核电厂放射性固体废物桶外γ测量重要影响因素的探讨

雷强，刘哲，蒋婧，何玮，徐琛，郑国文

(1.生态环境部核与辐射安全中心，北京，102445；2.福建福清核电有限公司，福建 福清，350300；3.中国原子能科学研究院，北京，102413)

我国国家标准《低、中水平放射性固体废物近地表处置安全规定》(GB 9132—2018)规定，近地表处置的放射性固体废物活度浓度应符合我国放射性废物分类的相关规定，满足处置场的接收准则。核电厂产生的放射性固体废物，根据形态可分为湿废物和干废物，湿废物包括废离子交换树脂、蒸发器浓缩液等，干废物包括被污染的擦拭材料、工作服、纸、塑料以及来自通风系统的空气过滤器等。不同类型的核电厂所产生的放射性固体废物的类型和活度水平有所差异。因此如何经济而有效地获取不同放射性固体废物中的核素种类和准确的活度浓度，以证明可满足近地表处置场的接收要求，是核电厂亟待解决的问题。

1 固体废物测量方法

核电厂产生的γ放射性固体桶装废物的活度(浓度)可以采取多种方法获取，常用的有直接取样测量法、剂量率推算法、关键核素(推算)法、桶外测量法等。

桶外γ谱测量方法，是在不破坏废物的理化性质的情况下，使用γ辐射探测器对废物桶进行桶外直接测量，进行现场快速核素识别，不但能快速发现放射性水平的变化，而且能直观了解放射性核素的种类和活度，是目前国际上核电厂最主要的放射性固体废物测量技术手段。桶外γ测量方法主要有整体γ射线测量系统(Integrated Gamma Scanning，IGS)、分段γ射线扫描测量系统(Segment Gamma Scanning，SGS)和层析γ射线扫描测量系统(Tomographic Gamma Scanning，TGS)三种类型。TGS系统复杂、测量时间长，对测量人员技术要求高，造价昂贵，目前多在科研单位使用。桶外γ测量法相比直接取样测量、剂量率反推法等具有优势，但是，由于桶内废物密度的不均匀性和射线衰减等影响，桶外测量法具有不可忽略的测量误差，各种类型废物的测量误差能否满足处置接收要求仍未有效论证。

目前我国核电厂对于固体废物测量较多使用IGS与SGS测量系统，多采用HPGe类型的γ辐射探测器，为此，下文中针对我国核电目前广泛使用的IGS和SGS技术的重要影响因素进行分析和探讨。

主要论证固体废物分别在不同活度分布及不同密度分布条件下对桶外γ测量方法的测量结果不确定度影响。

2 活度分布对桶外γ测量探测效率的影响

目前国内核电厂按标准使用200 L钢制废物桶贮存固体废物，国内各核电厂使用的探测器效率不尽相同，一般在40%～60%。由此根据核电厂废物桶和探测器的实际尺寸建立Monte-Carlo模型，并利用MCNP-4C软件进行模拟计算。放射性核素为137Cs，能量为0.662 MeV。对IGS的抽样初始粒子数为1×107个，对SGS的整桶抽样粒子数为1×106个。MC模拟桶内介质材料为聚乙烯(密度为0.93 g/cm3)，废物桶采用标准《低、中水平放射性固体废物容器钢桶》(EJ 1042—2014)中200 L钢桶的尺寸(内径56 cm，内高86 cm)，桶壁材料为碳钢，壁厚0.12 cm。模拟探测器至废物桶中轴线距离：82.8 cm(IGS)；65.4 cm(SGS)。模拟实验探测器为HPGe探测器，密度为5.323 g/cm3，半径为2.35 cm，高度为5.56 cm。SGS 模拟中准直器前端距废物桶中轴线45.4 cm，模拟中未考虑铅准直器的散射和透射等作用，认为射入铅准直器的射线均被吸收。

通过设置废物桶内不同的活度分布情况，比较不同的活度分布条件对于IGS和SGS两种测量系统的性能影响。

2.1 对IGS的测量影响

假设废物桶内的基体由上至下分为三个不同活度层，每层活度分布均匀，三层活度比为1∶10∶3(从上至下)，如图1所示。

图1 Monte-Carlo模拟不同活度分布废物桶的IGS测量模型

根据图3所示，放射性活度分布向废物桶竖直方向的中段集中时，模拟验证桶内放射性活度分布计算得到的放射性活度归一化为1.081 5，相对误差为8.15%，也就是说，与均匀废物桶的IGS测量结果相比，此结果较实际活度值偏大，且其准确度低于均匀活度分布下的测量结果。

同时，模拟计算了不同活度分布条件下IGS测量结果的探测效率，如表1所示。结果表明，放射性活度在物桶的轴向的非均匀分布对IGS的结果影响较为明显：放射性活度向废物桶竖直方向的中段集中时，探测效率将偏大，测量结果也将偏大；放射性活度向废物桶的两端集中时，探测效率将偏小，测量结果也将偏小。放射性活度在竖直方向的集中程度越显著，所得模拟测量结果与均匀分布条件下的测量值偏离将越大。

表1 不同分段活度比下IGS的探测效率

2.2 对SGS的测量影响

对于SGS，若在测量分段内的一个较小体积范围中具有与分段中其他部分不同的放射性活度，考虑到测量过程中废物桶的旋转，可认为放射性活度在一个圆环状范围内呈现与周围不一致的分布。模拟建立如图2所示的Monte-Carlo模型，对1个分段中放射性活度分布不均匀性的影响进行比较。

图2 Monte-Carlo模拟不同活度分布废物桶的SGS测量模型

首先模拟计算比较了圆环外部与内部不同活度比情况下探测效率的变化，模拟结果如表2所示。由表2可知，放射性活度分布在一小块体积内偏高时，探测效率较均匀活度分布条件下增大，测量结果的探测效率偏大；但当放射性活度更显著地集中于该小块体积内时，探测效率又有所下降，测量结果的探测效率偏小。同时，若该块体积接近于废物桶的边缘且大小不可忽略时，活度非均匀性对测量结果的探测效率的影响尤为明显；其他情形下，活度非均匀分布的影响相对较小。因此，放射性活度在分段内一定程度的非均匀分布对SGS测量结果的探测效率具有一定影响。

表2 不同圆环活度比及不同圆环面积的探测效率

2.3 小结

根据本节模拟计算结果可得出不同活度分布对桶外γ测量的影响：放射性活度在轴向上的非均匀分布对IGS的结果影响较为明显，放射性活度在分段内一定程度的非均匀分布对SGS测量结果具有一定影响；在密度均匀，放射性活度分布不均匀性为20%的条件下，两种活度测量方法结果的总不确定度在17%以内，可基本满足电厂废物γ核素活度测量要求。

3 密度分布对桶外γ测量的影响

本节内容主要讨论废物桶中不同介质(密度)及分布对桶外γ测量结果的不确定度影响。

3.1 对IGS的测量影响

对于国内核电厂使用的IGS，测量系统制造厂家实验测量了不同密度介质的废物桶活度测量情况，在不同密度介质废物桶中放置3个60Co点源(活度为3.91×108Bq)，并使用替代典型废物的不同介质均匀填充废物桶和代表低密度材料的空桶。填充物包括：(a)混凝土瓷砖的不规则碎片；(b)手套和纸帽；(c)金属废物(铸铁及不锈钢碎屑)。如图3所示。厂家所进行实验模拟测量示意图如图4所示，其中分析谱仪使用HPGe型γ辐射探测器，在距离废物桶200 cm处对废物桶进行测量。废物桶选取核电厂常用的200 L钢桶。

图3 不同密度填充的废物桶

表3 不同密度下的测量不确定度及探测下限

从表3给出的模拟测量实验结果可以看出，对于各种介质总不确定度均<20%，最小探测限约为1.90×103Bq(60Co)，IGS试验测量结果证明均符合设备技术规格书要求(总不确定度<30%，探测下限要求为4.00×105Bq(60Co)。

3.2 对SGS的测量影响

对于SGS，澳大利亚某核设施对其200 L废物桶的宽量程分段γ射线扫描装置(WR-SGS)分别开展了MCNP模拟和实验测试[5]。实验方法与上述IGS实验方法类似，在废物桶中分别依次放置6个线源(单根152Eu线源活度为1.43×105Bq)和2个点源(点源60Co活度为2.82×103Bq、点源137Cs活度为7.21×105Bq)插入管，源插入管由PVC塑料制成，从桶中心到边缘成螺旋形排列，如图5所示。在源管周围分别依次填充塑料泡沫、木材以及沙土，介质密度分别为0.0325、0.745和1.57 g/cm3。

图5 废物桶中源插入管分布

如表4所示，测量系统通过Gamma Scan软件对4种不同介质的废物桶探测效率进行模拟校准后，活度测量结果的总不确定度在20%以内(假设介质中密度分度不均性为10%，源活度分布不确定度估计为3%)，SGS试验测量结果证明均符合设备技术规格书要求(总不确定度<30%，探测下限要求为4.00×105Bq(60Co))。

表4 不同密度下的放射源模拟值与测量值

3.3 小结

根据本节计算结果可得出不同密度分布对桶外γ测量的影响：在密度分布不均匀性为10%，放射性活度分布不均匀性为5%的条件下，两种活度测量方法结果的总不确定度在20%以内，可基本满足电厂废物γ核素活度测量要求。

4 结论和建议

根据上述分析结果和我国电厂已有实践，得出以下结论：

(1)放射性固体废物桶外γ测量的两种方法(IGS和SGS)可基本满足电厂废物γ核素活度测量要求。

(2)活度分布对桶外γ测量的影响：放射性活度在竖直方向上的非均匀分布对IGS的结果影响较为明显，放射性活度在分段内一定程度的非均匀分布对SGS测量结果具有一定影响，在密度均匀，放射性活度分布不均匀性为20%的条件下，两种活度测量方法结果的总不确定度在17%以内。

(3)密度分布对桶外γ测量的影响：在密度分布不均匀性为10%，放射性活度分布不均匀性为5%的条件下，两种活度测量方法结果的总不确定度在20%以内。

(4)应充分认识桶外测量在核电厂固体废物测量应用中的地位与作用，桶外γ测量仅在核电厂固体废物密度、活度分布不均匀性不大的情况下对于固体废物核素可准确测量，还应针对核电厂固体废物密度、活度分布不均匀性较大的情况下开展相关研究。

为了满足近地表处置场废物包的接收要求，针对桶外测量装置在核电厂应用过程中存在的问题，建议如下：

(1)尽快制定桶外测量方法的技术规范。对于废物桶外测量装置的性能要求和性能试验方法，目前国内还缺少具体的技术规定，不同核电厂废物活度测量结果的不确定度估算方法存在差异。考虑到实际测量情况下的现场环境的本底与设备出厂检验时不同，部分电厂在设备到货后仅使用点源和空桶开展测量装置的探测效率和测量不确定度的试验验证是不够严谨的。应尽快制定废物桶活度桶外测量方法的技术规范，以指导核电厂开展桶装废物的桶外γ测量实践和设备校准。

(2)保证设备工作环境。因桶外测量系统多使用HPGe探测器，设备对温湿度等环境条件要求较高，因而应在核电厂厂房设计阶段考虑桶外测量设备的工作环境要求，同时加强设备维护。

(3)加强操作人员培训。桶外γ测量系统作为复杂的精密仪器，应加强对操作人员的培训。