东亚夏季风对中国东部臭氧输送过程的影响

刘宁微 李晓岚 任万辉 王若男

摘要 利用2015—2019年中国东部20个省份222个城市的地面O3观测数据和全球再分析风场数据，研究了中国东部地区O3的时空分布特征，以及在亚洲夏季风背景下污染上风方O3光化学输送对下风方O3质量浓度季节变化的影响。结果表明：中国东部地区O3质量浓度夏季高、冬季低，O3质量浓度按照东南、华东、东北、华北的顺序依次升高，位于中高纬度的华北、东北地区明显高于位于中低纬度的华东、华南地区。不同城市、不同季节O3质量浓度日变化形态具有较好的一致性，都表现为夜晚低、清晨逐渐升高、下午至黄昏达到最大的单周期变化形态，具有典型的光化学控制特征。春季，亚洲夏季风开始影响中国东部地区，华东、华北、东北地区为大范围的O3高值区;夏季，亚洲夏季风将O3及其前体物由纬度较低的华南、华东地区向纬度较高的华北、东北地区不断输送和累积，并在夏季强紫外辐射作用下发生光化学反应，导致夏季华北、东北地区的O3污染。

关键词 地面臭氧;亚洲夏季风;输送;中国东部

对流层臭氧（O3）是一种非常重要的痕量气体。作为OH自由基的重要來源之一，O3间接决定着对流层中多种微量成分的寿命（Levy，1971;Wofsy et al.，1972）;作为一种重要的温室气体、强氧化剂和植物毒剂，O3影响着全球气候变化（IPCC，2007;Lin et al.，2008），并直接危害人体健康和地表植被（Lee et al.，1996;Shindell et al.，2012）。在全球尺度，对流层O3有两个主要来源：1）平流层向对流层的输送（Danielsen，1959;Reiter，1975）;2）通过其前体物（NO、CO和挥发性有机物（VOCs））之间的光化学反应生成（Crutzen，1974;Chameides and Walker，1976;Fishman et al.，1979）。影响某一区域近地面O3浓度的主要因素包括：光化学反应生成和消耗、平流层-对流层交换沉降（垂直方向）、远距离输入和输出（水平方向）。尽管O3污染事件通常发生在人口密集和工业发达的地区，但高浓度的O3及其前体物会随着大气运动进行远距离输送，从而影响污染源下风向的对流层O3分布。

中国是全球季风气候最显著的国家之一，亚洲季风影响着中国区域对流层O3及其前体物的时空分布形态，而亚洲夏季风（Asian Summer Monsoon，ASM;包括东亚夏季风EASM和南亚夏季风SASM两个分支）通过多种途径影响着中国区域的O3输送。首先，EASM将低O3浓度的湿润气团从西北太平洋输送至中国南部，加之与EASM相关的云、雨天气条件对O3生成的抑制，导致夏季中国东南地区的低浓度O3（Seinfeld et al.，1998;Ma，2002a;Liu et al.，2009;Zhao et al.，2010;Tang et al.，2013;Zhou et al.，2013）。例如，Zhou et al.（2013）对中国香港和Tang et al.（2013）对长江三角洲地区江都观测站的O3研究都发现了夏季O3浓度降低的现象，主要原因是来自海上气团的影响。其次，受SASM影响，来自南亚地区的污染气团输送会导致青藏高原东南部地区春季O3浓度增大（Ma et al.，2014;Yin et al.，2017）。例如：Ma et al.（2014）通过站点观测和气团轨迹模式模拟研究发现，SASM开始前和开始初期的南亚污染气团输送造成青藏高原南部的香格里拉站春季O3峰值;SASM开始后的云和降水增多以及混合层高度降低，导致香格里拉站夏季O3降至谷值。再有，在EASM环流的驱动下，中国区域内污染气团会向下风方输送，经过中国东南和华中地区的工业发达城市，将污染物输送至华北、东北等受EASM影响较弱的地区，造成中国东部地区O3背景浓度的南北差异（Ma，2002a;Ding et al.，2008;He et al.，2008;刘宁微和马建中，2017;Liu et al.，2019）。

迄今为止，O3在中国不同地区之间的输送过程研究多数基于数值模式（Ma，2002b;He et al.，2008;Li et al.，2009;Zhao et al.，2010;Ma et al.，2014;Yang et al.，2014）和轨迹模式（Ding and Wang，2006;Lin et al.，2008;Xu et al.，2008;Ding et al.，2013;Tang et al.，2013;Zhou et al.，2013;Ma et al.，2014），利用中国大气本底站观测站数据开展的相关研究又存在着站点较少以及站点区域代表性评估的问题（Liu et al.，2019）。本研究拟利用中国东部多个省份全部城市的地面O3观测数据和全球再分析风场数据，研究东南、华东、华北、东北地区O3的时空分布特征，探讨在EASM背景下，污染上风方O3光化学输送对下风方O3浓度季节变化的影响。研究结果有助于深入地了解中国东部地面O3的空间分布及变化机理，为O3污染治理提供理论参考依据。

1 数据与方法

本研究定义108°E至中国东国境线、20°～50°N之间的范围为中国东部地区。O3质量浓度数据来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台，本研究利用2015—2019年中国东部全部20个省份（包括直辖市）222个地级城市的逐小时地面O3质量浓度（单位：μg/m3）数据，分析O3质量浓度的日变化特征。将各城市逐小时地面O3质量浓度进一步处理为逐日、逐月的平均质量浓度和最大8 h平均质量浓度，并对其进行站点向格点的空间插值，分析中国东部O3质量浓度的季节变化特征。

利用风场数据开展东亚季风分析，风场数据来自2015—2019年欧洲中期天气预报中心（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts，ECMWF）1 000 hPa逐月全球再分析数据，水平分辨率为0.125°×0.125°。结合O3质量浓度和风场分布，研究东亚季风对中国东部地区地面O3质量浓度分布变化的影响。

2 中国东部不同地区O3质量浓度的季节变化

以福建、江蘇、河北、辽宁分别代表东南、华东、华北、东北地区，研究在亚洲季风影响下中国东部不同地区O3质量浓度的季节变化特征。总体来看，东北、华北、华东地区O3质量浓度6月达到峰值，12月达到谷值;东南地区O3质量浓度10月和5月分别达到主、次峰值，7月达到谷值（图1）。东北、华北、华东地区O3质量浓度的夏季峰值主要是在EASM的影响下，来自其上游华南、东南地区的O3及其前体物不断输送和累积，并发生光化学反应的结果（Lin et al.，2008;Xu et al.，2011a;刘宁微和马建中，2017）;而东南地区O3质量浓度的春、秋季峰值和夏季谷值主要由春、秋季O3光化学生成较强（Xu et al.，2008;漏嗣佳等，2010）、夏季EASM将来自海洋的清洁气团带到当地而形成（Ma，2002b）。O3浓度按照东南、华东、东北、华北的顺序依次升高，位于中高纬度的华北、东北地区明显高于位于中低纬度的华东、华南地区，这是由于ASM将东南部和东中部地区污染向北部及东北部地区输送，造成中国地区由南向北O3背景浓度不断增加而导致的（Liu et al.，2019）。

3 中国东部不同地区O3质量浓度的日变化

以沈阳代表东北地区、北京和石家庄代表华北地区、上海和南京代表华东地区，研究2015—2019年中国东部不同地区O3质量浓度的平均日变化（图2）。不同城市、不同季节O3质量浓度日变化形态具有较好的一致性，各城市在各季节的O3质量浓度在一天内都表现为夜晚低、清晨逐渐升高、下午至黄昏达到最大的单周期变化形态，峰值时间为14—18时（北京时，下同），谷值时间05—06时，这种形态是典型的光化学反应影响O3质量浓度的区域所具备的（Ma，2002a;Xu et al.，2008;张天航等，2013）。O3质量浓度谷值时间在各个季节基本一致，峰值在春、夏季总体上比秋、冬季晚1～2 h，峰值质量浓度也更大。这一特征在夏季表现得尤为显著，以北京为例，夏季峰值出现在17时，质量浓度高达153.6 μg/m3，这与Lin et al.（2008）对北京上甸子大气本底观测站O3质量浓度日变化的研究结果一致。

O3质量浓度日较差（日最高值与最低值之差）也具有明显的时空变化特征。夏季，东部不同地区O3质量浓度日较差（范围为75.8～109.1 μg/m3）高于其他季节，而华北地区高于其他地区。地面O3质量浓度日变化主要影响因素包括：太阳辐射强度（刘宁微等，2017）、O3前体物分布与变化、O3的水平和垂直输送（Lin et al.，2008）。中国东部地区人为污染排放密集，光化学作用对地面O3日变化起到主导性影响（Ma，2002b;Wang et al.，2006，2017），夏季O3质量浓度日较差的时空分布同样是由于ASM将低纬度污染向中高纬度输送造成的（Liu et al.，2019）。

4 EASM对中国东部O3季节变化的影响

图3为2015—2019年中国东部地区最大8 h平均O3质量浓度与风场的季节变化。从季节分布来看，中国东部地区在冬季和夏季受冬季风和夏季风影响最明显，其他两个季节处于季风转换的过渡期，冬季风略强于夏季风，而SASM带来的水汽比EASM更为充沛。

从中国东部整体来看，最大8 h平均O3质量浓度在夏季达到峰值，春季略次之，冬季为谷值。春季，华东、华北、东北地区均为质量浓度70～90 μg/m3以上的O3高值区，反映出这些区域前体物排放导致O3光化学生成的严重程度，其中高值中心位于30°N以北的东部沿海地区，浓度在90～110 μg/m3。夏季，华东、华北、东北地区70～90 μg/m3以上的O3高值区具有与春季相同的形态，但90～110 μg/m3的O3高值中心由沿海地区向华北、东北地区扩展，局部地区高达110 μg/m3以上。结合风场分布来看，EASM会将O3及其前体物由纬度较低的华南、华东地区向纬度较高的华北、东北地区不断输送和累积，在夏季强紫外辐射作用下发生光化学反应，导致当地夏季的O3污染（刘宁微和马建中，2017）。秋季，O3质量浓度高值区较春、夏季明显南移，多数集中在35°N以南的华东、东南、华南地区，且大值中心与春季相似，出现在东部沿海地区。冬季，整个中国东部O3质量浓度基本在50 μg/m3以下，与秋季相比整体降低，更远低于夏、春季节。

图4—6分别为中国东部地区O3日最大、最小质量浓度和质量浓度日较差的季节变化。与最大8 h平均O3质量浓度的季节变化一致，O3日最大、最小质量浓度和质量浓度日较差也在夏季高、冬季低。

春季，O3日最大、最小质量浓度高值区都位于华东和华北地区，最大质量浓度高达140 μg/m3以上，最小质量浓度在50 μg/m3左右;夏季，高值区北移至华北地区，日最大、最小质量浓度分别升高至160、55 μg/m3以上。有所不同的是，O3质量浓度日较差在春、夏季的高值区主要位于华北而不是华东地区，日较差中心质量浓度高达130 μg/m3以上。其原因可以解释为：由于华北地区局地O3前体物排放量很大导致O3生成较多，这一点从春、夏季华北地区O3最大值较高（图3a、3b）可以很明确地反映出来;另一方面，由于NO质量浓度较大（Xu et al.，2011b），其滴定消耗作用导致华北地区夜间O3质量浓度较小，也就是O3最小值较低（图5a、5b），从而导致华北地区O3日较差较大。Liu et al.（2019）的研究表明，中国东部O3背景值由南向北呈递增趋势，对于EASM期间的东北地区，图5b显示当地O3最小值较高，可以推测当地O3背景值较高，由此导致夏季东北地区日较差较小。

5 结论

利用中国东部多个省份全部城市的地面O3观测数据和全球再分析风场数据，对东南、华东、华北、东北地区O3的时空分布特征，以及在EASM背景下污染上风方O3光化学输送对下风方O3质量浓度季节变化的影响进行了分析研究。

1）總体来看，中国东部地区O3质量浓度夏季高、冬季低。东北、华北、华东地区O3质量浓度6月达到峰值，12月达到谷值;东南地区O3质量浓度10月和6月分别达到主、次峰值，7月达到谷值。O3质量浓度按照东南、华东、东北、华北的顺序依次升高，位于中高纬度的华北、东北地区明显高于位于中低纬度的华东、华南地区。

2）中国东部不同城市、不同季节O3质量浓度日变化形态具有较好的一致性，都表现为夜晚低（谷值时间为05—06时）、清晨逐渐升高、下午至黄昏（14—18时）达到最大的单周期变化形态，这种形态是典型的光化学反应影响O3的区域所具备的。

3）春季，EASM开始影响中国东部地区，华东、华北、东北地区为大范围的O3高值区。夏季，EASM将O3及其前体物由纬度较低的华南、华东地区向纬度较高的华北、东北地区不断输送和累积，在夏季强紫外辐射作用下发生光化学反应，导致华北、东北地区夏季的O3污染。

4）O3质量浓度日较差在春、夏季的高值区主要位于华北地区，是由于华北地区局地O3前体物排放量很大，O3生成较多导致O3最大值较大;而当地的较多的NO消耗作用导致O3最低值较小，从而使华北地区的高浓度日较差分布。

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Based on the surface ozone observation data from 222 cities of 20 provinces in eastern China and the global reanalysis wind data from 2015 and 2019，this paper investigated the spatial-temporal distribution characteristics of ozone in eastern China and evaluated the influence of ozone photochemical transport in the upwind on seasonal variation of ozone mass concentration in the downwind under the background of Asian summer monsoon （ASM）.Results show that the ozone mass concentration in eastern China is higher in summer and lower in winter，and increases in the order of Southeast，East，Northeast and North China.The ozone mass concentration in North China and Northeast China at middle and high latitudes is significantly higher than that in East China and South China at middle and low latitudes.Diurnal variations of ozone mass concentration exhibit similar single-period patterns that remain low at night，gradually increasing in the morning and reaching peak during afternoon and twilight in different cities and seasons，showing typical photochemical controlling characteristics.In spring，ASM starts to influence eastern China and causes a large area of high ozone mass concentration in East，North and Northeast China.In summer，ASM continuously transports and accumulates ozone and its precursors from South China and East China with lower latitude to North China and Northeast China with higher latitude，and photochemical reaction occurs under the action of summer strong ultraviolet radiation，leading to summer ozone pollution in North China and Northeast China.

surface ozone;Asian summer monsoon;transport;eastern China

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20200706001

（責任编辑：张福颖）