80.5 MeV/u 碳离子诱发铜靶的放射性剩余产物测量*

周斌 于全芝 张宏斌 张雪荧鞠永芹 陈亮 阮锡超

1) (散裂中子源科学中心, 东莞 523803)

2) (中国科学院物理研究所, 北京 100190)

3) (中国科学院近代物理研究所, 兰州 730000)

4) (中国原子能科学研究院, 北京 102413)

5) (松山湖材料实验室, 东莞 523808)

高能重带电粒子能直接穿透靶原子核外电子层, 与原子核发生直接碰撞, 发生散裂反应, 产生一系列具有放射性的剩余产物核.重带电粒子诱发靶材放射性剩余核与辐射防护和人员安全有着密切联系, 当前, 大部分剩余核产额主要依靠蒙特卡罗粒子输运程序进行模拟计算, 其准确程度亟需通过实验测量进行准确评估.本文利用能量为80.5 MeV/u 的12C6+ 粒子对薄铜靶开展了辐照实验与伽玛射线测量, 结合伽玛谱学分析方法, 得出了辐照产生的18 种放射性剩余产物的初始活度和产生截面值, 并与PHITS 模拟结果进行对比.结果表明, PHITS 模拟程序对放射性剩余核种类的估计具有较高可靠性, 在其绝对产额方面, 与实验测量仍具有较大偏差.

1 引 言

近年来, 具有高能量和高功率的粒子加速器被广泛应用于核物理、凝聚态物理、材料辐照效应和肿瘤治疗等研究领域[1−4].高能粒子入射到各种材料中, 容易穿透核外电子层而与其原子核发生散裂反应, 生成种类众多的放射性剩余产物.测量并分析高能粒子诱发的散裂反应剩余产物, 有利于校准散裂反应物理模型、评估核设施安全与寿命、气体裂变碎片、衰变热及遥控维护等的影响等, 具有非常重要的研究意义.目前, 测量剩余产物的实验方法主要有: 结合磁谱仪的飞行时间方法[5,6]、放射化学方法[7]、伽玛谱学方法[8−23].磁谱仪庞大且昂贵,放射化学方法比较费时.伽玛谱学方法利用放射性剩余产物在衰变过程中, 伽玛射线按照一定几率向外释放, 不同种类剩余产物由此过程产生的伽玛射线束的能量具有差异, 测量被辐照材料释放的不同能量伽玛射线的总数目, 可以较快便捷地分析出不同剩余产物初始活度以及产生截面等相关信息.

2 实验开展

实验采用兰州重离子加速器RIBLL 终端提供的碳离子束, 其能量为80.5 MeV/u, 电荷态为6+.碳离子束经束流传输线到达次级放射性束流的样品腔内, 入射到被固定在纯铝支架的铜靶上, 辐照时间为1 h.辐照期间, 采用感应式法拉第筒结合弱电流计进行注量率监测, 束流能量稳定.采用拦截式法拉第筒对束流监测系统进行标定, 得到碳离子总注量为3.39 × 1014个.实验采用的铜靶纯度优于99.9%, 其直径为20 mm, 厚度为50.2 µm.采用ORTEC 公司生产的、型号为GMX45 P4、相对探测效率为45%的高纯锗伽玛能谱仪对铜靶的伽玛谱进行测量.该探测器的源探测效率已采用放射性同位素标准点源60Co,137Cs,133Ba,152Eu 和241Am进行了标定.在测量过程中, 为了避免较高计数率给高纯锗伽玛谱仪带来阻塞效应, 辐照后的铜靶经过一定冷却时间后进行数据采集, 并且铜箔与探头的探测距离为10 cm.另外, 为降低环境伽玛本底的干扰, 高纯锗探头被放置于铅室内, 外连计算机软件读出测量数据.

图1 为实验测量的伽玛能谱图, 分别对应了辐照结束后3.8, 6.8 与11.8d 的伽玛能谱计数.

图1 铜靶冷却后的伽玛能谱Fig.1.Gamma spectra of the copper target.

3 数据处理与讨论

放射性剩余核分析流程如图2 所示.首先采用伽玛谱分析程序读取铜靶伽玛谱各个全能峰的峰面积, 修正铜靶伽玛自吸收效应和伽玛能谱仪源探测效率值后得出全能峰净面积.伽玛能谱中通常包含至少几十个能峰, 为了识别不同全能峰所对应的放射性剩余核种类, 需要利用蒙特卡罗粒子输运程序开展模拟计算并挑选出最有可能贡献于伽玛能谱的产物核, 结合它们的衰变纲图, 基本可实现放射性产物核与伽玛全能峰的匹配.

图2 放射性剩余核分析流程图Fig.2.Diagram to analyze radioactive residual nuclei.

全能峰面积与特定放射性剩余核活度值的关系可用(1)式进行描述, 剩余核产生截面用(2)式进行计算:

其中C为全能峰面积;k1为伽玛能谱仪的源探测效率;k2为铜靶对伽玛自吸收修正因子;η为测定放射性剩余核的特征伽玛射线释放分支比;λ为待分析放射性剩余核的衰变常数;t0为铜箔的辐照持续时间;t1为辐照结束后的冷却时间;t2为伽玛能谱仪获取伽玛谱线的持续测量时间;Ibeam为碳离子平均束流强度;NCu为铜原子密度值;d为铜靶厚度.

采用由日本RIST, JAEA 和KEK 等机构开发的PHITS[24]程序进行了蒙特卡罗模拟计算.PHITS采用三种反应模型来开展粒子输运, 分别为强子级联模型JAM、核-核碰撞分子动力学模型JQMD和基于评价核数据(如JENDL-4.0 和JENDL-HE)的用于中低能中子和光子的计算模型.重离子诱发放射性剩余核的模拟通常采用JQMD 模型开展,获得的反应产物剩余核在采用广义蒸发模型(GEM)处理后进行放射性衰变, 并最终纳入统计.

短寿命产物经过足够长冷却时间后其活度值可达到忽略不计, 为了简化数据处理流程和提高数据分析精确度, 可优先处理较长冷却时间的伽玛能谱, 并基于分析数据, 进一步推导和验证冷却时间短的伽玛谱所包含的丰富的放射性剩余核活度信息.表1 以降序方式列出了铜靶经过不同冷却时间后具有较长半衰期放射性剩余核的测量活度值, 其中推导值是指采用冷却时间为11.8 天的测量活度值结合剩余核放射性衰变规律所得.从表1 的数据对比表明, 实际测量活度值与推导值能保持较好的一致性, 这验证了放射性剩余核分析流程和方法的准确性.

表1 长半衰期放射性剩余核的测量活度值Table 1.Radioactivity of long-life residual nuclides.

表2 给出了铜靶经过3.8 d 冷却后, 放射性活度大于100 Bq 的剩余核名称、模拟活度值及实测活度值, 铜靶内放射性剩余核的模拟活度值按降序排列, 对比表明, 模拟计算的可能被探测的放射性剩余核均得以实验测量, 可见PHITS 对高能重离子与铜靶相互作用产生的放射性剩余核种类评估具有较高可靠性.

在剩余核产生的放射性活度方面,51Cr,48V,44mSc,58Co,57Co,56Co 和55Co 额PHITS 的模拟计算数据与实验测量结果有较好的吻合; 而44Sc,52Mn,7Be 和43K 的差别则较大.把表2 所列的18 种放射性核素看成一个整体, 则E/C 值约为85%.可见, 对单个剩余核的放射性活度与铜靶整体的放射性活度, PHITS 模拟计算与实验测量存在一定差异.文献[22,23]中介绍了MCNPX, GEANT4对质子诱发铜靶放射性剩余核的模拟, 其结论亦表明了受限于散裂物理模型的可靠性, 模拟程序对不同产生剩余核的模拟准确程度不一.另外, 表2 中标注“纯β 衰变”的剩余核, 即33P,49V 与3H, 表示在其发生β 衰变过程中, 直接从母核基态衰变到子核基态, 不产生任何伽玛射线, 因此无法基于伽玛谱学方法进行分析.标注“特征峰微弱”的47Ca 和42K 剩余核, 由于其自身活度值太低, 释放的特征伽玛射线全能峰面积非常小, 以至于在伽玛谱分析时仅能被观察到而无法被正常读取和分析, 在表2中仅给出了模拟计算值.

表2 剩余核实验测量与模拟活度值(冷却时间3.8 d)Table 2.Radioactivity of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation(cooling for 3.8 d).

采用(2)式, 可计算铜靶中放射性剩余核的产生截面值, 如表3 所列, 其中Sc, Cr, Mn 和Co 这四种元素分别测量得到了多种放射性同位素的截面.从表3 观察可得出, 对于质量数与其对应的天然稳定核差值较大的剩余核, 其反应截面的测量数据与模拟结果之间的差异往往较大, 如Sc 的天然稳定同位素是45Sc, 放射性剩余核46Sc,47Sc 和48Sc 的E/C 值分别为0.43, 0.28 和0.11.对此, 其主要原因在于质量数越偏离稳定核, 其原子核稳定性往往越低, 这些核素需依靠相对复杂的核反应生成, 物理模型对这些过程的描述准确度不高, 另外,奇异核反应截面一般不高, 这导致了物理模型所计算的截面数据具有较大不确定度.

表3 铜靶放射性剩余产物的反应截面Table 3.Cross sections of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation.

表3 中的数据表明铜靶内产生截面较大的剩余核为58Co,57Co 和51Cr.然而, 由于它们所具有较长半衰期, 这导致了相对较低强度放射性.在评估碳束所轰击铜靶的环境影响时, 需要综合考虑加速器束流强度、剩余核产生截面、冷却时间和伽玛射线释放强度等因素.

实验开展与数据处理过程中, 束流强度监测的不确定度约为7%, 铜靶质量误差为2%, 峰面积读取带来的不确定度为2%—6%, 其中统计误差为1%—3%, 伽玛谱仪源探测效率曲线的不确定度为2%—4%, 总的说来, 实验测量数据的不确定度误差为8%—10%.

4 总 结

铜作为一种常用导电、导热、结构和射线屏蔽材料, 被广泛应用于现代粒子加速器装置中.粒子加速器产生的高能粒子入射到铜中, 将产生一系列具有放射性的剩余产物核, 带来辐射安全方面的威胁.本文利用能量为80.5 MeV/u 的12C6+粒子为入射粒子轰击薄铜靶, 结合伽玛谱学分析方法, 得到了铜靶中18 种不同放射性剩余产物的初始活度和产生截面值, 通过与模拟计算对比, 验证了PHITS计算程序的可靠程度, 为散裂物理模型开发、辐射防护、加速器设计等方面提供了实验数据参考.