大气环境容量理论的再思考和总量控制

孟 凡, 李时蓓

1.中国环境科学研究院， 北京 100012

2.生态环境部环境工程评估中心， 北京 100012

大气环境容量或大气容量是中国大气环境管理历史阶段中的一个独特理论，自20世纪80年代的空气污染防治初期起就一直是中国空气污染控制的重要理论基础，其初衷是了解特定区域可容纳的排放总量限值，通过调整排放源的空间布局，最大限度地利用大气清洁空间和自净能力，克服资金、技术及管控和实施手段不足的问题，抑制空气质量的恶化[1-2]. 自20世纪80年代的“六五”“七五”起，中国环境保护部门组织开展了包括太原、沈阳大气环境容量[3-4]在内的一系列科学研究. 在大气环境容量规划方法上，提出基于运筹学优化算法建立数学规划模型，并发展了A-P值法等简化方法[5]，开展了太原、沈阳、南宁等城市的局地尺度容量和排放规划研究[6]. 与此同时，我国的区域性复合空气污染问题也一直受到较大关注. 早在20世纪70年代末，就针对兰州西固光化学烟雾开展了我国最早的大气光化学研究[7]. 自“六五”起，酸雨问题也一直是我国科学界关注的问题. “十五”期间启动实施的酸雨和二氧化硫控制两控区计划，是我国较早的区域总量控制实践.

大气容量理论在我国早期空气污染控制，特别是在燃煤相关的城市空气污染控制进程中起到了一定的作用，但因其理论概念和内涵界定含糊，也一直未能建立一套公认的数学模型和计算方法，在支撑管理部门制定空气污染控制对策，特别应对当前区域性二次复合污染等新污染问题时造成很大困惑. 针对上述问题，该研究对大气环境容量概念、容量规划理论和计算方法进行分析和讨论，以期为大气环境规划研究和空气质量管理实践提供参考.

1 大气环境容量的理论概念

起源于环境容量概念的大气容量概念，自提出以来就有多种表达和理解，至今仍未达成共识. 对理论和实际应用中常见的大气容量概念进行梳理，大致可分为绝对大气容量、广义大气容量和狭义大气容量3类.

1.1 绝对和广义大气容量

大气环境容量或大气容量的概念最早出现在日本. 20世纪70年代末菱田一雄提到大气容量概念存在浓度或污染物总量与排放量2种表达：一种是考虑生态循环，即自然净化作用；另一种是考虑为维持混合稀释层的环境浓度在一定标准下的污染物质的排放量(单位为t/a)[8]. 类似于菱田一雄的第一种概念，1986年任阵海等[9]提出：“大气环境容量就是一个地区空间内，容许的最大平均浓度(如单位为μg/m3)”. 显然，规划空间所容纳的空气污染物总质量为所能接受的最大平均浓度对整个规划大气空间的积分，因此这一概念也等同于王华东等[2,10]指出的“环境容量是指一个环境单元对污染物的允许容纳量(如单位为t)”. 最大可接受浓度或空气污染物总质量是从人群和生态系统等接受客体角度对大气环境空间的直接要求，反映空气污染对应的环境影响，是特定空间的自然客观属性，是各种大气容量概念的出发点，可以称为绝对大气容量. 同时，因人群及生态系统承受影响的能力具有空间变化且不是静态的，以浓度限值为指标的绝对大气容量具有空间和时间的变化特征.

绝对大气容量因不涉及排放概念，无法直接应用到空气质量管理中. 大气中的空气污染物浓度主要受排放、化学反应生成、区外输入等污染物生成和增加过程，以及输出、化学转化清除、干沉降、湿沉降等清除或自净过程的影响. 一个规划空间所容纳的空气污染物总量或一定浓度水平的维持，一定是空气污染物产生和增加过程与清除或自净过程共同作用的结果. 当特定空间大气物理与大气化学过程所决定的生成与自净能力(除排放外)一定时，绝对大气容量对应着该空间所能接受的一个最大排放量，可称为广义大气容量(单位为质量/时间，如t/a)，这也是目前较为常见的大气容量概念：在一定时期、一定空间范围的水、气、土壤等自然环境在维持其自然状态和功能不受损害、人类健康不受损害的前提下所能容纳的由自然和人类活动所产生的空气污染物排放量[11-13].

特定空间的广义大气容量不仅取决于接受客体的承受能力，其清除或自净能力受气象和自然条件的影响，从而具有更强的年际变化、季节变化和日变化. 因此，广义大气容量总是对一段时间而言，从管理角度广义大气容量往往是针对长期或平均状态，但在污染应急和重大事件保障时，短期大气容量则具有重要意义.

理论上，任意时刻排放进入规划空间的特定空气污染物超过该空间的广义大气容量时，就会造成空气污染问题；同时，广义大气容量的概念假定空气污染物排放源在空间上具有最大化或优化意义上的随意调整的可能.

1.2 狭义大气容量

空气污染源排放在高度上多在地面及以上低空，即使在最严重的空气污染情况下，在足够高的上空和足够大的水平区域也存在着相对清洁空间或相对清洁区域；同时，受到地理、社会、经济和技术的制约，排放源在水平分布上具有高度的非均匀性，并不具有任意更改分布的可能性. 以三维空间内的均布性和最大化为目标，在规划空间任意布置和调整获得的最大化广义大气容量往往只是一个参考，并不具有实际意义以及可行性和操作性.

因此，在广义大气容量的基础上，很多研究人员针对排放量提出和应用了修正的大气容量概念或狭义大气容量概念：某一特定区域内，基于现状或预测排放源分布结构(空间位置、排放高度乃至排放量变化范围)，确保生态功能与人体健康不受损害，一段时间内所能容纳的最大空气污染物排放量[6,14-17]. 在大气容量概念的讨论中，也有研究者提出在大气容量规划中应考虑费用、燃料构成和最佳技术等约束条件或考虑自然规律参数和社会效益参数等约束条件[9,18]. 加入经济成本作为目标或约束，可以使削减成本更低、更具可行性.

在一定的历史时期，受限于经济发展和控制成本，往往通过狭义大气容量规划(或称为总量控制规划)寻求达到空气质量目标前提下的最大排放量(或最小削减量和治理成本)，狭义规划容量理论在过去的管理实践得到了较多的应用.

近年来许多学者提出了环境承载力的概念，在大气环境容量的基础上增加社会经济承载力的概念[19]. 其中对空气污染物排放的考虑与大气容量概念类似，强调大气环境对空气污染物的消纳能力，即某一时期、某一区域，在某种状态下环境所承受的人类活动所排放大气污染物的最大可能负荷或排放规模、强度限值.

1.3 大气容量目标与约束

迄今为止讨论的大气容量都是对单一污染物的总容纳量(浓度)或总排放量提出的，大气容量的确定受到空气质量控制目标的约束.

空气质量标准的制定是为了保护和改善生态环境和保障人体健康，是大气容量的约束性指标. 一种空气污染物的空气质量标准限值受到当时社会、经济、技术可行性的限制，对不同功能区有所不同，也会随科学的认识和客观条件的变化而变化，受其约束的大气容量值也会随之发生变化. 另一方面，由于管理和监测能力限制，对浓度的管理目标或约束往往仅是地面控制点的空气质量浓度目标约束，这也会给容量计算带来约束缺失的问题；同时，有些大气环境问题并没有空气质量标准来约束，如酸雨、某些有毒空气污染物(特别是持久性空气污染物、重金属)、气候变化等问题，如何准确地构建城市和区域空气污染物排放控制规划的约束也是未解决的课题.

1.4 大气容量模型与算法

广义和狭义的大气容量规划(或称为总量控制规划)的目的是在满足空气质量目标的前提或约束条件下，寻求最大化的排放量(或最小削减量和治理成本). 总体说来，常见的规划方法都是针对单一空气污染物设定控制目标，寻求该物种排放的优化方法.

1.4.1广义大气容量计算方法

早期的大气环境容量研究[9]中提出了理想化的广义大气容量优化模型：给定一个规划空间，在满足空气质量目标的情况下，寻求空间所能容纳的污染物最大排放量.

目标函数：

(1)

约束条件：

(2)

qi≥0i=1,2,…,i0

(3)

式中：z为规划空间的广义大气容量；qi为任意规划点i(三维空间一定模型分辨率下共i0网格)排放源强变量，为无上限连续变化的正值，其分布和高度不受限制，t/a；Tij为传递函数矩阵，即任意排放源i(点源、面源、或网格化的)单位排放量对所有控制点j(所有j0网格)的影响，由大气中平流输送、湍流扩散、大气化学转化以及干沉降、湿清除(云和降水过程)等大气物理、化学过程决定；cj为控制点j的空气质量目标约束值(如特定空气污染物为空气质量标准值). 显然，控制点网格分辨率越高、控制点越多，规划的代表性和空气质量控制效果就越好. 在局地尺度，不考虑大气化学和大气物理过程的非线性，一次污染物排放与其下风向浓度之间关系主要受平均风输送以及大气湍流扩散影响，排放与下风向浓度间的传递函数矩阵为相对简单的非负线性关系(如高斯烟流模式)，这时上述优化模型为线性规划模型.

1.4.2狭义大气容量计算方法

与广义容量模型类似，规划变量仍是规划区内排放源. 但狭义容量规划中的排放源变量(位置、高度、排放量、时间)受现状和可行性约束，不再是不受限制任意调整的变量，规划最优解是考虑了排放源约束的最优解，其数学优化模型可表达为在特定区域(及其对应的空间)范围内，排放源分布结构(时间、空间位置、高度、规划排放量变化范围)相对固定，满足空气质量目标的前提下，寻求排放源变量在经济、技术可行性范围内的最大化[6,14-17].

当排放状况和可行性条件发生变化时(如排放源高度和分布等空间结构的变化)，会产生不同的优化规划方案，即不同的排放情景对应不同的狭义容量. 狭义容量优化算法可以基于费用或可行性条件寻优. 规划变量可能是连续变量(比如居民散煤排放量)，也可能是0～1型整数变量(某项目或控制措施是否实施). 在规划方法上，当规划排放量全部为连续变量时，可以采用单纯形法；针对不同方案比选时或整数规划变量时，可采用混合整数或0～1型混合整数规划[20-21]，也有采用情景分析或迭代计算的方法[14-17].

在管理实践中，也往往采用简化的参数化计算方法，其中代表性的做法包括菱田一雄等[8]和我国GB/T 3840—1991《制定地方大气污染物排放标准的技术方法》中的A-P值法[5]. 其中，A值法根据规划区面积和反映全国不同区域扩散特征的总量控制系数来计算控制区域允许排放总量，再依据地区系数和面积分配各分区面源、低架源排放量；P值法根据烟囱有效排放高度估算高架点源的允许排放量. A-P值法比较粗糙，对规划区高架源和面源人为规定了份额，而且排放源分布不连续，得出的排放总量限值事实上也不是全空间的容量，同样因未对排放高度有所限定，得到的也不是唯一和有限的解.

2 大气环境容量概念的理论困难

2.1 规划空间确定与空气污染物的外部影响

与河流、湖泊等水体不同，大气是一个半开放和流动的系统，除地表垂直向下方向外，水平和垂直向上的二维半方向不存在绝对的物理边界. 作为空间容纳最大化概念的绝对和广义大气容量，显然取决于规划空间大小. 规划空间越大，大气容量就越大；同时，不同的规划空间划分以及清洁区域的存在，也决定着容纳和调整污染排放源的可能性，会带来不同的狭义大气容量. 任阵海等[9]指出，大气空间难以确定，因之容量亦难确定.

由于大气的平流输送和湍流扩散，不论是一次污染物还是二次污染物，空气污染源排放总会因传输而在不同下风距离造成环境影响. 而不论多大尺度的有限规划区，总是存在区内外排放源的划分. 有限规划区外排放源的影响，可以通过区外输入贡献或背景值表达. 但规划区内排放空气污染物的区外影响则是难以考虑的问题，即存在容量规划的外部约束缺失问题. 这一问题会导致大气容量计算值偏高，尤其是对输送扩散条件较好的高架源和化学转化需要较长时间的二次污染物. 这是有限空间大气容量规划及总量控制规划固有的理论困难，也可称为空气污染规划的外部性问题.

随着我国能源结构和产业结构的优化，末端治理取得显著成效，空气污染源排放越来越集中化和高空化，局地污染问题得到显著改进；同时，PM2.5与臭氧等复合空气污染问题的区域性特征越来越明显. 近期研究[22]表明，2018年京津冀“2+26”城市约50%的PM2.5来自城市以外排放源的贡献，而臭氧的区域外贡献更为明显，其中还包括相当高浓度的全球背景值.

因此，基于有限规划区的广义容量或狭义容量一定是局部的、有限的和暂时的. 局部地区满意的规划从区域角度考虑则往往可能是过高甚至是不可接受的，甚至可能导致国家间跨界输送和全球环境问题；同时，仅考虑有限范围单一污染物的影响，无法避免二次污染和区域污染问题，这一点国内外都有不同程度的经验教训. 例如，针对城市局地一次污染的二氧化硫和烟尘排放控制，不一定能保证区域臭氧、PM2.5、酸沉降等区域空气污染问题的解决. 相对而言，规划区面积越小，区外约束缺失对大气容量值计算造成的影响越大；同时，区外约束缺失对一次空气污染物的影响较小，对二次污染物的影响较大；在相对封闭的特定气象和地形条件下，如夜间静稳或峡谷地形，外部约束缺失的问题较小，甚至可以忽略.

为达到规划区的质量目标，环境目标值还应扣除进入该空间的背景浓度，一般而言规划区域越大，区外影响相对就越小. 显然，在规划实践中应采用尽可能大的规划区. 但过大的规划区也可能带来大量不具经济、技术可行性且没有实际应用价值的虚拟规划区域，同时增加规划工作的代价和规划实施的困难(如跨行政区). 长期以来，如何确定规划区，以及如何纳入对规划区外影响或解决外部约束缺失的问题，是大气环境容量理论在空间概念上的固有困难.

2.2 上边界与排放高度影响

受排放和边界层结构的双重影响，大气污染物垂直方向具有高度的不均匀性. 一般而言，白天对流边界层发展充分，对流边界层或混合层可以高达对流层顶，其间的空气污染物可以很快在垂直方向混合，对流边界层内浓度梯度较小. 夜间因地表辐射降温往往形成风速较低、大气湍流扩散较弱的静稳夜间边界层. 夜间边界层之上的残留层，则可能仍为风速较高的中性层结，具有较好的输送条件[23]. 近地面特别是夜间边界层内因输送、扩散条件较差且排放较高导致污染物累积.

逆温层下的夜间边界层(混合层)因其封闭性，为其下的排放源提供了天然的规划上边界. 低架源和面源排放的一次空气污染物如果不能突破逆温层，就会在夜间边界层内累积而造成高浓度. 此时一次污染物排放受外界影响较小、对区域外影响也较小. 以夜间边界层顶为上边界，可计算获得特定时段低架源、面源一次污染物的大气环境容量，作为重污染防治的参考. 值得注意的是，夜间边界层以上的残留层，因其较好的输送条件仍具有较大的环境容量，可以突破夜间边界层进入残留层的高架源以及存在于残留层内的污染物无法纳入夜间边界层容量的计算中. 二次污染物如臭氧因化学转化可能存在着更为复杂的垂直分布，特别是夜间在残留层可能会有较高浓度.

由于大气边界层风的垂直分布与温度层结的影响，增加排放高度(排放烟囱几何高度+烟气抬升高度)可显著减少排放源对地面浓度的贡献. 计算表明，同样的排放强度，210 m烟囱造成的最大地面浓度影响比30 m烟囱小2个量级. 同时，由于大气半开放的上边界，高架源对规划区外的影响相对更大，规划区外约束的缺失导致规划区大气容量高估的问题更为严重. 在空气管理实践中，也往往不对空中的空气污染物浓度(如高烟囱排放烟流中心浓度)做限制. 因此，空气污染控制中往往倾向采用高烟囱排放的选择，比如国外早期哈萨克斯坦GRES-2电厂烟囱和加拿大Inco铜冶炼烟囱分别达到420和380 m[24]. 从规划模型看，由于面源、低架源高得多的地面浓度贡献(表现为较高的传递函数)，大气容量优化模型倾向于保留和增加高架源排放，以及减少和消除面源及低架源排放. 理论上，不加限制地提高排放高度，可以无限增加狭义大气容量或增加可接受排放量. 这时一个规划区域可利用的大气容量，事实上主要受到排放高度(烟囱几何高度和抬升)的影响以及烟囱建造成本和技术限制，从而不再是确定的数值.

2.3 二次空气污染物浓度与前体物排放之间非一一对应和非线性关系

一次空气污染物排放到大气中，会经历平流输送、湍流扩散等物理过程以及气相、液相、颗粒相和非均相的大气化学过程和干、湿沉降等清除过程. 自然坐标系下空气污染物浓度的时间变化可以用空气质量模式表述为[25]：

(4)

臭氧、PM2.5等复合污染产物涉及的大气光化学反应十分复杂，包含大量的物种以及物种间的化学反应，适当简化的空气质量模式也往往包含数百个反应和近百个有机污染物[25-26]. 如果同时考虑颗粒相、液相和非均相反应，大气化学过程就更为复杂. 大气中某一物种的大气化学浓度变化〔式(4)中R〕可以用下述常微分方程组[26]表达：

(5)

式中，ρq为物种q的浓度，由该物种化学反应生成速率(P)和该物种化学反应清除速率(L)决定，P与多种前体物浓度和反应速率常数成正比，L与物种q浓度、反应物浓度和反应速率常数成正比. 前体物与二次污染物的关系呈复杂的非线性关系，甚至可呈现负敏感性关系(如NO对臭氧的滴定).

大气污染物种涉及化学反应的速度越慢，大气停留时间越长，前体物排放的影响区域就越大，大气容量规划空间划定问题和区域外约束缺失问题就越严重. 因反应速度差异，臭氧和PM2.5前体物和自由基等中间物种的大气停留时间存在从10-6s到年的巨大差异〔表征气相化学浓度变化的常微分方程组式(4) 具有很强的刚性〕，其中二氧化硫、氮氧化物和烯烃、芳香烃、烷烃等VOCs的大气停留时间为小时到数天不等，排放影响的范围可从数百km到数千km，通常超出城市尺度，达到省级或全国范围甚至洲际范围. 臭氧还应考虑大气停留时间更长的甲烷、CO与全球背景值.

不难看出，要想控制臭氧以及硫酸盐、硝酸盐、二次有机气溶胶等二次颗粒物组分，就需要同时考虑对氮氧化物、VOCs、二氧化硫等前体物排放的控制，对二次污染物而言不存在以单一物种排放为规划目标的大气容量. 由于大气化学反应及大气传输扩散，以及干沉降和降水清除等物理、化学过程，空气污染物排放和污染物浓度之间呈高度复杂的非线性关系，理论上传统的线性规划方法已不再适用. 如果在有限排放变化范围采用低阶或线性敏感性作为传递函数确定大气容量，则可能在出现超出一定控制水平和控制阶段(超出规划变量范围)时出现不适用和失效的问题.

2.4 空气污染的空间不均匀性与大气容量

单一排放源和多源叠加对下风向浓度的影响是不均匀的. 单源排放影响或不同排放源影响的叠加往往会造成特定空间点空气质量出现高值甚至超标问题. 由于空间不均匀性的存在，超标情况也可能仅仅是个别源最大落地浓度或多个源叠加后峰值超标的问题，而不是区域排放总量累积过高超过大气容量. 这时的空气质量目标约束，主要是对空间中的特定点起约束作用，而不是空间全部. 超标情况的出现并不意味着规划区没有多余的大气容量或排放超出大气容量. 基于经济、技术可行性，实施科学合理的规划方案调整排放布局(包括排放高度、位置和排放时间)，往往可能在确保空气质量目标的前提下维持甚至增加排放.

3 大气环境容量和总量控制理论

3.1 大气容量规划的理论困难

如前所述，大气容量概念存在着不同程度的理论和实际操作困难(见表1). 除夜间边界层和山谷地形等准封闭条件下一次污染物可获得确定的广义大气容量，其他大部分情况下都存在规划区空间边界的定义问题，以及因规划空间的开放性而导致规划区外约束缺失问题，这时有限规划区的广义大气环境容量优化模型无法获得确定的最优解. 针对一时、一地的环境治理目标，局地性地追求“最大化利用”的广义大气容量，可能导致更大区域的空气污染问题，甚至存在超出当前科学认知的风险. 同时，由于二次污染物与其前体物的大量反应物种非一一对应，对二次污染物而言不存在以单一物种排放为规划目标的大气容量. 广义大气容量并不是一个普适的规划理论.

表1 大气容量概念和主要理论困难

某种意义上，狭义容量是微观和局部空间的广义大气容量. 不同于广义大气容量，狭义大气容量不再是全规划空间容纳意义上的最大排放量概念，而只是特定区域和时段现有或预测排放源基于技术、经济可行性进行优化与调整的可能性，可以随污染源位置分布、排放高度等排放源结构的变化而变化”[11]，并不是唯一不变和不可突破的. 狭义大气环境容量可更恰当地称之为最优排放总量或可接受排放总量. 由于清洁空间的存在，即使规划区排放达到或接近狭义大气容量(允许排放限值)，在更大或更高的规划空间上也仍可能存在着可供利用的广义大气容量，且广义大气容量和狭义大气容量的这种偏离程度随空气质量的改善以及清洁空间的增加而不断加大.

大气环境容量是中国空气污染治理历史阶段中一个独特的控制理论，其初衷是最大限度地利用大气清洁空间和自净能力，克服资金、技术及管控和实施手段不足的问题，在一定时期内缓解和抑制空气污染. 这一理论对局地性煤烟型污染的控制起到了较好的指导作用. 随着我国经济发展和环境保护工作的深入，中国的空气质量经历了由恶化到逐步好转的过程. 2012年新空气质量标准和相关法规的颁布实施，以及近年来《大气污染防治行动计划》《蓝天保卫战三年行动计划》[27-28]的实施与持续推进，空气质量显著改善，空气污染防治重点已经从一次排放为主的局地性煤烟型污染转变为臭氧和PM2.5等二次转化极为重要的区域性复合污染. 空气污染控制战略也已从利用大气容量“姑息性”地延缓空气质量恶化，转变为通过能源、产业结构调整以及末端治理，全面实现空气质量目标，不必也不宜再应用基于空间排放量最大化概念的大气容量理论.

3.2 区域性复合型空气污染总量控制规划方法展望

臭氧和PM2.5等复合空气污染区域性更强，必须制定区域排放限值并开展联防联控. 在各国的管理实践中，往往通过开展科学研究来确定达到空气污染控制目标所需的区域排放削减总量或区域排放总量限值，并通过行政区域间谈判或协商，来确定排放总量的分配. 如美国2003年通过的《清洁空气法》(Clear Skies Act of 2003)，基于模型和分析制定了2000—2018年分阶段的全国与各州SO2、NOx削减目标与排放限值(emission cap)[29]，取得了较好的效果. 在国际层面，包括欧盟成员国在内的欧洲国家、美国、加拿大以及部分中亚国家1979年签订了长距离跨境输送空气污染协议(LRTAP)[30]以及后续针对SO2(1985年、1994年)、NOx(1988年)、VOCs (1991年)等污染物的排放控制协议[31-34]. 中国政府在1996年提出“要实施污染物排放总量控制[35]”，并在“九五”“十五”期间制定了二氧化硫总量控制目标和实施了“两控区酸雨和二氧化硫污染防治‘十五’计划”[36-37]. 上述总量控制方案都不是基于排放最大可能性的广义大气容量，而是基于达到空气污染控制目标和可行性确定所需的削减量.

由于二次空气污染物浓度与大量的前体物物种排放间呈非一一对应和高度非线性化关系，为实施区域性臭氧、颗粒物等复合空气污染排放控制战略，已不再能采用单一物种的排放控制目标，区域总量控制也不再是单一空气污染物的大气容量问题. 传统的单一目标控制或单一线性最优化(最大化)容量模型和规划方法已不再适用. 针对二次污染物如何定义多物种目标容量概念并构建规划模型仍是一个开放性的问题，显然在理论模型中应考虑多前体物种的反应活性和敏感性关系，考虑经济、技术可行性和公平性原则.

在规划实践上，区域间的相互影响和区域外空气质量约束是区域性复合型空气污染控制中必须考虑的因素. 应尽量采取全国尺度的规划区，或根据相邻省份的相互影响关系划分包含多省份的区域尺度规划区，不宜以较小的空间尺度如单一城市或单一省份来划分规划区. 在规划方法上，近期可采用空气质量模式情景分析和评估的方法，即基于排放现状和经济、技术可行性及发展规划，考虑排放量与污染物浓度之间的敏感性关系，设计可能的排放情景，对其空气质量改进效果进行评估和比较，优化确定区域总量限值，并在此基础上寻求其中较小的行政单元间的优化分配方案. 如需在较小尺度开展建设项目环评、规划环评等工作，建议增加对规划区外影响的考虑，如可以考虑限定规划区内排放源对区外最大浓度贡献值或贡献率. 在长远的理论和方法研究中，可以考虑基于大气科学和规划模型的发展，发展多物种和包括经济技术变量的多目标规划方法. 一种可能的优化模型是基于化学反应活性构建多物种排放量目标函数，在现状排放和浓度足够小的近似线性化偏移范围内寻求最优解；另一种可能是采用污染物控制边际成本作为权重系数，在模型中量化经济、技术甚至社会等因素，寻求污染控制在经济成本意义上的最优.

4 结论

a) 大气容量概念自提出起就有多种表达和理解，至今仍未达成共识. 对理论和实际应用中常见的大气容量概念进行梳理，大致可分为绝对大气容量、广义大气容量和狭义大气容量3类. 一定空间所能接受的最大空气污染物浓度或空气污染物总量，反映人群和生态系统对大气环境质量的直接要求，可以称之为绝对大气容量. 绝对大气容量反映特定空间的自然客观属性，是各种大气容量概念的出发点. 但因其不涉及排放量概念，无法直接应用到空气质量管理中. 当特定空间受物理、化学过程所决定的生成与自净能力一定时，绝对大气容量对应一个最大化排放量，可以称之为广义大气容量.

b) 在夜间边界层或山谷地形等特定相对封闭空间内，可以求得一次空气污染物的广义大气容量. 但多数情况下，因大气空间的开放性，特别是上边界的开放性，使得规划空间边界定义困难；同时由于对规划区外影响约束的缺失，有限规划区的广义大气环境容量优化模型无法获得唯一和确定的最优解. 另外，因二次空气污染物往往与其前体物排放为非一一对应关系，针对臭氧和颗粒物等复合空气污染物不存在单一空气污染物种排放的大气容量. 由于清洁空间的存在，空气质量问题并不一定是排放量超出大气容量的问题. 因此，最大化意义的广义大气容量理论并不是一个可以覆盖所有空气污染问题的普适和必要理论.

c) 多种狭义大气容量概念反映了基于技术、经济可行性对现状或预测排放源进行优化与调整的可能性，可以看作是微观和局部空间的广义大气容量. 狭义大气容量值随排放高度、时空分布以及经济、技术约束条件变化而发生变化，从而具有相对性，已经不再是全空间可容纳接受空气污染物或排放量的最大化和约束性的概念，从语义上可更恰当地表达为“最优排放总量”或“规划排放总量”.

d) 臭氧和细颗粒物等复合空气污染问题具有更强的区域性，确定优化的区域总量控制目标并开展联防联控具有更为重要的意义. 由于复合空气污染中源-受体间非一一对应和非线性化关系，传统的单物种大气容量理论和单目标线性优化规划方法不再适用. 在规划方法上可以考虑在全国或多省份大片区尺度的规划区域，采用空气质量模式情景分析和影响评估的方法确定和优化二次污染物各前体物的区域排放总量. 长远可探讨基于反应活性构建多物种排放量优化目标，考虑技术、经济、社会变量的多目标规划方法.