掺钆液闪探测器用于锦屏地下实验室的快中子本底测量

王 桢， 何汉涛， 刘书魁， 林兴德， 幸浩洋， 朱敬军

(1. 四川大学原子核科学技术研究所 辐射物理及技术教育部重点实验室， 成都 610064； 2. 中国原子能院， 北京 102413； 3.四川大学物理学院， 成都 610064)

1 引 言

无中微子双β衰变[1]、中微子振荡[2]、暗物质探测[3]等稀有事例的探测对于环境本底有着苛刻的要求，多数课题组选择深地实验室作为理想实验场所. 对于深地稀有事例探测，中子是环境本底的重要来源之一，影响着实验的精确程度，数千米的岩石层可有效减少宇宙射线通量以及宇生中子量. 然而，受(α,n)反应及238U自发裂变的影响，实验选用材料、岩石、混凝土、支撑结构等会产生大量的中子，这将导致实验误差. 中子对于实验本底的贡献主要取决于地下实验室的深度，宇宙射线在浅层地下实验室中处于主导地位. 中国锦屏地下实验室(CJPL)[4]的岩石层厚度达到2 400 m，等效水深6 700 m，是目前世界上最深的地下实验室. CJPL位于中国四川锦屏县. 中国暗物质实验课题组(CDEX)致力于采用高纯锗探测器(PPCGe)用于弱相互作用重粒子(WIMPs)的直接探测. CDEX合作组现已搭建一个聚乙烯室用于放置CDEX-1A,CDEX-1B和CDEX-10探测器. 图1展示了中国锦屏地下实验室的位置.

图1 中国锦屏地下实验室布局及实验室地理位置示意图

中国锦屏地下实验室大厅的热中子通量已通过3He正比计数器测量[5]，热中子通量为(4.00±0.08)×10-6cm-2·s-1，采用邦纳多球中子谱仪测量了大厅内20 MeV以下的中子通量[6]. 能区1～10 MeV的中子通量受探测器响应以及解谱的限制尚未测量. 本文采用掺杂0.5% Gd的液体闪烁体探测器测量了CJPL聚乙烯室的快中子能区通量. 文章实验搭建部分介绍了聚乙烯室内探测器整体结构及数据采集系统(DAQ). 借助于Geant4模拟，探测器响应部分介绍了能量刻度及探测器效率. 数据处理部分介绍了中子反冲谱的获取及解谱方法，并计算了液体闪烁体内α本底计数率. 本文最后一部分分析了实验结果并对此提出合理解释.

2 实验搭建

掺钆液闪(Gd-Ls)中子探测器用于中子及中微子实验已有数十年历史. 借助于Gd-Ls，Boulby地下实验室测量了中子能谱及中子通量[7]. 致力于中微子混合角θ13测量的大亚湾课题组[8]，RENO课题组[9]都在实验中采用Gd-Ls. 与传统液体闪烁体相比，掺钆液闪中子探测器的特性在于优良的中子与α粒子的甄别能力. 快中子与原子核的多次弹性散射会产生大量的反冲核，这些反冲核被DAQ以快信号的形式所采集. 大约7 μs后，慢化后形成的热中子被钆所俘获，反应放出一组高能γ射线(E>8 MeV),这一信号以慢信号被数据采集系统记录. 信号的快慢符合用于从本底中筛选中子，尤其是α粒子.

直径30 cm，长40 cm的圆柱形掺钆液闪中子探测器容积为28 L，灌装有0.5% Gd的EJ-335有机闪烁体. 圆柱上预留了小口用于灌装液闪及防止漏液，石英玻璃容器两端连接滨松R5912-02光电倍增管，外层缠绕一层聚四氟乙烯用以增加光的反射，提高光收集率，采用无氧铜作为支撑结构.探测器放置在聚乙烯实验室的角落，如图2(b)所示.支撑结构上预留小孔用于能量刻度实验. 图2展示了探测器构造和模拟设计.

图2 (a) 用于Geant4模拟的Gd-Ls； (b)未搭建聚乙烯板时的探测器实物Fig.2 (a) The design of Gd-Ls for simulation in Geant4； (b) the experiment without PE

图3显示了数据获取系统(DAQ)的流程. 来自于两端光电倍增管的信号与函数发生器信号经扇入扇出后，经过阈值甄别插件进行逻辑与，函数发生器用于记录死时间段的脉冲信号，经快速模数转换插件后由采数电脑收集分析.

3 探测器响应

3.1 能量刻度

137Cs和60Co放射源依次用于能量刻度实验中.放射源通过探测器顶端预留的小孔悬挂在液闪的中心位置，距离铅室小口30 cm处. 图2(a)显示了用于Geant4模拟的探测器整体构造.对于双端液闪探测器，信号可定义为一个与位置无关的量.

(1)

公式中，E表示能量，a为常量，Q值表示脉冲波形谱的剔除基线后的积分结果，0, 1分别代表两端不同的光电倍增管. 与试验不同的是，模拟结果中缺少能量分辨率，因而模拟结果用一高斯函数做展宽处理. 高斯展宽量σ可有下式导出

(2)

该式中，两个参数α与β分别取0.001, 0.003 5 MeV. 脉冲波形谱的峰值位置作为能量刻度点.

图4 Gd-Ls的能量刻度: 刻度函数为Q=353.33E+11.94Fig.4 Calibration of Gd-Ls: the result of calibration is Q=353.33E+11.94

3.2 中子源的探测效率

Gd-Ls对不同能量的单能中子探测效率受能量影响，依据解谱区间，选取1～10 MeV能区内的单能中子用于模拟. 单能中子源定义为将探测器完全包裹的面源，采用与实验相同的数据分析流程，如能量筛选，波形筛选等条件，具体筛选流程参照4.1小节. 图5显示了探测器对不同单能中子的探测效率.

图5 Gd-Ls的单能中子探测效率Fig.5 Efficiency of Gd-Ls detector of monoenergetic neutrons

3.3 快中子能谱重建

中子作为不带电的中性粒子，在液闪探测器中能量主要以弹性碰撞损失. 反冲核在液体闪烁体中沉积能量并发出荧光，通常实验获得的为核反冲谱数据. 中子能谱的重建即从核反冲能谱反推入射中子能谱，中子能谱与核反冲能谱的关系可由下式导出，

(3)

公式中Nk表示实验反冲谱中第k个区间内计数，Rk(E)为第k种入射单能中子的响应矩阵，φ(E)为中子通量，基于多道迭代算法的GRAVEL应用于解谱.

j=0, 1, 2, …,J

(4)

4 数据处理

4.1 核反冲谱

液体闪烁体内的核反冲信号与电子反冲信号在下降沿有明显的差异，如图6所示，带电粒子的波形差异可用于区分两种信号，甄别因子DisFactor被定义为下式.

(5)

式中，Qtail为时间区间70～200 ns的积分面积，Qtotal为整个脉冲波形的积分面积，0, 1分别代表不同的光电倍增管信号. 通常，包括中子及α粒子的核反冲信号的甄别因子大于电子反冲信号甄别因子.

图6 核反冲信号与电子反冲信号的差异Fig.6 Difference between nuclear recoil signals and electron recoil singals

本底数据中筛选核反冲信号的过程如下：

(1) 延迟信号筛选：在掺钆液体闪烁体中，快中子经弹性散射慢化后形成热中子，钆元素对热中子有较大俘获截面，热中子在俘获过程中伴随高能γ射线. 能量筛选的下阈为3 MeV,剔除了环境中的γ本底，尤其是208Tl释放的2.6 MeV γ射线. 甄别因子上阈为0.12，以此抑制能量高于3 MeV的中子形成的核反冲信号.双高斯函数用于计算此次筛选效率.

(2) 快信号筛选：图8显示了瞬时-延迟信号的时间间隔，时间窗[2, 40] μs用以扣除残留的偶然符合事例但保留候选中子事例. 掺钆液闪中子探测器的阈值为0.23 MeVee,等效入射中子能量1 MeV时的沉积能量. 甄别因子与时间间隔筛选的结果如图9所示.

(3) 残留电子反冲事例的扣除：候选中子事例以区间0.1 MeVee切片，双高斯函数用于拟合候选中子事例中的，选取较大甄别因子的高斯峰面积表示中子事例，拟合过程如图10所示.

图7 甄别因子与能量的关系Fig.7 The relationship of DisFactor and energy

图8 时间间隔分布Fig.8 The distribution of time interval

图9 时间筛选结果Fig.9 The results of time discrimination

图10 双高斯拟合获取中子事例Fig.10 Double Gaussian fit for neutron events

4.2 偶然符合α本底

所有材料都会含有一定量的U/Th杂质，其中238U,235U，232Th会发生级联衰变，包括多级α衰变和β衰变，因此液体闪烁体中会少量的α和β粒子.通过选取时间间隔较短的级联衰变链，使得更容易通过时间间隔筛选粒子，依次选取以下3条级联衰变链[10].

(6)

(7)

(8)

级联衰变过程如下所示：

(1) 能量筛选：图11展示了通过高斯拟合后实验测得α粒子能量，高斯拟合区间α测量能量的高斯平均值±σ之内筛选效率为68.26%. 对于电子事例，能谱为连续谱，要求其阈值下限为0.23 MeV. 对于214Bi与212Bi粒子，能量筛选上限分别为3.5和2.4 MeVee，筛选效率为100%.

(2) 甄别因子筛选：基于液体闪烁体优良的n-γ波形甄别特性，通过定义甄别量 Dis对α事例和电子事例筛选. 级联衰变链中，要求α粒子的Dis大于其高斯平均值减去一倍σ，用以筛除电子反冲事例，筛选效率为84.13%. 图12a显示了214Po的Dis分布，甄别因子与能量的二维图如图12b与图12c所示，筛选效率为100%.

(3) 时间间隔筛选：对于214Bi-214Po-210Pb级联衰变，时间间隔为(0.5τ1/2, 3τ1/2)；对于212Bi-212Po-208Pb，时间间隔为(500 ns, 5τ1/2)；对于219Rn-215Po-211Pb，时间间隔为(τ1/2, 5τ1/2). 如图13所示，级联衰变的半衰期通过时间间隔图上的指数衰减拟合得出，平滑部分通过拟合用于计算随机本底量.

图11 天然放射系的级联衰变链中实验所测α粒子的能量，红色为高斯拟合线

图12 甄别因子筛选：(a) 214Po级联衰变α粒子甄别因子分布；(b)214Bi中电子反冲事例筛选，红色分割线上方为筛选事例区间；(c) 212Bi电子反冲事例，线框内为电子反冲事例

图13 时间间隔筛选Fig.13 The discrimination of time interval

表1列出了筛选流程及各次筛选效率，考虑到随机本底计数，探测器效率，采数时间及Gd-Ls尺寸等因素，Gd-Ls中会发生级联衰变并产生α粒子的U/Th衰变链中间产物分别是214Po (0.113 ± 0.010) mBq/kg,212Po(0.139 ± 0.010) mBq/kg，215Po(0.835 ± 0.020) mBq/kg.

4.3 液闪中α本底总计数率

假设天然放射系处于长期平衡，根据上节衰变链中间产物Po的含量，可计算出液闪中238U，232Th和235U的含量分别为(9.08±0.83)×10-12, (5.35±0.38)×10-11和(1.04±0.03)×10-11g/g，如表2所示. 此外，考虑放射性核素的α衰变分支比大于1%时，238U，232Th和235U的总α计数率分别为(0.022 7±0.000 1), (0.032 9±0.000 1)和(0.147 1±0.000 2) s-1. Gd-Ls中α粒子总计数率为(0.202 7±0.000 4) s-1.

表1 级联衰变筛选效率及事例结果

表2 掺钆液闪中的铀钍含量

4.4 聚乙烯室快中子能谱重建

实验数据为Gd-Ls在CJPL聚乙烯实验室自2018年4月到11月结果，采数时间为206 d. 通过数据筛选及α粒子计数率计算，核反冲谱如图14所示. 借助于Geant4，模拟得到单能中子入射掺钆液闪探测器后的能谱响应，放射源采用将探测器包裹的单能中子面源. 采用与实验相同的数据分析方法，如粒子甄别，时间甄别，能量筛选等，并依据探测器效率考虑了淬灭效应下的高斯展宽. GRAVEL算法用于CJPL地下实验室聚乙烯室内的中子重建. 图15显示了1～10 MeV能区的快中子能谱.能谱积分后得到1～10 MeV区间不含误差的快中子通量为4.45×10-8cm-2·s-1.

图14 经数据筛选后的核反冲谱Fig.14 The recoil spectrum after data analysis

图15 CJPL聚乙烯实验室快中子能谱

5 结 论

采用掺杂0.5%钆的液体闪烁体探测器测量了CJPL聚乙烯室内的快中子通量. 此外，掺钆液闪中子探测器的α本底计数率为(0.202 7±0.000 4) s-1. 借助于Geant4及GRAVEL算法，完成了对聚乙烯实验室内的中子能谱重建，快中子通量为4.45×10-8cm-2·s-1. 与2015年CJPL聚乙烯室的快中子通量(4.9±0.9(stat.)±0.5(syst.))×10-9cm-2·s-1相比，探测器所处的实验环境发生了变化，增设了5 mm厚铝板，50 cm厚的聚乙烯板. 聚乙烯的主要成分为碳和氢，高能快中子与碳核主要发生(α, n)反应. 与世界上的其他深地实验室中子通量相比，中国锦屏地下实验室中子通量处于极低水平，非常有利于开展稀有事例探测实验. 目前，关于探测器响应的单能中子淬灭效应正在实施中，这一实验结果将有利于改善探测器的响应矩阵及能谱重建结果.