中、高阶煤样甲烷吸附应变及渗透性实验分析

孟 雅，李治平，唐书恒，赖枫鹏

(1.中国地质大学(北京) 能源学院，北京 100083; 2.中国地质大学(北京) 非常规天然气能源地质评价与开发工程北京市重点实验室，北京 100083; 3.煤与煤层气共采国家重点实验室,山西 晋城 048012)

煤体在吸附或解吸过程中产生的膨胀或收缩效应统称为吸附变形[1-2]。在煤层气开发过程中,一方面，随着水、气介质的排出,煤储层压力逐渐下降,导致煤储层有效地应力增加,煤储层微孔隙和裂隙被压缩和闭合,煤体发生显著的弹塑性形变,从而使煤储层渗透率明显下降[3-5];另一方面，在煤层气生产过程中，随着煤储层压力的下降，在临界解吸压力后，使煤中吸附的甲烷从煤中解吸引起煤基质收缩会使裂隙张开，导致煤储层渗透性在一段时间内可能增高。煤中气体吸附膨胀和解吸收缩会使煤的裂隙开度减小或增大，从而引起煤体渗透率的改变，对煤层气抽采效果有着重要影响，是影响煤层气井排采中煤储层渗透率动态变化的重要因素[6-8]。因此在煤层气井排采中考虑煤基质解吸收缩应变对煤储层渗透率的影响对于煤层气井产能动态模型的构建和制定合理的排采工作制度都具有理论和实际意义。

国内外学者就煤中气体吸附/解吸变形进行了大量的研究[9-17]。关于煤体吸附膨胀的现象最早在1955年由MOFFAT和WEALE[9]测得，研究发现当气体压力达到15 MPa时，中煤阶煤的体积膨胀量为0.2%～1.6%，然而当气体压力位于15～7l MPa时，体积则会降低或保持不变;而煤解吸甲烷气体后基质收缩对渗透率的影响，则是GRAY[10]于1987年第1个进行了定量化的研究，GRAY在研究中认为煤中甲烷解吸导致基质收缩现象，揭示了煤层渗透率增大的控制机理;HARPALANI和SCHRAUFNAGEL[11]实验发现相同煤样分别吸附二氧化碳及甲烷气体所造成的体积应变存在的差异性。MAJEWSKA，HARPALANI和LIU等[12-14]采用不同实验条件，分析了气体循环吸附/解吸和降压条件下引起的煤体变形及其对渗透率的影响机理。HARPALANI 和 MITRA[15]测试了Illinois 和 San Juan盆地烟煤的体积应变，发现存在差异性:Illinois 盆地烟煤吸附甲烷后体积增加约0.58%(5.5 MPa)，而San Juan 盆地烟煤体积增加约0.64%(7 MPa)。SEIDLE等[16]针对圣胡安盆地(San Juan Basin)的煤样，分别进行了甲烷和二氧化碳的吸附实验，研究发现吸附引起的煤体应变与吸附气体量呈正比例关系，体积应变与吸附等温线具有基本一致的趋势。GEORGE等[17]从机理上进一步分析了煤中甲烷解吸收缩引起的有效应力的变化机制。煤体在吸附甲烷气体时膨胀变形，解吸时发生收缩，这一现象已为人们证实，并建立了煤中气体吸附变形预测模型[18-23]。LEVINE[18]基于伊利诺伊盆地煤样的吸附膨胀实验测试和拟合结果，提出了类似Langmuir等温吸附方程的吸附变形模型。2007年，PAN和CONNEL[19]提出适用于吸附-应变平衡条件下煤体积应变模型，简称P&C模型。该模型采用能量平衡的方法，假设吸附气体后煤体表面能的变化量等于煤固相的弹性能变化，结合煤的弹性模量、吸附等温吸附曲线、密度、孔隙率等可测参数，将应变与表面吸附潜能联系在了一起。该模型是可以通过已知参数得出的吸附变形模型，可以表征不同气体的吸附膨胀行为。LIU和HARPALANI[20-21]认为煤的膨胀变形与吸附瓦斯后表面能的降低量存在线性关系。通过对Langmuir吸附曲线的吸附势能变化量进行计算，并结合Bangham固体力学原理[22]，得出了线性膨胀与吸附量之间的关系，根据线性吸附形变，进一步推导出煤体积吸附应变模型。煤储层特征与煤的变质程度密切相关，不同煤阶煤层气的成因、储层物性及成藏过程等方面存在差异性，导致不同煤阶煤吸附变形存在显著的不同[23]。由于煤中气体吸附或解吸引起的应变测量困难，很少进行这种研究，现有可靠的测量数据极少。在煤层气开发中,煤储层受有效地应力和煤层气解吸导致煤体收缩的影响是动态过程,以往在煤层气开发过程中煤储层有效地应力效应研究较多，而对煤层气吸附/解吸导致煤基质内应力对煤储层渗透性影响的动态规律研究还较少，有关的控制机理尚待深入揭示[1-2]。因此，笔者选取沁水盆地南部寺河煤矿和鄂尔多斯盆地东缘临兴区块二叠系山西组煤层样做成圆柱型试样，通过煤的吸附变形-渗流模拟实验，揭示煤中气体吸附变形及渗透率变化规律，并探索其控制机理，为煤层气井排采控制提供理论依据。

1 煤中气体吸附应变测试

1.1 实验仪器和实验条件

1.1.1实验样品

实验样品采用沁水盆地南部寺河煤矿和鄂尔多斯盆地东缘临兴区块二叠系山西组煤层样，其中中阶煤样镜质组最大反射率(Ro,max)为0.95%，为肥煤;高阶煤样镜质组最大反射率(Ro,max)为3.42%，为无烟煤。宏观煤岩类型主要为半亮煤和光亮煤，煤体结构为原生结构，各样品基本参数分析结果见表1。试验样品尺寸为长50 mm×直径25 mm的圆柱形试样，且试样长轴平行于层面。

表1 实验煤样工业分析及显微组分统计Table 1 Results of vitrinite reflectance,proximate analysis,coal composition%

1.1.2实验条件

测试仪器采用煤中气体吸附应变与渗流模拟测试系统包括气体流量测定、煤岩应变测定、气体压力控制和应力控制，如图1所示。通过煤的吸附变形-渗流模拟实验，揭示煤中气体吸附变形及渗透率变化规律，为优化排采工作制度提供关键参数。煤中气体吸附应变与渗透率测试目前暂无参考标准，实验中渗透率测试参考《岩心分析方法》(GB/T29172—2012)进行。

图1 煤中气体吸附应变与渗流测试系统示意[24]Fig.1 Schematic diagram of the test system for adsorption deformation and seepage simulation[24]

根据沁水盆地南部埋藏深度500 m煤储层压力、地应力和地温分布的实际情况，实验气体采用CH4气体，实验温度为室温25 ℃，设置轴压为4.0～10 MPa、围压为5.5～11.5 MPa和吸附平衡压力为1.0～7.0 MPa，实验中煤的有效应力恒定为3.5 MPa，注入气体吸附平衡压力、围压和轴压相应变化，开展10样次煤中气体吸附应变与渗透率测试分析，实现煤基质吸附甲烷气体的膨胀应变只与注入气体吸附平衡压力有关，实验方案设计见表2。

表2 煤中气体吸附应变与渗流测试条件Table 2 Test conditions of adsorption deformation and seepage simulation of coal samples

1.2 测试方法与步骤

煤的吸附变形-渗流模拟实验中煤岩吸附气体后体积会发生基质膨胀现象，通过应变测试传感器可直接获得煤岩的应变量;煤基质膨胀会导致渗透率变小，可通过气体压力的变化数据求解渗透率数值。

煤层吸附变形-渗流模拟实验是在稳定轴压和围压条件下，增大气压，模拟气体吸附膨胀变形和渗透过程(其反过程即为排采降压过程)。整个过程中为保证稳定性，需对气体压力、轴压、围压进行持续监测。

测试步骤:① 按设计方案对煤岩试样施加所需轴压和围压;② 再以恒定压力注入测试气体(CH4)，记录(12～24 h)轴向应变、径向应变值;③ 待CH4气体吸附稳定后，用非稳态法测试渗透率;④ 以此循环，进行下一个实验点测试。为了分析煤中气体吸附应变对煤储层渗透率的影响，开展煤层吸附变形-渗流模拟实验。操作步骤:① 将应变传感器贴在煤柱样两侧，对称布置，2者分别垂直和平行煤柱长轴，分别测量轴向变形和径向变形;② 样品用橡皮密封套封住，安装到三轴压力室内，连接好管路;③ 将围压和轴压施加到试验方案预设值，然后打开气体泵和阀门，将气体压力调节至预设值;④ 监测样品轴向变形、径向变形、气体流量、时间、气体泵压力等信息。采用非稳态法测定气体渗透率，渗透率计算参考《岩心分析方法》(GB/T29172—2012)。

2 测试结果及其分析

2.1 吸附应变与时间的关系

由于柱型煤样吸附膨胀平衡时间很长，为了对比不同吸附平衡压力下煤样吸附气体膨胀变形，解决煤样吸附平衡问题。在实验中采用12～24 h的数据点，并应用Langmuir公式拟合煤中气体吸附膨胀应变量。

煤中气体吸附随时间的规律服从Langmuir方程，吸附膨胀应变与时间关系为

ε=εLt/(t+tL)

(1)

式中，ε为t时刻对应的应变量;εL为吸附膨胀平衡时对应的应变量;t为时间，h;tL为Langmuir吸附膨胀时间，即吸附膨胀平衡时对应的应变量达到一半时对应的时间，h。

式(1)中将ε对t求微分，获得

(2)

将式(2)转变为直线形式，即

(3)

利用式(3)以t/ε为纵坐标(y)，以t为横坐标(x)，对2号和3号样煤中气体的吸附应变参数进行拟合，通过拟合可获得不同吸附平衡压力下轴向应变εL1、径向应变εL2和吸附膨胀平衡时对应的应变量达到一半时对应的时间tL以及煤中气体渗透率。实验结果如表3和图2所示。

表3 煤的吸附应变-渗流模拟试验结果Table 3 Results of adsorption deformation and seepage simulation test of coal samples

图2 不同吸附平衡压力下中、高阶煤中甲烷吸附应变与吸附时间的关系Fig.2 Relationship between methane adsorption strain and adsorption time of middle and high-rank coal in different adsorption equilibrium pressure

随着吸附时间的增长，吸附应变增大，但不同压力区间吸附应变的增长率不等，在0～3 h内，吸附应变随时间的增长以较高的斜率，近似呈线性增长，此后增长率逐渐变小;随着吸附时间的增长，径向应变均大于轴向应变(图2)。

2.2 吸附应变与吸附平衡压力的关系

煤的解吸-渗流模拟实验中，因为有效应力恒定，煤岩应变为煤基质吸附气体的膨胀应变。在有效应力一定条件下，随着吸附平衡压力的增高，煤样轴向应变、径向应变和体积应变增大(图3)。

随着吸附平衡压力的增高，吸附应变增大，但不同压力区间吸附应变的增长率不等，在0～2 MPa，吸附变形随压力增高以较高的斜率近似呈线性增长，此后增长率逐渐变小;随着吸附平衡压力的增高，径向应变均大于轴向应变，且随着吸附平衡压力的增高其差异性增大，反映了垂直于层面方向的应变要大于平行于层面方向。

为了对比不同煤阶煤样吸附气体膨胀变形，采用Langmuir等温吸附模型来模拟煤样吸附气体膨胀变形情况，其关系模型为

(4)

式中，εs为气体吸附平衡压力P下煤中气体的体积应变或轴向应变或径向应变，10-2;εmax为Langmuir应变，为煤中吸附气体的理论最大体积应变或轴向应变或径向应变，10-2;P50为达到理论最大应变一半时的气体压力，与Langmuir压力相同，MPa。

式(4)中将εs对P求微分，获得

(5)

将式(5)转变为直线形式:

(6)

图3 中、高阶煤甲烷吸附应变对比Fig.3 Comparison of methane adsorption strain between middle and high-rank coal

表4 实验煤样吸附应变参数拟合结果Table 4 Fitting results of adsorption strain parameters of coal

由图3和表4可以看出，中、高阶煤吸附应变的差异性明显，高阶煤吸附应变明显要高于中阶煤，表现为高阶煤的径向应变、轴向应变和体积应变要比中阶煤大，轴向吸附应变、径向吸附应变和体积吸附应变，达到理论最大应变一半时的气体压力(类似Langmuir压力)，表现为高阶煤样Langmuir压力要高于中阶煤样，Langmuir压力的值越小，低压下吸附应变曲线越陡。在压力下，方程(4)中函数的斜率反映了应变率(dεs/dP)的量度。

实验结果表明，中阶煤中吸附甲烷气体的Langmuir径向应变、轴向应变和体积应变分别为0.179 1×10-2,0.085 0×10-2和0.438 5×10-2;其对应的Langmuir压力分别为5.26,6.93和5.42 MPa;而高阶煤吸附甲烷气体的Langmuir径向应变、轴向应变和体积应变分别为1.911 1×10-2,0.217 5×10-2和3.992 2×10-2;其对应的Langmuir压力分别为7.87,4.57和7.49 MPa。

煤中吸附气体变形表现为垂直于层面方向大于平行于层面方向。因圆柱形试样轴向平行于层面方向，导致径向应变均大于轴向应变，统计结果表明(表4)，2号试样(中煤阶)和3号试样(高煤阶)Langmuir径向应变分别是Langmuir轴向应变的2.10倍和8.79倍。中、高阶煤吸附应变的差异性主要受控于煤的吸附能力。

为了进一步评价高、中阶煤吸附能力的差异性，采用美国TerraTek公司生产的等温吸附仪器(ISO-300)，对中阶煤(肥煤)和高阶煤(无烟煤)煤样进行了等温吸附试验。根据研究区煤储层赋存条件，实验温度为25 ℃，压力为0～12 MPa。实验表明,中煤阶(肥煤)和高煤阶(无烟煤)煤样等温吸附曲线形态基本一致，随着吸附平衡压力的增高，中煤阶和高煤阶煤样Langmuir体积分别为25.37和34.52 cm3/g,而Langmuir压力分别为1.91和2.47 MPa，中、高阶煤吸附变形与吸附能力具有相一致的变化规律(图4)，反映出吸附应变ε与吸附量Q呈正相关关系(ε=αQ,其中α为相关系数)。

图4 中、高阶煤等温吸附实验结果对比Fig.4 Experimental results of isothermal adsorption of medium and high-rank coal

由于本次实验设计吸附平衡压力为由低向高逐渐增加，因此煤岩基质不断吸附气体至基质表面，气体吸附量逐渐增加，煤岩应变为煤基质吸附膨胀应变。假定煤中甲烷气体的吸附/解吸过程为可逆过程，本次实验数据亦可解释煤层气排采过程中基质收缩效应对煤岩应变的影响。因此在煤层气井实际排采过程中，随着煤层气井排采，煤储层压力的下降，在临界解吸压力后，使煤中吸附的甲烷从煤中解吸引起煤基质收缩会使裂隙张开，导致煤储层渗透性在一段时间内可能增高。

2.3 吸附应变对煤储层渗透率的影响

煤体在吸附或解吸过程中产生的膨胀或收缩效应统称为吸附变形。在煤层气井排采中产气阶段，随着煤储层压力的降低，煤中甲烷解吸，使原本产生吸附变形的煤基质，逐步收缩变小，致使煤中裂隙开度增大，从而引起煤储层渗透率改善，对煤层气井抽采效果产生重要影响。

实验过程煤样渗透率按下式计算:

(7)

式中，kg为煤样气体渗透率，10-15m2;μ为流体的黏滞系数;β为流体的体积压缩系数，Pa-1;V为流体体积，cm3;L为试件高度，cm;A为试件截面积，cm2;p1,pr为孔压的始、止值，MPa;t1,tr为实验开始、终止时间，s。

实验结果表明，在有效应力一定的条件下，中煤阶煤样的渗透率要大于高煤阶煤样的渗透率，煤中气体吸附应变过程中，中、高阶煤样随着煤样吸附平衡压力增高，煤样渗透率均按负指数函数规律降低(图5)。其关系式为

kg=k0e-aP

(8)

式中,k0为初始吸附平衡压力时的渗透率，10-15m2;a为回归系数，见表5。

图5 中、高阶煤样渗透率与吸附平衡压力之间的关系Fig.5 Relationship between the permeability and adsorption equilibrium pressure of middle and high-rank coal

表5 吸附平衡压力下煤样渗透率相关的参数Table 5 Parameters related to coal permeability under adsorption equilibrium pressure

根据中、高煤样气体渗透率与吸附应变之间的关系曲线可以看出，随着吸附应变包括轴向应变、径向应变和体积应变的增大，煤样气体渗透率按负指数函数规律降低，其关系式为

kg=bk0e-cεi

(9)

式中,εi为从初始到某一平衡压力状态下吸附应变值，10-2;c和b为取决于初始渗透率的回归系数。见表6。

表6 煤样渗透率与吸附应变相关的参数统计Table 6 Parameters related to coal permeability and adsorption strain

由于高阶煤样吸附应变比中煤阶煤样的吸附应变要高，导致高阶煤样中甲烷吸附膨胀应变对煤样渗透率的影响要大于中阶煤样(图6)。

在较低吸附平衡压力下，随着煤储层吸附平衡压力增高，煤基质吸附膨胀应变增大，使煤体内应力增高，煤样吸附过程渗透率减小较快;随着煤体吸附气体的增大,吸附速率减缓，煤基质吸附膨胀变形减弱，最终达到平衡，煤中气体吸附过程中煤样渗透率逐渐减小(图6)。

煤中气体吸附应变对煤储层渗透率的影响的控制机理主要是由于煤中气体吸附膨胀和解吸收缩会使煤的裂隙开度减小或增大，从而引起煤体渗透率的改变所致。

图6 中、高阶煤渗透率与吸附应变之间关系Fig.6 Relationship between the permeability and adsorption strain of middle and high-rank coal

煤储层通常都被2组相互垂直的裂隙所切割，将煤中裂隙概化为2组正交裂隙系统(图7)。对于2组相互垂直的裂隙，沿x方向裂隙开度和间距分别为bx和sx; 沿y方向裂隙开度和间距分别为by和sy；煤中裂隙开度的变化导致其渗透率的变化[25-26]可表示为

(10)

式中，Kz为由于开度增量Δbx和Δby导致渗透率的变化，压应变为正，拉应变为负;K0x为初始应力条件下沿x方向裂隙的初始渗透率;K0y为初始应力条件下沿y方向裂隙的初始渗透率;b0x为在x方向上裂隙的初始平均法向开度;b0y为在y方向上的初始平均法向开度。

图7 与z轴方向平行的两组相互正交的裂隙系统概化 模型[25-26]Fig.7 Simplified multiple fracture system for two mutually orthogonal sets of parallel cleats in the z-direction[25-26]

煤储层裂隙开度对煤储层渗透性产生重要影响，如式(10)中煤储层渗透率为裂隙开度的3次方幂。影响煤储层裂隙开度的因素主要为有效应力效应和煤基质收缩或膨胀效应。煤储层裂隙开度为初始裂隙开度加上有效应力作用导致裂隙开度变化和煤基质收缩或膨胀效应导致的开度变化所致。

由煤基质收缩或膨胀效应和有效应力导致裂隙的开度变化量为

Δb=Δb1+Δb2

(11)

式中，Δb为煤中裂隙开度变化量，mm;Δb1为有效应力导致裂隙开度变化量，mm;Δb2为煤基质收缩或膨胀效应导致的裂隙开度变化量，mm。

在式(10)中Δbx=b0x-bx,Δby=b0y-by;将开度变化Δbx和Δby代入式(10)可以计算出在存在2组裂隙下煤储层渗透率。

3 结 论

(1)中、高阶煤样中甲烷吸附应变与吸附平衡压力之间的关系符合Langmuir等温吸附模型;通过实验测试获得了中阶煤样吸附甲烷的Langmuir径向应变、轴向应变和体积应变分别为0.18×10-2,0.09×10-2和0.44×10-2;而高阶煤样吸附甲烷的Langmuir径向应变、轴向应变和体积应变分别为1.91×10-2,0.22×10-2和3.99×10-2。

(2)在有效应力一定的条件下，随着煤的吸附平衡压力增高，煤中气体吸附应变增大，且垂直于层面方向的应变要大于平行于层面方向。高阶煤吸附应变明显要高于中阶煤，且主要受控于煤的吸附能力。

(3)在有效应力一定条件下，中煤阶煤样的渗透率要大于高煤阶煤样的渗透率，煤中气体吸附应变过程中，中、高阶煤样随着煤样吸附平衡压力增高，煤样渗透率均按负指数函数规律降低，且高阶煤样中甲烷吸附膨胀应变对煤样渗透率的影响要强于中阶煤样。

(4)在煤层气井排采中，随着煤储层压力的降低，煤中甲烷解吸，致使煤中裂隙开度增大，从而引起煤体渗透率的改善，使煤层气井产量提升，因此，在煤层气井排采过程中，在临界解吸压力后，高煤阶煤层气井产量提升效果要好于中煤阶煤层气井。