福建夏初不同山区背景点气溶胶数浓度特征及潜在源区

段 卿，余永城，王 鑫，林 文

(1.福建省气象信息中心，福建 福州 350001；2.福建省气象科学研究所，福建 福州 350001；3.福建省灾害天气重点实验室，福建 福州 350001)

气溶胶指在空气中的悬浮颗粒，已有研究表明气候变化、环境污染和人体健康与气溶胶颗粒物的增多有直接关系，如气溶胶可通过散射和吸收太阳辐射对气候变化产生影响，亦可作为云凝结核和雾滴影响液滴浓度、光学性质、降水率和云的生命周期[1-2]，同时降低大气能见度[3]，增加雾霾天[4]，还可在人体中沉积而诱发多种疾病，增加死亡率[5]。此外，重金属作为气溶胶重要化学组分，属于不可降解污染物，一旦进入环境中循环，将是持久性的，对陆地及海域生态环境都会造成严重影响，且含重金属的气溶胶进入海洋对海洋浮游生物有毒害作用[6]。根据粒径大小，气溶胶被定义为核模态(3～25 nm)、爱根核模态(>25～100 nm)、积聚模态(>100～1 000 nm)和粗粒子模态(>1.0 μm)4个模态[7]，其中，积聚模态粒子对大气能见度具有重大影响，其在可见光波长范围内消光作用最强。此外，爱根核模态粒子容易通过碰并而“老化”或凝结增长为积聚模态，核模态仅能在大气中滞留几个小时，粗粒子则主要来自机械过程，一般只能运输十几公里就会沉降[8-9]。

目前，随着城市空气污染日益严重，全球各地[10-12]对气溶胶开展了大量观测实验，这些观测主要围绕气溶胶的粒径分布、气象要素相关性和季节变化特征等方面，丰富了人们对气溶胶特征的全面认识。同时，有许多学者[8,13-14]利用后向轨迹模型(HYSPLIT)研究污染物的轨迹及潜在源区。郑淑睿等[15]利用潜在源贡献因子分析法(potential source contribution function analysis，PSCF)和浓度权重轨迹分析法(concentration weighted field，CWT)分析得出夏收时段华北平原高浓度颗粒物主要来自江苏中北部、安徽北部、山东西南部及河南中东部区域。李颜君等[16]利用TrajStat软件分析了北京地区4季大气颗粒物的潜在源区，并发现内蒙古中部、山西中部、河北西南部、河南北部及山东西部是主要潜在区域。杨开甲等[17]通过后向轨迹模式研究得到福州东郊大气气溶胶夏季气团主要来自海洋，春、秋和冬季气团主要来自北方内陆以及当地及邻近地区。

福建位于我国东南沿海，空气质量总体较好，但随着城市化的快速发展，尤其是沿海城市，聚集着高强度的工业生产及高密度的人类活动，工业废气、汽车尾气等空气污染问题也越来越受关注。然而，以福建为背景的气溶胶相关研究较少，因此该研究利用2017年6月在福建宁德古田、南平玉山和福州七星坪采集的大气气溶胶数浓度数据，从气溶胶数浓度、谱分布和潜在源区等方面研究福建山区夏季不同背景下气溶胶数浓度的污染特征及周边城市对其的影响，这对进一步了解福建地区气溶胶污染来源、特征及影响，对控制空气污染、改善环境质量等具有重要意义。

1 材料与方法

1.1 实验仪器

气溶胶数浓度数据观测采用德国Palas公司生产的细颗粒物测量仪Fidas Frog，仪器主要由测量装置和控制板两个部分构成。采用光谱仪进行测量，粒子进入光学检测区，设备记录粒子产生的散射脉冲，通过散射光脉冲数得出粒子数，通过散射光脉冲的信号强度得出粒子直径。采样过程中，有效粒径范围设定为0.18～20.0 μm，可同时测量65个粒径通道的气溶胶数浓度，采样流量为1.4 L·min-1，时间分辨率为1 min。根据观测的实施情况，经数据处理后剔除环境湿度过大的无效数据。同时实验中还利用自动气象站记录观测期间主要气象要素的变化情况。

1.2 观测实施

观测地点分别位于福建宁德古田、南平玉山和福州七星坪，在观测期间3个站点均受福建夏季主要天气系统副热带高压、台风外围、低层切变南侧暖区等影响。古田观测点位于古田县气象局观测场，海拔约为360 m，该站可代表农村城区，观测时间为2017年6月8日至6月11日，以晴天为主，个别时刻出现小雨天气；玉山观测点西北侧距建瓯市约39 km，南侧距古田县约29 km，海拔约为1 600 m，人为活动较少，可代表清洁地区，观测时间为2017年6月14日至6月21日，该站点海拔较高，多云雾笼罩；七星坪观测点位于福州城区北侧的北峰山人工影响天气作业点，南侧距离新店镇4 km，东侧距离宦溪镇3 km，该站可代表城郊地区，海拔约为1 000 m，也多云雾笼罩，观测时间为2017年6月24日至6月28日。

1.3 分析方法

1.3.1后向轨迹分析

后向轨迹的数据及所用的后向轨迹模型(HYSPLIT)计算模块源于NOAA网站(https:∥ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)[18]。该模式计算选取的高度为离地高度100 m，后向轨迹聚类分析模拟时间为24 h，时间分辨率为1 h，采用的气象资料是分辨率为1°的GDAS数据。通过HYSPLIT模型并结合地面风速分析外来气团输送对古田、玉山和七星坪气溶胶数浓度的影响。

1.3.2浓度权重轨迹分析

CWT方法[19-20]指通过计算样品浓度平均值，使每个网格单元分配一个与轨迹交叉单元格有关的权重浓度，CWT值越高表明该网格点对观测点的污染贡献程度越大。CWT定义公式为

(1)

式(1)中，i、j为网格经纬度；Cij为平均权重浓度；l为轨迹；M为总轨迹数；Cl为轨迹l经过网格(i，j)的观测颗粒物浓度；τijl为轨迹l在网格(i，j)的滞留时间。因Cij值存在波动，进而引入权重函数Wnij进行降误差处理，定义公式为

(2)

2 结果与讨论

2.1 观测结果概述

为研究气象要素对气溶胶的影响，通过图1和表1分析古田、玉山和七星坪不同地理位置及海拔高度，风速、风向、温度、湿度等气象要素呈现出的特征差异。玉山海拔高，整个观测期，风速较大，平均值可达4.87 m·s-1，但风向较稳定，观测前期由于受副热带高压、台风外围等海洋性天气系统影响，故风向以东风为主，后期转为西风。古田和七星坪平均风速相对较低，分别为1.49和1.76 m·s-1，主要受低层切变南侧暖区及副热带高压边缘控制，大气水平扩散能力相对弱，利于污染物长时间堆积。古田风速变化范围为0.30～4.40 m·s-1，风向多变，但以东南风为主，福建地势总体上西北高东南低，东南风易将沿海城市气溶胶输送至福建内陆地区。七星坪风速变化范围为0.30～5.00 m·s-1，平均风速比古田略大，风向多变，但由于观测点位于山的北坡，以西南风为主。玉山和七星坪海拔较高，容易受到地形云影响，其相对湿度平均值较古田高。

表1 气象要素和气溶胶数浓度统计

3个观测点在观测期间每日气溶胶数浓度分布见图2。观测期间，古田以晴天为主，气溶胶日数浓度差异不大。玉山在6月16日和20日数浓度较低，16日和20日平均风速较大，且出现降水，其余观测时间则均以雾天为主，说明大风天气和降水对玉山气溶胶数浓度影响较大。观测期间，七星坪以雾天为主，在6月26日数浓度较高，积聚模态粒子数浓度为1 143.27 cm-3，比整个观测期间平均值增加290.84 cm-3，为其1.34倍，粗粒子模态粒子数浓度为160.18 cm-3，比整个观测期间平均值增加80.24 cm-3，约为其2倍，该日平均风速相对较低，导致污染物不易扩散。

由于气象条件对颗粒物数浓度的影响是多种因素综合作用的结果。因此，利用TrajStat软件[21]，通过后向轨迹模型分析外来气团输送特征，对观测期间古田、玉山和七星坪后向轨迹进行模拟，基于聚类分析各得到4条主要输送路径(图3)。古田聚类1和4为海洋气团，聚类1途径宁德和福州，聚类4途径福州；聚类2～3为大陆气团，聚类2主要来自福州，聚类3主要来自闽中地区；古田的聚类轨迹都较短，说明移动速度慢，以短距离输送为主，聚类1、2和4气团受福州市城区影响较大，占总轨迹数的80.6%。玉山聚类1、3和4气团都属于大陆气团，分别主要来自福州、宁德和江西省，占总轨迹数的94.5%；聚类2属于海洋性气团，为源自南海途径广东省的远距离输送。七星坪聚类气团都属于海洋气团，由于福州为四面环山的典型盆地地形，气团经过福州城区输送一段时间后受到人为活动影响较大，聚类1源自南海，聚类2、3和4源自台湾海峡，主要途径厦门、泉州、莆田、福州等沿海城市。

2.2 气溶胶数浓度粒径分布特征

2.2.1气溶胶数浓度粒径谱分布

气溶胶的粒径分布特征决定了它们在大气中的滞留时间以及物理、化学特性，不同污染物的排放会影响区域大气环境中气溶胶的粒径谱分布特征，通过对气溶胶颗粒物数浓度谱等的研究可以了解气溶胶颗粒物的来源信息。将观测到的0.18～20.00 μm粒径范围的气溶胶分为0.18～1.00 μm和>1.00～20.00 μm 2个粒径段进行讨论。由于受仪器测量范围影响，将0.18～1.00 μm和>1.00～20.00 μm粒径颗粒物分别定义为积聚模态和粗粒子模态。

此次观测过程中古田、玉山和七星坪不同粒径范围大气气溶胶颗粒物数浓度对比分析见表2。表2显示，古田积聚模态粒子数浓度为433.77 cm-3，占总数浓度的99.86%，粗粒子模态粒子数浓度为0.61 cm-3，仅占总数浓度的0.14%，对总数浓度的贡献可以忽略。积聚模态主要来源于爱根核模态粒子的凝结和碰并增长过程以及燃烧过程产生的高温蒸汽的凝结核碰并[22]，且观测时间为初夏，相对湿度较高，核模态易碰并、聚并、凝结、吸附而增大成积聚模态。同时，古田观测点位于县城中心，人为活动如烹调油烟、汽车尾气排放等产生的污染源较多，使得积聚模态粒子数浓度较高。七星坪积聚模态粒子数浓度为852.41 cm-3，占总数浓度的91.42%，粗粒子模态粒子数浓度为79.95 cm-3，仅占总数浓度的8.58%。玉山积聚模态粒子数浓度为140.90 cm-3，占总数浓度的56.61%，粗粒子模态粒子数浓度为107.98 cm-3，占总数浓度的43.39%，细、粗粒径颗粒物数浓度比较均衡。玉山气溶胶数浓度明显小于七星坪和古田，这主要是因为玉山海拔高于七星坪和古田，受人为活动影响较小，光化学反应相对较弱。结合图3可看出玉山气团传输距离相对较长，在高风速条件下有利于气溶胶的扩散与稀释，而不利于将周边及远距离污染物带至山顶，但由于其受多高湿条件影响，气溶胶易凝结和碰并向较大粒子转化；同时，观测点位于山顶，植被覆盖率一般，存在裸露地面，在风速较大的情况下，易使土壤扬尘等粗粒子进入大气环境[23]。

古田、玉山和七星坪3地气溶胶数浓度粒径谱分布见图4。由图4可知，七星坪气溶胶数浓度粒径谱为单峰型，古田和玉山气溶胶数浓度粒径谱则呈双峰型分布。七星坪、古田和玉山都在200 nm粒径处出现一个峰值，古田在230～270 nm粒径范围出现一个较弱的峰值，玉山则在粗粒子模态4 530～6 970 nm粒径范围出现一个较明显的峰值。此外，由图4可知，古田和七星坪气溶胶数浓度分别主要集中在400和500 nm以下粒径段，与古田和七星坪相比，玉山气溶胶数浓度在粗粒径段占比较大。

结合图4的气团输送聚类结果分析古田、玉山和七星坪3地不同气团下不同模态颗粒物数浓度分布情况(图5)。观测期间，由于数据缺测或异常，古田聚类3和玉山聚类2不作分析讨论。古田积聚模态数浓度都呈双峰型分布，聚类1和4海洋气团影响下的气溶胶数浓度较为接近，聚类2恰好经过古田县城且为大陆气团，该聚类气团下积聚模态数浓度较其他气团略高。对于粗粒子模态古田3种气团都呈下降趋势，数浓度基本接近于0，可见这3种气团对古田的影响较一致。结合图4，聚类1、2和4后向轨迹长度较短，气团移动速度小，受当地及周边城市影响较大，3种气团都途径福州，说明福州对古田积聚模态气溶胶有一定贡献。

玉山积聚模态数浓度呈对数正态分布，聚类1气溶胶数浓度比聚类3、4分别增加81.91%和84.49%，3种气团粒径分布趋势一致，结合图4，聚类1为短距离传输，受局地颗粒物源影响较大；不同气团下粗粒子模态数浓度分布呈不同趋势，聚类1呈双峰型分布，聚类3呈单峰型分布，聚类1和3气溶胶大粒径颗粒物数浓度明显增加，这两类气团主要来自沿海城市，积聚模态粒子含量相对较高，在高湿环境下易碰并凝结。七星坪积聚模态数浓度呈对数正态分布，聚类1气团相对于其他气团更靠近内陆，且途径沿海城市密集区，其数浓度比聚类2、3和4分别增加22.56%、68.48%和45.05%；不同聚类气团粗粒子模态数浓度分布无明显变化规律，聚类2气团下粗粒子模态数浓度明显高于其他气团。

2.2.2不同城市气溶胶数浓度对比

将笔者研究中3个观测点气溶胶数浓度与长三角地区的南京[24]和嘉兴[25]、京津冀地区的北京[26]、珠三角地区的广州[27]、代表较清洁地区的黄山[8]及2013年福州东郊[17]气溶胶数浓度进行对比分析。排除各地观测仪器因测量原理不同造成的影响，由表3可知，在相近的粒径范围内北京[26]、南京[24]、广州[27]和嘉兴[25]夏季气溶胶数浓度都高于古田、玉山和七星坪，而在0.50～1.00 μm粒径范围，古田和玉山气溶胶数浓度都高于黄山[8]所测定的值，福州七星坪在0.25～20.00 μm粒径范围的平均数浓度为480.87 cm-3，此与2013年福州东郊[17]所测定的值较接近，说明古田、玉山和七星坪整体的气溶胶数浓度还是较低。古田和七星坪积聚模态粒子所占总数浓度的比例都较高，而积聚模态粒子在大气中的存在时间较长，可长距离输送，因此需要通过后向轨迹法研究讨论其污染物来源，有助于分析污染气溶胶颗粒物的传输特性以及气溶胶颗粒物的潜在源区。

表3 不同城市夏季大气气溶胶数浓度对比

2.3 气溶胶潜在源区分析

图6显示，古田强潜在源区为观测点以南区域，强潜在源区与古田的县区地理位置相对应，受当地人为活动影响较大，输送距离短，说明风速小不利于气溶胶的扩散和稀释；对比积聚模态源区，粗粒子模态源区位置更偏东南。玉山强潜在源区位于观测点西南区域，而西部区域和东部区域气溶胶数浓度贡献较弱，CWT粗粒子模态和积聚模态数值分布略有差异，对于西南区域，粗粒子模态对应的CWT值略低。七星坪强潜在源区位于观测点西南沿海地区，途经厦门、泉州和莆田等人口密集且工业较发达地区，且对应积聚模态CWT值较高，较清洁的海洋气团经过污染较严重的地区，在高湿条件下，核膜态粒子经过碰并转化为积聚模态，使得积聚模态数浓度较高[8]。由此可见，古田和七星坪气溶胶污染物主要为积聚模态粒子，古田粗粒子模态粒子的贡献基本可忽略，玉山气溶胶积聚模态和粗粒子模态的贡献相当。

3 结论

(1)观测期间清洁地区玉山平均气溶胶数浓度最低，其积聚模态、粗粒子模态颗粒物数浓度相当；福州城郊的七星坪平均气溶胶数浓度最高，接近玉山的4倍，积聚模态粒子数浓度占比高达91.42%；代表农村县城的古田平均气溶胶数浓度居中，也以积聚模态粒子为主。七星坪数浓度粒径谱为单峰型，古田和玉山数浓度粒径谱则呈双峰型。

(2)古田的聚类气团主要来自海洋，占总轨迹数的50.0%，其中偏南短距离大陆气团(聚类2)积聚模态数浓度最高，受古田县城人为活动影响；玉山主要受大陆气团的影响，其中，受偏南短距离大陆气团(聚类1)影响最大，该气团传输距离短，移动速度慢，易造成局地气溶胶堆积；七星坪都为海洋气团，靠近内陆的聚类1气团，气溶胶数浓度最高，受福州城市影响较大。

(3)通过浓度权重轨迹分析(CWT)，古田强潜在源区与古田县区地理位置相对应，受人为活动影响较大；玉山强潜在源区为观测点西南区域；七星坪强潜在源区为观测点西南区域的沿海一带城市群，其中，厦门、泉州和莆田对七星坪积聚模态粒子贡献较大。