三代压水堆内陆厂址放射性流出物排放问题及改进建议

刘红坤，董 亮，刘 妍，唐 辉

(华龙国际核电技术有限公司，北京 100036)

核能作为一种绿色能源，日益得到重视和发展。核电与火电、水电一起构成了世界能源的三大支柱，在世界能源结构中有着重要地位[1]。根据IAEA预测，2030年全球核电装机容量将增加到7.40亿千瓦，2050年将达到11.37亿千瓦[2]。

当前，AP1000、“华龙一号”、CAP1400、法国核电技术(EPR)以及俄罗斯核电技术(WWER1000)是我国已采用的5种第三代核电技术[3]，其中具有自主知识产权的是“华龙一号”和CAP1400。“华龙一号”正处于示范工程建设和向国内外市场批量化推广的关键时期，CAP1400也已有机组在建。

世界主要核电国家，如美国、法国等，内陆核电厂占比都在50%以上[4]。目前，许多研究机构均对我国中长期核电发展情景进行了预测，在我国核电发展过程中，单靠沿海核电的装机容量将无法满足电力需求，发展内陆核电对满足未来电力需求有着重要意义。国务院《能源发展战略行动计划(2014—2020)》指出：“在采用国际最高安全标准、确保安全的前提下，适时在东部沿海地区启动新的核电项目建设，研究论证内陆核电建设。到2020年，核电装机容量达到5 800万千瓦，在建容量达到3 000万千瓦以上。”从2004年开始，国内各大核电集团在沿海和内陆省份都开展了大规模的核电厂选址工作[5]。截至目前，我国有超过20个省份的内陆核电厂址开展可行性研究工作[6]，湖南桃花江、江西彭泽和湖北咸宁等内陆厂址前期开展了大量论证工作。

内陆厂址液态流出物的受纳水体大多是居民用水、农田灌溉、渔业养殖、娱乐活动和工业用水来源等[7]，内陆核电面临的一个关键问题就是流出物排放[3，8]。

未来内陆核电建设中，三代压水堆必将扮演重要角色。因此本文通过分析三代压水堆液态流出物排放，探究三代压水堆能否满足内陆核电厂址相关法规标准要求，并提出合理化改进建议，以期为三代压水堆未来内陆厂址建设提供参考。

1 三代压水堆液态流出物设计条件

1.1 三代压水堆设计

三代压水堆设计分为核岛液态流出物排放和常规岛液态流出物排放，由于三代压水堆排氚废液通过核岛液态流出物排放；除氚、14C外其他放射性核素主要通过核岛液态流出物排放，常规岛液态流出物排放占2%左右。因此本文仅分析核岛液态流出物排放。图1示意了某三代压水堆核岛液态流出物主要来源和处理工艺。

图1 核岛液态流出物主要来源和处理工艺Fig.1 The main source and processing technology of liquid radwaste discharge

1.2 内陆厂址条件

三代压水堆尚未开展内陆厂址设计，因此本文结合内陆核电厂的大量前期工作做如下假定设计：

(1)内陆核电设计采用二次循环方案，处理合格的放射性废液通过槽式排放系统与电厂冷却塔温排水混合后排出。根据国内外内陆核电厂设计经验，其单台机组温排水量为10-1m3/s量级[9]，本文结合表1，假设三代压水堆单机组内陆厂址冷却塔温排水量为0.3 m3/s。

表1 国内内陆核电厂(部分)温排水设计值[10-11]Tab.1 China inland nuclear power plants(partial) thermal discharge[10-11]

(2)根据调研，内陆28个滨河初选厂址中，大多数河流97%的枯水量在100 m3/s以上，少数河流97%的枯水量在40 m3/s以上[12]。因此，保守考虑取液态流出物受纳水体流量为40 m3/s进行计算。

(3)核岛液态流出物经槽式排放口进入排放构筑物后，与电厂冷却塔温排水混合，经排放构筑物排入受纳水体，在排放口下游1 km前达到完全混合状态。

2 内陆三代压水堆放射性物质排放问题

2.1 三代压水堆现有设计分析

核电厂液态流出物中的放射性核素通常划分为氚、14C和除氚、14C外其他放射性核素三类。14C的主要排放途径是气态，液态排放量较小[7]。我国国家标准《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)[13]规定了内陆核电厂液态放射性年释放量以及“对于内陆厂址，槽式排放出口处的放射性流出物中除氚、14C外其他放射性核素浓度不应超过100 Bq/L，并保证排放口下游1 km处受纳水体中总β放射性不超过1 Bq/L，氚浓度不超过100 Bq/L。”

三代压水堆现有设计按照内陆厂址条件进行分析，则某三代压水堆核岛液态流出物核素总量和浓度列于表2。

通过分析表2的数据可知，某三代压水堆目前设计中槽式排放口的除氚、14C外其他放射性核素槽式排放口浓度和受纳水体氚浓度不能满足内陆厂址要求。

表2 核岛液态流出物核素总量和浓度(单机组)Tab.2 Total nuclides and concentrations of liquid radwaste discharge from nuclear island / per unit

2.2 三代压水堆内陆厂址液态流出物排放改进建议

2.2.1除氚、14C外其他放射性核素

目前三代压水堆的设计满足槽式排放口的除氚、14C外其他放射性核素浓度沿海厂址1 000 Bq/L的要求，不能满足内陆厂址100 Bq/L的要求。

放射性废液处理工艺有过滤、蒸发、离子交换等传统技术，也有化学絮凝、反渗透、热泵蒸发等新应用的工艺[14-15]。

过滤的去污效果有限，一般不单独使用，通常作为离子交换、蒸发等工艺之前的预处理。

蒸发工艺具有较高的去污因子(DF>103)，技术成熟，产生的二次废物可直接水泥固化或桶内干燥成盐饼。热泵蒸发较普通蒸发具有节能优势。

离子交换工艺，即除盐床，去污因子10

化学絮凝配合活性炭过滤工艺对胶体核素的去除率大于90%[16]，产生的二次废物的废活性炭可直接水泥固化。

反渗透去污因子10

因此，在现有过滤、蒸发、离子交换处理工艺基础上，根据上述工艺特点并结合阳江3、4号机组工程经验，增加化学絮凝、离子交换床和反渗透处理装置。其中化学絮凝去除胶体、离子交换床去除核素、反渗透处理装置作为精处理设施，使得处理后废液满足内陆厂址100 Bq/L的要求。工艺废液经化学絮凝、除盐床处理后满足排放要求的送监测箱，不能满足排放要求的送反渗透装置进行精细处理(精处理)。化学废液经蒸发工艺处理后满足排放要求送监测箱，不能满足排放要求的送反渗透装置精处理。第一级反渗透装置的透过液送往监测箱监测排放，浓缩液送往第二级；第二级反渗透装置透过液送往监测箱监测排放，浓缩液送往化学废液罐。工艺流程示意图示于图2。

图2 内陆厂址核岛液态流出物处理工艺示意图Fig.2 The treatment process of the liquid effluent from inland third-generation PWR nuclear island

2.2.2氚排放

根据三代压水堆现有氚排放设计值，且满足内陆厂址排放口下游1 km处氚浓度不超过100 Bq/L的要求，根据本文1.2节内陆厂址条件受纳水体流量估算，能满足2台某三代压水堆机组氚排放要求，但不能满足3台机组氚排放。由于现有废液处理工艺均不能去除废液中的氚，因此氚排放问题将成为制约内陆厂址获批的重要因素之一。

为满足内陆厂址氚排放要求，需要充分利用受纳水体氚容量，通过设置贮存罐，根据受纳水体流量调整排氚废液流量，同时为保证排氚废液与受纳水体充分混合，应设置扩散器[17]。经计算，2台某三代压水堆机组按照全年平均排放含氚废液，则下游1 km处氚浓度为71 Bq/L。同时需要尽快研发压水堆氚处理装置[18]，以满足内陆厂址建设多机组的需求。

根据排氚废液的年产生量，按照全厂6台机组考虑，需要配置年处理能力18 000 m3/a的氚处理装置。排氚废水氚浓度约为1.49×107Bq/L，与内陆厂址受纳水体氚浓度要求相差5个数量级，考虑受纳水体的稀释能力，建议研发去污因子达到10～100的氚处理装置[18]。

氚处理工艺在重水堆应用比较成熟，常见的工艺有蒸汽催化交换(VPCE)、液相催化交换(LPCE)、联合电解催化交换(CECE)、水精馏(WD)、色谱法(GC)等[19]。VPCE工艺分离氚只是实现相转换，即将氚或氢由水蒸气相交换到气相。进入气相的氚、氢需利用氢同位素技术进行浓集分离，其效率低、能耗大。自疏水催化剂被研发出来以后，液相催化交换LPCE得到重视，仍需要与其他技术联合使用才能完成氢同位素的浓集和分离，综合能耗与蒸汽催化交换VPCE相当[20]。近年来，加拿大、美国、日本、韩国以及我国等对CECE工艺进行了大量的研究，证明其优势明显[20]。CECE其最大优点是实现了氢气与液态水催化交换过程中重组分向液态水中转移的方向，与电解过程中重组分向电解液中浓集的方向一致，这使得CECE的分离因子可以达到几千甚至上万，CECE在含氚轻水和重水的氚提取方面，具有较好的应用前景。水精馏是一种最简单的能实现含氚废水预浓集的方法，已工业化应用于重水生产与升级。

相比常见的重水堆除氚的处理工艺，三代压水堆含氚废水的处理具有排氚废水氚浓度低、排放量大的特点。建议采用水精馏+联合电解催化交换方法，达到分离含氚废水中氚的目的。利用水精馏工艺对大量含氚水进行预浓集，将预浓集后的浓氚废液利用联合电解催化交换进一步浓集。建议的工艺流程示意图示于图3。

图3 内陆厂址氚处理装置工艺示意图(建议)Fig.3 The tritium treatment device from inland third-generation PWR nuclear island ( recommendation )

水精馏+联合电解催化交换方法是基于当前氚处理技术的现状，选择能耗相对较低的CECE工艺。利用水精馏工艺具有处理容量大的特点，首先对大量含氚水进行预浓集，再利用CECE工艺对含氚水浓集效率高的特点，将经过水精馏预浓集的含氚水(小体积)输送到CECE单元进行进一步浓集。该方法可为内陆电厂6台机组共用，其运行成本预期可接受，但仍需关注新的氚处理工艺研发进展。

3 结论

通过对比分析三代压水堆内陆厂址液态流出物与现有法规标准要求，并结合当前的技术现状，对不能满足内陆厂址排放要求的指标，提出改进建议，得到如下结论：

1)三代压水堆现有设计中放射性物质除氚、14C外其他放射性核素和氚排放均不能满足内陆厂址要求。

2)对于除氚、14C外其他放射性核素，建议增加化学絮凝、离子交换床和反渗透处理装置以满足内陆厂址排放要求。

3)对于氚排放，通过调整排放方式能够满足2台机组排放要求；如需满足多机组氚排放需求，建议采用水精馏+联合电解催化交换方法进行氚处理。