硼铝复合材料热中子屏蔽性能分析

李长园，夏晓彬，杨仲田，刘宇辰，张志宏，王建华，蔡 军，胡继峰

(1.中国科学院大学，北京 100049； 2.中国科学院上海应用物理研究所，上海 201800； 3.中国辐射防护研究院，太原 030006)

硼资源丰富，价格便宜，天然硼主要有两种稳定的同位素硼-10和硼-11，其热中子吸收截面为752 b，其中硼-10为383 7 b，硼-11为0.005 b。硼-10吸收中子后产生的α射线和平均能量为0.5 MeV的γ射线均很容易被屏蔽，同时没有大的剩余感生放射性[1]，因此，硼是一种较为理想的中子吸收材料。硼晶体单质和碳化硼等化合物结构稳定，耐腐蚀，熔点高，硬度高[2-3]，但材料可塑性差，变形加工难度大[4]，因此，在屏蔽应用中常选择以其它材料作为基体组合制成复合材料以改善材料韧性和可塑性，降低材料制备难度，如铅硼聚乙烯、含硼纤维以及以金属为基体的碳化硼复合材料。采用金属作为基体材料可使用的环境温度和辐射强度相对较高，且一般不会产生可燃气体，研究中常用的金属基体有镍、钛、铁、铜、铝等[5-7]。其中金属铝材质轻，韧性好，成本低廉，密度(2.7 g/cm3)与硼单质和碳化硼接近，两种材质的粉体可以较容易地实现均匀混合，同时可以避免材料凝结过程中的沉降问题。硼铝复合中子屏蔽材料因其材质均匀，材料致密度高，力学性能好，耐高温[8-10]，耐辐射[11]，制备工艺相对简单且原材料价格低廉等诸多优点被国内外学者广泛研究，目前，该材料已在部分反应堆乏燃料贮存和转运中的中子屏蔽中有所应用。随着研究的深入，硼铝复合材料有望在舰船、潜艇、海上浮动核电站、空间堆等对空间和重量均有着严格限制的反应堆中子屏蔽中得到更加广泛的应用，这将极大地缩小反应堆屏蔽体的体积和重量，有利于解决特殊环境下反应堆应用过程中的中子屏蔽问题，对国防和民用均有着重要的意义。本文采用理论公式、MCNP软件模拟、实验测量等多种方法对硼铝复合材料的热中子屏蔽性能进行了评估分析。

1 材料中子屏蔽性能评估

1.1 理论计算

中子与屏蔽材料主要发生散射慢化和吸收两种作用，中子在屏蔽材料中的减弱遵循指数衰减规律[12]：

N=N0e-Σx

(1)

式中，N/N0为中子透射率，无量纲；x为材料厚度，cm；Σ为材料中子宏观分出截面，cm-1。

中子宏观分出截面是评价材料中子屏蔽性能的重要参数，既可以通过理论计算，又可以通过实验测量。材料的中子宏观分出截面主要取决于材料的中子微观反应截面和密度，中子宏观分出截面的理论公式为：

(2)

式中，ρ为材料密度，单位为g/cm3；σ为中子微观反应截面，单位为b；10B核素的热中子吸收截面为3 837 b，11B核素的热中子吸收截面为0.005 b，Al元素的热中子吸收截面为1.685 2 b，C元素的热中子吸收截面为0.004 b[13]；NA为阿伏伽德罗常数，取值为6.023×1023/mol；M为核素的原子量(摩尔质量)，单位为u (g/mol)。

当硼或碳化硼的含量超过50 wt%时，硼铝复合材料的结构性能变得极不稳定，市场上成熟的硼铝复合材料硼或碳化硼的含量均在50 wt%以下。根据上述中子宏观分出截面的理论公式(2)计算给出不同硼铝配比的B4C/Al和B/Al的热中子宏观分出截面，具体数据列于表1。根据材料热中子宏观分出截面计算硼含量为10 wt%、20 wt%、30 wt%、40 wt%、50 wt%的B/Al复合材料的热中子10倍衰减厚度分别为0.187 cm、0.096 cm、0.065 cm、0.049 cm、0.040 cm，B4C/Al复合材料的热中子10倍衰减厚度分别为0.241 cm、0.122 cm、0.083 cm、0.063 cm、0.051 cm。对于中子吸收材料(硼单质或碳化硼)和铝基体材料含量相同的硼铝复合材料，B/Al中B-10核素的含量高于B4C/Al，其中子屏蔽性能也因此高于B4C/Al，具体计算数据比较列于表1。

表1 硼铝复合材料的热中子宏观分出截面

1.2 中子仿真装置实验测量

实验采用中国科学院上海应用物理研究所建成的国内首台15 MeV电子直线加速器(LINAC)驱动的光中子仿真装置对硼铝复合材料中子吸收性能进行测量评估，该装置电子能量最高为15 MeV，脉冲宽度为3 ns～3 μs可调，脉冲频率为1～266 Hz可调，平均脉冲电流最大为0.5 mA，最大功率为7.5 kW，最大中子总产额约为1.2×1011n/s，飞行路径5 m处测量点的中子通量最高约为104n/(s·cm2)，装置采用EJ公司生产的型号为EJ426HD2的6LiF(ZnS)闪烁体作为中子探测器，该探测器直径为50 mm，厚度为0.5 mm，慢中子探测效率约为72%。为降低周围环境本底的影响，探测器除探头方向外其他区域均采用10 cm厚的铅块和20 cm厚的含硼聚乙烯(硼含量10wt%)屏蔽。此次测量使用的光中子仿真装置的中子能量范围为2×10-9～5×10-4MeV[14-15]，能量峰值为10-8～2×10-7MeV，位于热中子区域，具体见图1测量点装置初始能谱。每个样品测量累计中子注量约为1.43×106n/cm2。

探测器与光中子靶的距离为5.8 m，测量样品位于靶和探测器中间位置。实验测量选取的硼铝复合材料为B4C含量为31wt%的B4C/Al复合材料，材料尺寸为宽度11 cm×11 cm的正方形板材，厚度分别为1.5 mm和3.6 mm。具体测量结果如图1所示。中间不放样品时所测能谱为测量点装置初始能谱；中间放置12.8 cm厚度的含硼聚乙烯(硼含量8 wt%)屏蔽体时所测能谱为测量点本底能谱。对于能量小于10-7MeV的热中子，B4C/Al复合材料吸收性能十分优异，厚度1.5 mm的材料可吸收掉90%以上的热中子，厚度3.6 mm的材料可将热中子吸收至本底水平。随着中子能量的升高，B4C/Al复合材料的中子吸收性能下降，对于能量高于10-5MeV的超热中子，材料吸收效果并不理想，因此，对于超热中子、中能中子和快中子，需要首先采用富氢材料通过弹性散射将中子慢化成热中子，再使用硼铝复合材料对热中子进行吸收，硼铝复合材料在中子屏蔽中一般应放在慢化材料的外侧，在硼铝复合材料外侧再采用一定厚度的钢、铅等重金属材料屏蔽二次γ射线。

受电子直线加速器四周散射产生的中子影响，探测器周围中子本底处于较高水平，对厚度为3.6 mm的B4C/Al复合材料的中子屏蔽性能的测量，部分能量区域甚至低于本底水平，但不能简单认为是3.6 mm厚度的B4C/Al(B4C含量为31 wt%)对该能量段中子的吸收性能优于12.8 cm厚度的含硼聚乙烯(硼含量8 wt%)，因为聚乙烯对中子具有很好的慢化作用，中子在被含硼聚乙烯吸收的同时，部分能量稍高的超热中子也会被慢化成能量更低的热中子，对部分低能区域的中子进行了补充。对于低能中子的材料屏蔽性能的测量用测量值减去本底值作为测量结果可能存在较大误差。因此，将采用基于蒙特卡罗方法的MCNP程序开展模拟计算，进一步评估B4C/Al复合材料的中子屏蔽性能。

图1 B4C/Al复合材料中子屏蔽吸收性能测量

1.3 MCNP模拟与实验测量对比

MCNP程序是一款基于蒙特卡罗方法的三维几何输运程序，该程序是由美国Los Alamos实验室研制的一款多功能蒙特卡罗中子-光子输运程序，可用于计算中子、光子、电子或耦合中子/光子/电子输运问题[16-18]，程序计算中所使用的数据库为ENDF/B-VII。

模拟选取图1中测量点装置的初始中子能谱作为输入卡的源中子谱。模拟计算时将B4C/Al复合材料视为由硼、碳、铝三种元素组成的一种分子材料。厚度为1.5 mm的B4C(31wt.%)/Al复合材料模拟计算结果与实验测量对比如图2(a)所示，其中实验测量数据未扣减本底。能量为0.025 3 eV的热中子透射穿过1.5 mm厚B4C(31 wt%)/Al的比例测量值扣除本底后为1.75%，模拟计算值为1.19%，利用公式(1)换算成材料的热中子宏观分出截面实验测量和模拟计算分别为26.97 cm-1和29.54 cm-1，与表1中的理论计算数据吻合较好。在整个能量区间透射穿过1.5 mm厚B4C(31 wt%)/Al的中子，测量值平均为模拟计算值的1.44倍，测量值扣除本底后与模拟计算值比较接近，平均为模拟计算值的1.05倍。在能量峰10-8～2×10-7MeV区间，测量值扣除本底后平均为模拟计算值的1.38倍。测量值大于模拟计算值的一个重要原因是测试样品B4C(31 wt%)/Al复合材料采用粉末冶金法制成，即将碳化硼与铝金属粉体通过机械搅拌均匀混合后，在高温环境下通过高压压制而成，制备过程中B4C并未熔化，而是以几十微米的粉体颗粒的形式弥散于铝基体中，其主要热中子吸收核素B-10在复合材料中分布的均匀性对材料中子吸收性能产生一定影响。

图2(b)为3.6 mm厚B4C(31 wt%)/Al复合材料对应的中子透射率模拟计算数据与实验测量数据的对比，其中实验测量数据未扣减本底。当B4C(31 wt%)/Al材料厚度为3.6 mm时，能量小于2×10-6MeV的中子均被吸收至本底水平以下，受本底影响，该能量段的模拟计算结果与实验测量差别较大。3.6 mm厚B4C(31 wt%)/Al复合材料对能量大于10-5MeV的中子吸收效果并不明显，能量大于10-5MeV中子受环境本底影响较小，模拟计算数据与实验测量数据比较吻合。

2 总结

硼铝复合材料热中子吸收性能十分优异，通过对硼铝复合材料的中子屏蔽性能计算和实验测量，总结如下：

1)相同配比的硼铝复合材料，材料密度相同时，B/Al对热中子的吸收性能高于B4C/Al；

2)当中子吸收材料(硼单质或碳化硼)达到30 wt%时，B4C/Al的热中子宏观分出截面为27.80 cm-1，B/Al的热中子宏观分出截面为35.52 cm-1，两种复合材料的热中子10倍衰减厚度均小于0.1 cm；

图2 MCNP程序计算与实验测量数据对比

3)硼铝复合材料对能量低于10-7MeV的中子吸收性能十分优异，1.5 mm厚度的B4C(31 wt%)/Al可吸收掉98%以上的热中子。随着中子能量的升高，材料的中子吸收性能逐渐下降，对于能量大于10-5MeV的中子屏蔽需要在硼铝复合材料前方设置中子慢化材料；

4)B4C以粉体颗粒的形式分布于铝基体中，其热中子吸收核素B-10在材料中分布的均匀性对B4C/Al复合材料热中子吸收性能的实际测量值存在一定影响。