中国核动力研究设计院外围氚分布特征及所致公众年有效剂量评价

杜云武，邓晓钦，毛万冲，张 莉

(四川省辐射环境管理监测中心站，成都 610031)

中国核动力研究设计院(以下简称核动力院)拥有高通量工程试验堆(HFETR)、高通量工程试验堆临界装置(HFETRC)、岷江试验堆(MJTR)、核材料与燃料元件实验室(MFEI)等核设施，是我国西南地区重要的核基地。普通核设施通过气态和液态途径向周围环境排放放射性物质，其中氚主要存在于液态、气态放射性流出物。氚的半衰期较长，弥散范围广。氚在环境中主要以氚化水(HTO)的形式存在，含量约占99%；以甲烷(CH4)或有机物化学形态存在的很少，约占0.8%；以氚气(HT)形式约占0.19%。它能与水和生物机体中的氢发生同位素交换反应而存在于空气、水和食物及一切生物机体中。HTO极易经呼吸、饮水、饮食和皮肤吸收途径进入人体。核基地因拥有多个核设施，周围公众可能受到氚的辐射照射，因此氚的环境辐射影响受到重视。环境中氚的监测是核基地辐射环境监测中重点内容之一， 所致周围公众辐射剂量是研究核基地核设施辐射环境影响的重点内容之一。本文对核动力院周围环境中氚(本文如未特别说明，均指HTO)进行监测，并对其导致的公众待积有效剂量进行了估算。

1 监测方法

1.1 监测方案

参照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)中核设施环境监测方案对空气、降水、地表水、饮用水氚监测布点原则的要求，空气、降水、饮用水采样点为气载流出物排放点下风向的环境敏感点和最大落地点。核基地主导风向是SSW，故选取距离核电基地5 km范围内的综合楼、南坝工会、木城水厂为环境监测点，监测频次为每季度1次或每半年1次。地表水采样点为液态流出物排放点上游3 km和下游1 km，故选取液态流出物受纳水体青衣江排放口上下游两断面为环境监测点：千佛岩大坝上游0.2 km、大岩槽排放口下游1 km，监测频次为每半年1次。监测方案列于表1。

1.2 仪器设备

Quantulus1220超低本底液体闪烁分析仪，出厂技术指标：对氚探测效率大于65%(无淬灭源)，本底小于10 cpm，测量时采用20 mL聚乙烯计数瓶。

表1 核动力院核基地周围环境氚监测方案[1]

1.3 分析方法

降水、地表水、地下水、空气中水蒸气氚监测方法采用《水中氚的分析方法》(GB 12375—1990)。Quantulus1220超低本底液体闪烁分析仪测量计数效率21.81%，本底计数率0.714 cpm，水中氚探测限0.88 Bq/L，空气中氚探测限2.64 mBq/m3。空气中氚样品的采集使用仟井抽湿机TH-65CSH，采集水样量不少于500 mL，采样过程中记录采样时间、空气温度和相对湿度，采集完毕将水样装入玻璃样品瓶，并分别计算出采样期间的空气温度和相对湿度的均值作为采样的空气温度和相对湿度。在实验室，取300 mL待测水样加入1 mg高锰酸钾进行蒸馏，蒸馏至电导率<5 μS/cm时，收集45 mL蒸馏水。从蒸馏好的蒸馏水中取10 mL蒸馏水和10 mL UITIMA GOLD LLT闪烁液放入20 mL聚乙烯瓶，摇均匀后，将样品放入Quantulus1220超低本底液体闪烁分析仪，静置一晚再进行测量，计数时间为1 000 min。

2 监测结果

测得的核基地周围不同类型环境介质中氚活度浓度列于表2～5。

表2 地表水水样中氚的活度浓度

表3 饮用水样品中氚的活度浓度

表4 空气水蒸气样品中氚的活度浓度

表5 雨水样品中氚的活度浓度

2.1 地表水和饮用水

在核基地周围采集了地表水共12个水样，测量结果列于表2。由表2可以看出地表水中氚活度浓度均值为1.96 Bq/L。采集饮用水6个水样测量结果列于表3。由表3可以看出饮用水中氚活度浓度均值为2.11 Bq/L。

假定地表水上游、下游和饮用水中氚活度浓度的差值的总体均值μ=0，双侧检验显著度α=0.05。分别对地表水上游、下游和饮用水中氚活度浓度进行配对t检验，样品数n=6，统计量t计算公式为：

(1)

表6 地表水、饮用水氚测量结果的t检验

2.2 空气水蒸气

核基地周围采集空气水蒸气共36个水样，测量结果列于表4。由表4可以看出空气中氚的活度浓度均值为36.6 mBq/m3。水蒸气中氚的活度浓度随着距离核基地越远呈下降趋势，说明核基地产生的气态氚通过核基地125 m高的烟囱向外排放，随后通过大气湍流弥散稀释。

2.3 雨水

核基地周围采集雨水样品共33个，测量结果列于表5。由表5可以看出，雨水中氚的活度浓度均值为3.45 Bq/L。雨水中氚的活度浓度随着距离核基地越远呈下降趋势，说明核基地产生的气态氚通过核基地125 m高的烟囱向外排放，随后通过大气运输逐渐稀释，最终通过降雨降到地面。

核基地周围环境介质中氚的活度浓度由高至低的顺序为：空气水蒸气>雨水>饮用水、地表水。空气水蒸气中氚显著高于其他类型的样品，原因是大气上层宇生氚和核基地通过气载排放到空气中的氚，通过雨水降落到地面，加入到天然水循环中，在这个过程中，氚被稀释。

3 公众所受氚辐射剂量估算

3.1 氚照射途径和估算参数

由于氚属于β衰变放射性核素，半衰期为12.33 a，β射线的平均能量为5.72 keV，最大能量仅为18.59 keV，射程短，因此不会对人体造成外照射危害。核基地周围公众受到周围环境中氚的照射，根据监督性监测内容，仅估算氚通过饮水、吸入、皮肤吸收等途径对公众造成的辐射剂量。

各年龄段人员的呼吸率数据采用ICRP 71号出版物[2]中的有关呼吸率数据，具体列于表7。

表7 不同年龄组成员的呼吸率典型值[2]

各年龄段人员的饮用水食入量数据采用“辐射防护用参考人”(GBZ/T 200.4—2009)[3]中的有关饮用水食入量数据，具体列于表8。

表8 不同年龄组成员饮用水食入量参考值[3]

各年龄段人员摄入单位氚的待积有效剂量数据采用“电离辐射防护与辐射源安全基本标准”(GB 18871—2002)[4]中的公众成员吸入或食入单位摄入量所致的待积有效剂量，具体列于表9。

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公众所受内照射途径经人体皮肤吸收空气中的氚，采用ICRP 30号出版物中数据，通过人体皮肤吸收途径进入人体的量约为肺吸入量的50%[5]。

根据研究，人体浸没于水中对水的吸收率取0.024 L/h；假定公众在附近河中游泳或淋浴，按公众在水体中活动100 h/a计算[6]。

表9 公众成员吸入和食入氚化水单位摄入量所致的待积有效剂量e(g)[4]

3.2 氚摄入量计算模式

公众因周围空气中氚摄入量Ia,inh，由下式计算：

Ia,inh=CaQa(1+50%)

(2)

式中，Ia,inh为空气中氚的摄入量，Bq；Ca为空气中氚的活度浓度，Bq/m3；Qa为空气的吸入量，m3/a。

公众因饮食水中氚摄入量Iw,ing，由下式计算：

Iw,ing=CwQw

(3)

式中，Iw,ing为饮食水中氚的摄入量，Bq；Cw为饮水中氚的活度浓度，Bq/L；Qw为饮水的食入量，L/a。

公众因人体浸没水体中氚摄入量Iw,inh，由下式计算：

Iw,inh=BwCwtw

(4)

式中，Iw,inh为人体水中活动，皮肤吸收水中氚的摄入量，Bq；Bw为人体水中活动，人体皮肤对水的吸收率，L/h；Cw为人体水中活动，水中氚的活度浓度，Bq/L；tw为人体水中活动时间，h/a。

3.3 待积有效剂量计算模式

人体食入和吸入(包括吸收)氚受到氚照射总的有效剂量ET用下式计算：

ET=e(g)inhIinh+e(g)ingIing

(5)

式中，e(g)ing为同一期间内g年龄组食入单位摄入量放射性核素氚后的待积有效剂量，Sv/Bq；e(g)inh为同一期间内g年龄组吸入或吸收单位摄入量放射性核素氚后的待积有效剂量，Sv/Bq；Iing为同一期间内食入放射性核素氚的摄入量，Bq；Iinh为同一期间内吸入或吸收放射性核素氚的摄入量,Bq。

3.4 摄入量与待积有效剂量

核基地周围5 km范围综合楼、南坝工会和木城水厂附近居民点，结合呼吸、食入和游泳(包括淋浴)吸收等途径的摄入量数据，通过摄入量、剂量估算模式计算，得到核基地附近各采样点、各年龄组氚平均年摄入量和氚致待积有效剂量，结果列于表10。不同年龄组居民的氚摄入量与待积有效剂量经各种途径的吸收分数列于表11。

表10 核动力院周边居民不同年龄组的氚摄入量和待积有效剂量

从表10可以看出，对于核基地5 km范围内居民来说，离核基地最近的综合楼附近居民平均每年通过吸入空气、饮水、游泳(包括淋浴)吸收途径的氚摄入量最高，其中成人、青少年、儿童、幼儿、婴儿经各途径的平均年氚摄入量分别为1.52、1.44、1.05、0.681、0.562 kBq/a，摄入量顺序为成人>青少年>儿童>幼儿>婴儿。其次是南坝工会附近居民，离核基地越远氚摄入量越小。所致的待积有效剂量也是离核基地最近的综合楼附近居民最高，但其待积有效剂量顺序是成人>婴儿>青少年>儿童>幼儿，分别为0.027 4、0.026 9、0.026 1、0.024 2、0.021 1 μSv/a；其减小趋势也与年摄入量一样，随着距离的增加而减小。核基地环评时，确定的正常运行期间总的公众评价剂量目标值为0.25 mSv/a[7]。核基地年氚排放导致的氚待积有效剂量最大值发生在综合楼附近居民点的成人组成员，为0.027 4 μSv/a，约占0.25 mSv/a的不到1‰。

从表11中可以看出，综合楼附近居民经空气(含皮肤吸收)、饮用水和游泳(含淋浴)等途径中以饮用水对氚的摄入量贡献最大，分别占婴儿、幼儿、儿童、青少年、成人总摄入量的68.53%、56.55%、51.29%、53.29%、50.7%。由此导致的年待积有效剂量分别占总剂量的68.54%、56.51%、51.22%、53.28%、50.75%。

表11 各种途径不同年龄组居民的氚摄入量(kBq/a)分数与待积有效剂量(μSv/a)的分数

4 结果和讨论

基于2014—2017年核动力院核基地外围环境空气中氚和水中氚的监督性监测结果，对周围关键居民组各种途径的待积有效剂量进行了粗略的估算。结果表明：

核基地排放口周围地表水上游、下游和饮用水中氚活度浓度差异无统计学意义。由于核基地核设施废水排放方式为槽式、非连续排放，可能由于排放期间与监测取样时间错位，对核基地液态排放途径监督监测不完善；也可能是核基地液态流出物氚每次排放量小，排放的液态流出物的氚在环境中被稀释，到下游1 km处时，水中氚的活度浓度几乎达到本底水平。

核基地总排放口下游1 km处受纳水体中氚浓度未发现超过《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)[7]100 Bq/L的情况。

核基地外围环境氚所致附近居民有效剂量贡献份额最大的途径为通过饮食摄入。

尽管核基地核设施排放导致环境中氚的浓度比本底值高,但是从辐射防护的角度看，由于氚的剂量系数较小，由氚排放导致的内照射剂量很小。核基地附近综合楼居民点成人组成员所受氚的年待积有效剂量为最大，但是也仅占了核设施总的公众年剂量目标值0.25 mSv[7]的不到1‰。因此，在正常运行情况下，由氚排放导致的环境影响很小，几乎可以忽略。

核动力院核基地的核设施属于研究堆，其运行具有一定的计划性，其产生的气态和液态放射性流出物的处理和排放具有一定的峰值，而且废物排放时间和方式与核基地区域气候(如大气温度、大气弥散、湿度)、水环境(如丰水期、枯水期)密切相关。因此，对于研究堆的预警性、监督性辐射环境质量监测方案需要兼顾环境、运行和停运情况。