颗粒可燃毒物空间自屏效应分析研究1)

娄 磊,柴晓明,姚 栋,王连杰,于颖锐,李满仓

(中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室,四川 成都 610213)

反应堆在寿期初为控制堆芯剩余反应性，除了使用可燃毒物棒、控制棒或可溶硼等材料外，还会使用弥散型可燃毒物，其中颗粒型弥散可燃毒物[1]较无颗粒度的均匀弥散可燃毒物具有更高的自由度，不仅具有毒物类型、毒物质量百分比可以调节外，还可以通过调节毒物颗粒的尺寸控制可燃毒物的反应性释放。由于颗粒型弥散可燃毒物不在反应堆中占据燃料元件位置，而是均匀分布在燃料中，不会导致功率分布的畸变；同时颗粒可燃毒物与基体直接接触部分仅仅是颗粒表面，不需要考虑可燃毒物材料与基体材料的完全相容性，通过在颗粒表面增加中间层材料等形式可以解决颗粒与基体界面相容性问题，这为可燃毒物类型选择以及化学形态的选择都提供了更大的自由度；另外，颗粒可燃毒物往往具有较大的中子吸收截面，颗粒的空间自屏效应会使颗粒中心材料的中子吸收作用被颗粒外层材料所屏蔽，相同重量的可燃毒物，通过调节颗粒的尺寸，可以调节毒物的反应性释放速率，并且在寿期初只表现颗粒外层材料的中子吸收作用，随着燃耗进行毒物的中子吸收作用逐渐释放，颗粒可燃毒物不仅为反应堆设计提供了一个新的自由度，而且更有利于反应性的平稳控制。

颗粒可燃毒物由于空间自屏效应，传统的体积均匀化方法可能会带来较大的中子学计算偏差，分析偏差的影响因素及其影响大小对颗粒可燃毒物的计算具有重要意义。同时研究由可燃毒物颗粒的空间自屏，因此研究颗粒可燃毒物的空间自屏效应对可燃毒物的具有重要的指导意义。

1 分析思路和方法

为研究颗粒可燃毒物在寿期初以及燃耗过程中对系统反应性的影响以及自身的燃耗规律，本文利用RMC[2]程序模拟单个燃料颗粒在燃料芯块中时对燃料栅元的中子学影响，同时分析可燃毒物颗粒尺寸变化时和可燃毒物类型变化时系统的中子学特性、毒物颗粒自身的燃耗规律以及传统体积均匀化的计算偏差。

RMC程序是由清华大学开发的蒙特卡罗中子学及燃耗计算程序，可以模拟颗粒可燃毒物在基体中的分布情况，同时蒙特卡罗程序是以统计学的方式直接模拟粒子在系统中的碰撞、裂变等行为，被认为是最接近于中子在反应堆中行为的真实模拟，当投入粒子数足够时，计算结果可信。

2 B4C颗粒空间自屏效应分析

由于颗粒可燃毒物往往具有较基体材料更大的吸收截面，因此不仅颗粒与基体不能采用简单的体积均匀打混计算，而且颗粒材料本身由于空间自屏效应会呈现剥洋葱式的燃耗过程，因此本节将以B4C颗粒为例分析颗粒可燃毒物的空间自屏效应。

2.1 计算模型

为分析典型压水堆能谱下可燃毒物颗粒的空间自屏效应，本节建立一个栅元内单一可燃毒物颗粒的计算模型，通过调整慢化剂区的大小调整可燃毒物颗粒所处的中子能谱，然后分析典型压水堆能谱下可燃毒物在寿期初和燃耗过程中的特性。

以典型压水堆燃料栅元为例进行建模计算，如图1所示，栅距1.264 9 cm，燃料棒半径0.409 6 cm，高1 cm，可燃毒物颗粒半径50～1000 μm，分析毒物颗粒空间自屏效应与颗粒半径的关系。

图1 单可燃毒物颗粒栅元计算模型示意图Fig.1 Schematic of lattice cell calculation model for single combustible poison particles

2.2 零燃耗中子学特性分析

利用RMC计算上述模型，分析不同半径B4C颗粒在寿期初kinf同体积均匀化模型的偏差。

由图2可知，当颗粒尺寸在100 μm以内时，体积均匀化模型与颗粒模型反应性偏差几乎为零，随着B4C颗粒尺寸增大，偏差逐渐增大，当颗粒尺寸为1000 μm时，均匀模型与颗粒模型的偏差达到约50%。

图2 不同半径B4C颗粒模型和均匀模型kinf及偏差Fig.2 kinf and deviation of B4C particle model and uniform model with different radii

由于毒物颗粒的中子吸收截面较基体材料大，因此毒物颗粒具有空间自屏效应，随着颗粒尺寸增大，空间自屏效应逐渐增强，体积均匀化模型采用的均匀化方法忽略了该空间自屏效应，随颗粒尺寸增大会逐渐带来较大偏差。

2.3 燃耗过程中中子学特性分析

2.3.1 反应性

利用RMC计算上述模型，分析不同尺寸B4C颗粒在燃耗过程中同体积均匀化模型的kinf偏差。

由图3可知，B4C颗粒半径越大，寿期初kinf偏差越大，且偏差均随燃耗变小。

图3 kinf随燃耗变化Fig.3 Variation of kinf with burnups

由于可燃毒物颗粒随着燃耗逐渐消耗，其等效半径会逐渐变小，空间自屏效应逐渐减弱，因此体积均匀化计算偏差会随燃耗逐渐变小。

2.3.2 核子密度

分析不同B4C颗粒半径时，B4C颗粒小球每层(由内至外，每层厚度50 μm)平均核子密度随燃耗变化与均匀模型比较(unif，折算至相应颗粒模型毒物颗粒大小时相应核子密度)。

由图3可知，颗粒模型中最外层50 μm内10B核子密度变化最剧烈，远大于内层核子密度，且均匀模型中毒物平均核子密度变化大于颗粒模型结果。

从颗粒模型中毒物颗粒由内至外各区的核子密度变化情况可以看出，由于空间自屏效应，最外圈的毒物核素燃耗最快，最内圈的毒物核素燃耗最慢。

图4 10B核子密度随燃耗变化Fig.4 Variation of 10B nucleon density with burnups

2.4 小结

本节采用常规压水堆栅元分析单颗粒可燃毒物B4C的空间自屏效应对于零燃耗下栅元反应性的影响以及常规体积均匀化方法的计算偏差与毒物颗粒尺寸的关系，同时分析了燃耗过程中栅元反应性以及毒物内各层有效核素核子密度的变化规律，计算结果显示毒物颗粒由于空间自屏效应，体积均匀化方法会高估毒物对反应性的影响，且毒物颗粒在燃耗过程中呈现“洋葱”效应，同时上述效果随着毒物颗粒尺寸增大而加强。

3 常见可燃毒物对比分析

由B4C的空间自屏效应分析可知颗粒可燃毒物在堆芯内会呈现区别于无颗粒度可燃毒物的特性，寿期初毒物颗粒内部的毒物材料不体现出吸收中子的作用，且随着燃耗加深，毒物颗粒由外至内逐渐燃耗，呈现“洋葱”效应。在反应堆核设计中，常用的可燃毒物还有很多，各自的吸收截面等均有差异，下面分析对比多种常见可燃毒物以颗粒形式布置在燃料中时的中子学特性。

3.1 毒物参数

工程中可以用作可燃毒物的核素还有Gd、Er、Dy、Eu、Hf、Ag、In、Cd，详细参数见表1。

表1 可燃毒物参数Table 1 Parameters of burnable poisons

续表毒物或核素编号密度/(g/cm3)或质量百分比/%4811012.490 0004811112.800 0004811224.130 0004811312.220 0004811428.730 000481167.490 000

3.2 反应性

以毒物颗粒半径500 μm为例，分析各种不同可燃毒物单球颗粒模型和体积均匀化模型计算结果见图5和图6。

图5 kinf随燃耗变化(颗粒半径500 μm)Fig.5

图6 不同类型毒物颗粒模型与均匀模型keff偏差(颗粒半径500 μm)Fig.6 keff deviation between different types of poison particle model and uniform model (particle radius 500 μm)

同时比较不同类型毒物颗粒模型与均匀模型keff偏差，寿期初keff偏差从大到小的顺序为：Gd2O3、Cd、Eu2O3、Dy2O3、B4C、In、Hf、Er2O3、Ag，随着燃耗进行，Gd2O3和Cd毒物颗粒模型与均匀模型keff偏差随燃耗急速减少，而Eu2O3的keff偏差减少较慢，其余毒物由于吸收截面相对较小，keff偏差变化平缓。

Eu2O3分析：Eu2O3的同位素中除156Eu和157Eu外151～155Eu的吸收截面都不小(见表2)，初始核素吸收中子后生成的同位素可以继续吸收中子，因此Eu2O3作为毒物消耗较慢，keff偏差减小较慢。

表2 不同可燃毒物核素吸收截面对比Table 2 Comparison of nuclide absorption cross-sections of different combustible poisons

3.3 主要核素核子密度

毒物主要吸收核素的核子密度变化规律与B4C基本一致，图7给出了Eu的主要核素变化曲线，主要有以下基本特点：

图7 Eu各同位素核子密度随燃耗变化(颗粒半径500 μm)Fig.7 Variation of nucleon densities of Eu isotopes with burnups (particle radius 500 μm)

(1)颗粒模型中最外层50 μm内核子密度变化最剧烈，远大于内层核子密度，且越往颗粒内部，核子密度变化越缓慢；

(2)均匀模型中毒物平均核子密度变化远大于颗粒模型结果。

由于颗粒可燃毒物的空间自屏效应，颗粒外层的毒物核素燃耗速率远大于颗粒内层，颗粒呈现出“剥洋葱”的燃耗效应。同时由于空间自屏效应，体积均匀化方法会带来较大的计算偏差，因此对于颗粒可燃毒物不能直接体积均匀化方法进行计算，必须寻找能够描述其空间自屏效应的方法进行计算。

3.4 小结

本节对比分析了多种常见可燃毒物以颗粒形式存在时由于空间自屏效应而带来的区别于无颗粒度可燃毒物的特性。可燃毒物吸收截面越强，空间自屏效应越强，寿期初体积均匀化方法会带来越大的反应性偏差，同时燃耗过程中分层燃耗的效应越明显，即“洋葱”效应越强。

4 结论

本文以典型压水堆燃料栅元分析了单可燃毒物颗粒在零燃耗时刻反应性偏差以及随燃耗变化反应性和毒物核子密度随燃耗变化情况，由分析结果可知，随着颗粒尺寸增大，毒物的空间自屏效应逐渐增强，寿期初体积均匀化方法带来的反应性偏差会逐渐增大，同时寿期初的反应性偏差会随燃耗加深毒物颗粒有效半径减小而逐渐变小。同时对比分析了常见可燃毒物以颗粒形式存在时的中子学特性，可燃毒物吸收截面越强，空间自屏效应越强，寿期初体积均匀化方法会带来越大的反应性偏差，同时燃耗过程中分层燃耗的效应越明显，即“洋葱”效应越强。通过研究分析可知，颗粒可燃毒物由于由于空间自屏效应而带来的区别于无颗粒度可燃毒物的特性，对颗粒可燃毒物用于堆芯反应性控制具有重要的指导意义。

致谢

本工作获国家自然科学基金资助(编号：1170051016)。