度较低的条件下，辐照硬化效应十分显著。而在温度(450 ℃以上)较高的条件下，辐照硬化效应基本上消失，这主要是由于温度较高时辐照产生的缺陷被退火消除掉。

文献[12-14]研究表明，材料发生辐照硬化现象主要是由于辐照使材料的显微组织发生变化所引起的，因此，辐照过程中引入的晶格缺陷作为位错运动的障碍物会导致ODS合金的屈服强度增加，其具体表现为：随辐照剂量的增加，合金中位错环的数密度增加；随辐照温度的增加，位错环的平均尺寸增加，数密度减少，辐照过程引入的位错环尺寸和数密度与辐照硬化密切相关。另外，ODS合金经过中子辐照后，还观察到了球形沉淀物的出现，这些球形沉淀物被认为是一种富Cr的金属间化合物-α′沉淀相，其析出与钢中Cr含量密切相关。高Cr钢辐照后通常会有α′相的存在，它同样可以充当障碍物阻碍位错的运动，引起材料强度的增加。正因为ODS合金的辐照硬化来源于其显微组织的变化，因此也可通过改变合金的微观结构以达到提高其抗辐照硬化性能的效果。如优化ODS合金中的氧化物纳米颗粒，使其颗粒-基质界面密度较高，氧化物颗粒尺寸小且分布均匀，基体位错密度较高，这些微结构特征均有助于提高材料的初始强度(或硬度)，并可能充当辐照诱发的点缺陷的缺陷吸收阱(SINK)，增强ODS合金的抗辐照性能。

由上述可知，ODS钢中的位错环演变与析出相变化是其辐照硬化的两个主要微观因素。而ODS合金的成分、工艺等均会影响ODS合金基体、氧化物颗粒及其界面处的微观结构，进而影响ODS合金的性能，因此，是否可尝试直接建立ODS合金成分与辐照硬化之间的关联性，以快速获得其辐照硬化性能预测，则会有助于加速抗辐照ODS合金的材料设计。因此，本文收集了ODS合金的成分(包括Cr、Y2O3、Ti等主要元素及V、P、Nb等微量元素)、固化和热处理工艺(包括固化方法、温度、时间等)、辐照条件(包括辐照剂量、剂量率、辐照温度等)、测试条件(包括温度等)及屈服强度，共约570条数据。

为了精确获得合金成分与其中子辐照硬化之间的关联性，在机器学习模型构建前，需对所收集的数据进行清洗，对于缺失的部分数据采用0来替代，对于字符类型的属性采用数字进行表示，同时根据数据的构成范围和对ODS合金辐照硬化机理的已有认知，明确部分重点考虑的影响因子。具体清洗方法列于表1。经过数据清洗后，获得可用于机器学习建模和训练的数据共522条，每条数据共包含34个影响因子属性和1个性能属性。

2 机器学习模型构建与训练

利用上述清洗后的数据，选择成分、辐照条件等26个重点考虑的影响因子属性，作为机器学习模型的输入，1个性能属性作为机器学习模型的输出，为辐照前后的屈服强度变化值。将数据按照7∶3的比例划分为训练集和测试集，采用机器学习中反向传播的深度神经网络方法[15]构建关键成分等影响因子与辐照硬化的关联模型。图1为三隐藏层神经网络结构，其中每个圆圈代表1个感知器，神经网络即是由多个感知器按照一定规则组成的类神经元网络结构模型，其中感知器的数学表达式为：

y=f(w1x1+w2x2+w3x3+…+wnxn+b)

(1)

其中：y为感知器的输出值；w为感知器的输入权重；b为偏置项；f(x)为激活函数。权重和偏置项是通过机器学习计算当前感知器节点误差项后，通过反向传播的方式计算获得。

表1 数据清洗过程Table 1 Data cleaning process

图1 三隐藏层神经网络结构Fig.1 Diagram of three hidden-layer neural network

在将数据代入模型前还需进行数据归一化处理，以消除指标之间的量纲影响，归一化方法为：

(2)

模型训练过程中，使用L2型正则化方法优化梯度下降公式，以防止模型过拟合，正则化后梯度下降公式为：

(3)

其中：m为每组数据的数量；hw(x)为模型给出的预测值，hw(x)-y即为预测的误差；λ为超参数。为了便于训练有深度的神经网络模型，需将数据整体均分为几个小组，并分批次输入。

采用自适应梯度下降(Adam)优化算法优化模型训练速度，使模型可在短时间内快速收敛，初步迭代2 000次后，模型均方误差如图2所示。从图2可看出，当训练迭代次数达到700左右时，模型在验证数据集中的均方误差已趋于平缓，这时若不停止继续训练，模型后续学到的规则为冗余的无用规则，因此选择在迭代700次后停止训练。

图2 训练数据和测试数据的均方误差Fig.2 Mean square error of training data and test data

经上述过程，利用训练集共365条数据，训练出最优模型，再利用测试集共157条数据，以测试所训练模型的准确性。测试结果如图3所示。从图3可看出，模型给出的预测值与实验值符合较好。

3 ODS合金成分与辐照硬化的关系预测

利用上述训练的模型，预测了Cr、Y2O3、Ni、Mn、Ti、Al等合金成分和中子辐照硬化(即辐照前后屈服强度变化值)之间的关系。建立每种元素与辐照硬化的关系时，其他元素含量需设定为定值。最初设定Y2O3为0.2%、Ti为0.2%、Al为0%、Ni为0.02%、Mn为0.1%，建立Cr与辐照硬化的关系后，将Cr含量的最优值作为输入以建立另一元素与辐照硬化的关系，以此类推。在此之前，先通过建立中子辐照剂量和辐照温度与辐照硬化的关联，以进一步验证模型的可靠性，结果如图4所示。从图4可看出，随中子辐照剂量的增加，ODS合金的辐照硬化程度加剧，但随着辐照温度的增加，则逐渐减小，这与文献[13]所报道的变化趋势一致。

a——训练集；b——测试集图3 预测值-实验值分布散点图Fig.3 Scatter diagram of prediction value-test value

选取中子辐照剂量为1 dpa，辐照温度为300 ℃的试验条件，获得ODS合金中不同元素与辐照硬化的关系，如图5所示。从图5可看出，添加Y2O3后，合金的辐照硬化程度降低，即模型预测结果也证明了ODS合金的抗辐照性能优于未添加氧化物颗粒的F/M钢，当Y2O3添加量约为0.2%时，屈服强度变化值最低。Ni、Mn对ODS合金中子辐照后的硬化影响较简单，随着这两种元素添加量的增加，辐照前后的屈服强度变化值逐渐减小并趋于平缓，当Ni含量为0.06%、Mn含量为0.6%时，合金受中子辐照后的硬化程度较小。Cr含量对辐照后ODS合金的屈服强度变化影响较大，随Cr含量的增加，硬化程度先增大后减小，但材料中Cr含量较高时，辐照后易发生Cr偏聚导致脆化[2]，因此Cr含量选择约6%更有利于其抗辐照性能。另外，与纳米氧化物析出相密切相关的还有Ti和Al，添加Ti有利于ODS合金辐照硬化程度的降低，这是由于Ti会与Y2O3形成细小弥散的Y-Ti-O相，从而有效形成缺陷吸收阱，提高材料的抗辐照性能。而添加Al却会使ODS合金的辐照硬化程度加剧，这是由于Al与Y2O3形成的Y-Al-O相尺寸较大，因此虽然添加Al可提高合金的抗氧化性，但对其辐照稳定性和高温强度则是不利的[12]。

图4 辐照剂量(a)和辐照温度(b)与屈服强度变化值的关系Fig.4 Relation between irradiation dose (a) or irradiation temperature (b) and change of yield strength

图5 不同元素与屈服强度变化值的关系Fig.5 Relation between different elements and change of yield strength

由上述ODS合金中Cr、Y2O3等元素与辐照后屈服强度变化的关系预测，后续可得出一定辐照条件(如辐照剂量为1 dpa，辐照温度为300 ℃)下，辐照硬化程度更低的ODS合金成分设计方案。

4 结论

本工作收集了ODS合金的成分、工艺和性能等数据，采用机器学习方法构建了Cr、Y2O3等关键成分与ODS合金中子辐照硬化的关联性，得到如下结论。

1) 机器学习模型预测结果证明ODS合金的抗辐照性能优于未添加氧化物颗粒的F/M钢，当Y2O3添加量约0.2%时，辐照硬化程度最低。

2) Cr含量对辐照后ODS合金的辐照硬化影响较大。综合考虑过多Cr对材料脆化的影响，Cr含量选择约6%更有利于ODS合金抗辐照性能。

3) 添加Ti有利于ODS合金辐照硬化程度的降低，而添加Al则会加剧其辐照硬化。

4) 利用Cr、Y2O3等元素与ODS合金辐照硬化的关系预测，后续可以得出一定辐照条件下，辐照硬化程度更低的ODS合金成分设计方案，为加速抗辐照结构材料的研发应用提供新的思路。