塔里木盆地西北缘下寒武统黑色岩系差异性成岩演化及其影响因素*

张鹏辉 陈志勇 薛路 鲍衍君 方艳

1. 河海大学海洋学院，南京 2100982. 青岛海洋科学与技术国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，青岛 2660713. 中国石油勘探开发研究院，北京 1000834. 现代古生物学和地层学国家重点实验室，中国科学院南京地质古生物研究所，南京 210008

南华纪-寒武纪时期是全球性Rodinia超大陆裂解到Gondwana大陆汇聚的过程(Lietal., 2008; Metcalfe, 2013; Zhangetal., 2013)，尤其是在Rodinia超大陆裂解过程中形成了大量裂谷和被动大陆边缘盆地，为深层油气藏预测和勘查提供了重要的理论基础。特别是形成于震旦纪与寒武纪之交的下寒武统黑色岩系(海相富有机质细粒沉积岩)，是区域性大规模海侵事件的产物，在全球多地均有发现，如我国扬子地块和塔里木地块、俄罗斯的东西伯利亚盆地、阿曼的阿曼盆地等(Schröderetal., 2005; Steineretal., 2007; Grosjeanetal., 2009; Savel’evetal., 2015; 魏国齐等, 2015; 邹才能等, 2015; 刘树根等, 2016; 朱光有等, 2016; 石开波等, 2017; Zhuetal., 2019)，被认为是一套优质的深层烃源岩层。

塔里木下寒武统黑色岩系露头以暗色泥页岩和硅质岩出露为主，主要分布于塔里木盆地西北缘的阿克苏(乌什-柯坪)地区和东北缘的库鲁克塔格地区，其中以西北缘的阿克苏地区最为典型。阿克苏地区下寒武统玉尔吐斯组黑色岩系有机质丰度较高，有机碳含量可高达17%(朱光有等, 2016; Zhuetal., 2018)，但由于露头有限且钻遇该套地层的钻井很少，研究程度相对较低。目前的研究工作主要集中在玉尔吐斯组黑色岩系的生物地层(钱逸, 1999; Yaoetal., 2005; Dongetal., 2009; 朱茂炎等, 2019)、沉积环境分析(Zhouetal., 2014; 杨宗玉等, 2017; 张春宇等, 2019)、烃源岩评价(朱传玲等, 2014; 陶国亮等, 2016; Zhuetal., 2018)及烃源岩分布预测(朱光有等, 2016; Zhuetal., 2018)等。已有的玉尔吐斯组野外露头和星火1井岩心样品有机碳分析表明，玉尔吐斯组黑色岩系的TOC值介于0.06%～17%，平均值大于2%，黑色岩系中下部有机质丰度较高(朱传玲等, 2014; 朱光有等, 2016; 杨宗玉等, 2017; Zhuetal., 2018)。玉尔吐斯组露头样品等效镜质体反射率为1.4%～2.6%，星火1井则为1.38%～1.5%(朱传玲等, 2014; Zhuetal., 2018, 2020)，表明有机质主要处于高成熟-过成熟阶段。中深1井埋藏热演化史研究显示，玉尔吐斯组在奥陶-志留纪时期埋藏至足够深度进入生油阶段，在中生代-古近纪时期原油裂解生气(Zhuetal., 2015)。尽管塔里木盆地尚未实现古生代地层页岩油气的勘探突破，玉尔吐斯组黑色岩系被认为是一套页岩气的有利储集段，美国地质调查局预测该套页岩气技术可采资源量可达26.9万亿立方英尺(7.6×1011m3)(Potteretal., 2019)。泥页岩在埋藏过程中经历了复杂的成岩改造，成岩作用是影响页岩储层发育的重要因素，开展成岩作用的研究将有助于更好地认识泥页岩的原始地质条件并分析页岩气储层的形成过程(Millikenetal., 2012; Mastalerzetal., 2013; 王秀平等, 2015; 张鹏辉等, 2017; 刘洪林等, 2018; 聂海宽等, 2020)。但现阶段还没有针对塔里木盆地下寒武统黑色岩系成岩作用的相关研究，也缺乏对这套潜在页岩气赋存层段的储层发育相关认识。本文利用阿克苏地区下寒武统玉尔吐斯组黑色岩系具有代表性的野外露头样品，通过偏光显微镜、扫描电镜和全岩X射线衍射及黏土矿物X射线衍射的定量分析，对黑色岩系的成岩作用进行研究，并结合有机质的镜质体反射率、岩石热解等分析及地层演化特征，探讨黑色岩系成岩演化及其影响因素，这将有助于深入揭示页岩储层的形成机制，为富有机质泥页岩潜力评价提供依据。

图1 塔里木西北缘下寒武统黑色岩系野外剖面位置及寒武系岩性柱状简图(a)塔西北阿克苏地区新元古-寒武系野外剖面简图; (b)寒武系岩性岩性柱状简图(据Jiang et al., 2016; Zhu et al., 2018, 修改)及玉尔吐斯组岩性剖面特征Fig.1 Maps of the Tarim Basin showing locations of outcrops and lithology chart of the Cambrian strata

1 地质背景

阿克苏地区位于塔里木盆地西北缘(图1a)，其南华-震旦系沉积建造反映了构造环境由陆内断陷向初始被动大陆边缘变迁(Zhangetal., 2016; Vandyketal., 2019)。南华系主要为一套厚约2km的硬砂岩建造，岩性以灰绿色和紫红色的长石砂岩、粉砂岩互层为主，分选和磨圆度都较差；下部东巧恩布拉克组泥砾岩段与Sturtian冰期对应；顶部为百余米厚的紫红色冲积扇相砂砾岩和大陆冰碛岩组合，与Marinoan冰期对应(Vandyketal., 2019)。震旦系主要为滨浅海-潮坪相砂泥岩和碳酸盐岩组合，在乌什磷矿沟剖面超覆于阿克苏群绿片岩基底之上，在尤尔美那克剖面不整合于南华系冰碛岩段之上(Vandyketal., 2019)。震旦纪末期的“柯坪运动”造成区域性抬升，阿克苏地区在上震旦统齐格布拉克组顶部遭受剥蚀，而在齐格布拉克组和玉尔吐斯组之间形成不整合面；寒武纪早期发生再次沉降，经历了较大规模的海侵作用从而在玉尔吐斯组发育了黑色岩系(林畅松等, 2008; Yuetal., 2009; Liuetal., 2012; 朱光有等, 2016; 杨宗玉等, 2017; Zhuetal., 2020)。

该地区寒武系是一套海相地层，自下而上分为下寒武统玉尔吐斯组、肖尔布拉克组、吾松格尔组，中寒武统沙依里克组、阿瓦塔格群，以及上寒武统下丘里塔格群(图1b)。其中玉尔吐斯组地层厚度一般为12m至35m不等，岩性以泥页岩、硅质岩、磷块岩和白云岩为主，但岩性变化较大。在玉尔吐斯组底部和上部发现两个小壳化石组合带，其中底部小壳化石组合带属于早寒武世幸运阶底部，而上部的组合带可与扬子地块筇竹寺阶下部的小壳化石带相对比(钱逸, 1999; Steineretal., 2007; 朱茂炎等, 2019)；此外，底部含磷结核硅质岩中可见典型的属于寒武系底部的疑源类Asteridium-Heliosphaeridium-Comasphaeridium(AHC)组合(Yaoetal., 2005; Dongetal., 2009)。

早寒武世早期发生较大规模的快速海侵，结合研究区典型的野外露头剖面(库勒剖面、什艾日克剖面及昆盖阔坦剖面)特征，认为玉尔吐斯组沉积环境主要为浅水缓坡台地，处于还原环境，沉积由两个较为完整海进-海退旋回构成(杨宗玉等, 2017; Zhuetal., 2018; 张春宇等, 2019)。第一期海侵作用，低温富Si、Ba热液在库勒和什艾日克剖面的位置附近喷发，随后热液作用逐渐减弱，在缺氧和高生产力的环境沉积了一套黑色岩系，在这一时期库勒剖面及相邻的什艾日克剖面位于内缓坡凹陷，而昆盖阔坦剖面位于中-外缓坡，而后伴随海平面下降而沉积砂屑白云岩(杨宗玉等，2017; Zhuetal., 2018)；随着相对海平面上升，在第二期海侵过程中，形成的第二套黑色岩系含有较多的碳酸盐组分，未受显著的硅质热液影响，且在库勒和什艾日克剖面位置泥页岩不发育，随后的海退时期主要发育瘤状和层状白云岩(Zhouetal., 2014; 张春宇等, 2019)。

按典型的野外露头剖面岩性变化和组合特征，阿克苏地区下寒武统玉尔吐斯组自下而上可进一步划分为五段(图1b)：灰黑色、褐红色薄层状含磷质结核硅质岩(第一段)，薄层灰黑色泥页岩夹硅质岩(第二段)，灰色中厚层砂屑白云岩(第三段)，灰黑色泥页岩夹灰色、灰白色白云岩或灰岩(第四段)，灰白色瘤状及薄层白云岩(第五段)。其中，黑色岩系段主要分布在第一至第二段(第一套黑色岩系)和第四段(第二套黑色岩系)。

图2 塔西北下寒武统玉尔吐斯组黑色岩系典型剖面野外照片、岩性序列特征及取样位置(a)什艾日克剖面; (b)昆盖阔坦剖面Fig.2 Typical characteristics of the Lower Cambrian Yurtus black rock series showing outcrop photograph, lithology section and sample locations

2 材料和方法

本次研究选取玉尔吐斯组黑色岩系较为发育且能反映岩性组合纵向变化特征的两个具有代表性野外露头剖面——什艾日克剖面和昆盖阔坦剖面(图2)，这两个剖面的玉尔吐斯组出露较为完全，风化程度较弱。什艾日克剖面厚约31m，昆盖阔坦剖面厚约21m，对比这两个剖面，什艾日克剖面在第一、二、五段的厚度要大于昆盖阔坦剖面，第三段厚度相当，但第四段缺失。样品采自什艾日克剖面第一段(4块)、第二段(11块)，以及昆盖阔坦剖面第二段(2块)和第四段(15块)，岩性主要为硅质和钙质页岩，个别为硅质岩(图2)。

对上述玉尔吐斯组取样黑色岩系样品开展矿物成分、黏土矿物组分、有机碳含量及有机质成熟度等测定分析，研究黑色岩系岩矿组成、成岩变化及其演化特征。其中矿物成分、黏土矿物组分等实验分析在中国石油大庆油田勘探开发研究院完成，测试仪器为D/max-2200 X射线衍射仪，分析条件为加速电压40kV，电流40mA，扫描步长0.02°，时间步长2s，2θ 为0°～50°。有机碳含量及有机质成熟度在中国石油勘探开发研究院石油地质实验研究中心完成，其中Tmax等有机质成熟度指标的测定通过Rock-Eval 6 plus生油岩分析仪完成，对页岩粉末样品进行程序升温，以50℃/min升温速率持续6min所测得的300～600℃阶段释放的热解烃质量分数(S2)，S2峰最高点对应的温度即为Tmax；有机碳含量分析的测试仪器为LECO CS-230碳/硫分析仪，用稀盐酸去除页岩粉末样品中的无机碳，用蒸馏水洗至中性，在高温氧气流中燃烧，使总有机碳转化为CO2，经红外检测器检测并给出总有机碳的含量。场发射扫描电镜及能谱分析在中国科学院南京地质古生物研究所实验技术中心和河海大学海洋科学实验中心完成，利用配置Oxford X-MaxNSDD能谱仪的Tescan MAIA3和MIRA 3型热场发射扫描电镜进行观察分析，工作条件为加速电压10～20kV，工作距离大致为5～15mm。

3 分析结果

3.1 岩石学特征

X射线衍射全岩矿物分析结果显示，矿物组分以石英、黏土矿物、钾长石、白云石为主，还包括含量不均匀分布的方解石、石膏、重晶石和少量的黄铁矿、斜长石、菱铁矿等。总体上什艾日克和昆盖阔坦这两个剖面黑色岩系的硅质含量较高，但在各段的矿物组分上仍有较为明显的差异(图3、表1)，纵向上的对比反映出这两个剖面第一、二段黑色岩系石英含量(23.0%～94.8%，平均为66.67%)要明显高于第四段(11.1%～45.1%，平均为28.72%)。钾长石在什艾日克剖面主要集中于第二段中上部且含量较低，为2.4%～7.7%(平均值4.13%)，而在昆盖阔坦剖面第二段和第四段均有分布，其含量介于2.9%～43.7%(平均值为15.13%)。白云石在什艾日克剖面分布较为局限，只分布在第二段中上部(0.3%～27.9%，平均值为11.15%)，而在昆盖阔坦剖面白云石主要分布于第二段上部(2.6%)和第四段(4.5%～60.4%，平均值为26.1%)，方解石分布较少且只集中在昆盖阔坦剖面第四段的上部(3.2%～17.7%，平均值为8.57%)，纵向对比表明，第四段中以白云石为主的碳酸盐胶结物含量要明显高于第二段(图3)。此外，石膏的分布主要集中在第一、二段(0.2%～41.6%，平均为8.9%)中，而重晶石只出现在第一段及第二段下部(0.2%～47.8%，平均为8.03%)。黏土矿物含量纵向对比显示这两个剖面第一、二段(第一套黑色岩系；0.8%～21.2%，平均值为7.45%)明显低于第四段(第二套黑色岩系；7.4%～48.5%，平均值为24.97%)。

黏土矿物X射线衍射分析结果显示，黏土矿物在这两个剖面主要包括伊利石、伊蒙混层和绿泥石(图3)。其中以伊利石含量最高(在第一、二套黑色岩系中相对平均含量分别为54.44%和72.91%)，伊蒙混层次之(在第一、二套黑色岩系中相对平均含量分别为24.94%和18.5%)且伊蒙混层中蒙脱石的含量主要集中于10%～15%，绿泥石含量相对较低(在第一、二套黑色岩系中相对平均含量分别为9.01%和10.45%)，高岭石只分布于什艾日克剖面第二段中上部(相对平均含量24.86%)，此外在昆盖阔坦剖面第四段中上部可见少量绿蒙混层。

总体而言，矿物组分的差异导致这两个剖面黑色岩系段纵向上的岩石类型分异明显，第一套黑色岩系——第一段(什艾日克剖面)和第二段(什艾日克剖面和昆盖阔坦剖面)以硅质泥页岩和硅质岩为主，硅质含量高；而第二套黑色岩系——第四段(昆盖阔坦剖面)则含有较多的黏土矿物和碳酸盐胶结物(图4)。

图4 玉尔吐斯组泥页岩岩性三角图(底图据Gamero-Diaz et al., 2013)Fig.4 Mineralogy classification Ternary diagram of the black rock series of the Yurtus Formation (base map after Gamero-Diaz et al., 2013)

3.2 成岩矿物特征

场发射扫描电镜观察及能谱分析显示，微晶石英是研究区主要的硅质胶结类型，由短棱柱状微晶石英晶体构成，多呈连续的巢状集合体广泛分布，单个晶体多为亚微米级，常在碎屑石英颗粒表面或附近成核(图5a-d)，也见于(钾)长石溶蚀处附近(图5e)，局部可见与放射虫和硅质海绵骨针等生物碎屑相共生(图5f)，以在第一套黑色岩系中发育最为显著。

图5 玉尔吐斯组黑色岩系微观特征(a)什艾日克剖面第二段(样品号ASK-88)，微晶石英较发育; (b)对应图(a)的能谱面扫描结果; (c)什艾日克剖面第二段(样品号ASK-89)，碎屑石英颗粒紧密排列，附近见微晶石英集合体; (d)什艾日克剖面第二段(样品号ASK-88)，微晶石英较发育，微晶石英颗粒较小，多呈亚微米级; (e)什艾日克剖面第二段(样品号ASK-88)，微晶石英附近见钾长石溶解及高岭石发育，高岭石略呈伊利石化; (f)什艾日克剖面第二段(样品号ASK-91)，钾长石受到溶蚀作用，微晶石英较发育，局部可见放射虫; (g)昆盖阔坦剖面第四段(样品号ASK-21)，草莓状黄铁矿和方解石胶结物发育，为伊利石、绿泥石和伊蒙混层组合成的黏土矿物混合物所包围; (h)对应图(e)的能谱面扫描结果. Q-石英；MQ-微晶石英; Kao-高岭石; Kfs-钾长石; Rad-放射虫; Py-黄铁矿; Cal-方解石Fig.5 SEM and EDS images of the black rock series of the Lower Yurtus Formation from outcrops

白云石胶结和方解石胶结是本区主要的碳酸盐胶结类型，这类胶结物多呈自形及半自形晶粒状充填粒间孔隙(图5g-h、图6)，其中白云石胶结物在第二段中上部和第四段中均有发育，以第四段最为富集，而方解石胶结物则只见于第四段上部。

图6 玉尔吐斯组黑色岩系碳酸盐胶结物特征与能谱面扫描结果(a)昆盖阔坦剖面第四段(样品号ASK-21)，白云石和方解石胶结物较为发育; (b)对应图(a)的能谱面扫描结果; (c)至(h)分别为钙、硅、铝、镁、氧、铁元素的面分布图. Dol-白云石Fig.6 Characteristics of carbonate cements and related EDS images of the black rock series of the Lower Yurtus Formation from outcrops

石膏和重晶石为本区主要的硫酸盐胶结物(图7)。石膏多见以板状孔隙式充填的晶体形式存在，在第一套黑色岩系中均有发育；重晶石多以半自形晶体充填粒间孔隙，且只在第一段和第二段下部的黑色岩系中分布(图7)。

图7 玉尔吐斯组黑色岩系硫酸盐胶结物特征与能谱面扫描结果(a)昆盖阔坦剖面第二段(样品号ASK-48)，石膏和重晶石较为发育; (b)对应图(a)的能谱面扫描结果; (c)至(h)分别为钡、硫、硅、钙、氧、镁元素的面分布图. Gp-石膏; Brt-重晶石Fig.7 Characteristics of sulfate cements and related EDS images of the black rock series of the Lower Yurtus Formation from outcrops

伊利石和伊蒙混层是本区最常见的黏土矿物，这几类黏土矿物多以混合形式出现，且常见附着于其它碎屑颗粒和成岩矿物表面，表明其形成顺序普遍晚于其它成岩矿物(图5、图6)。作为研究区最主要的两类黏土矿物，伊利石和伊蒙混层多由具有丝状边缘的片状晶体构成(图5g, h)，本区样品中伊蒙混层中蒙脱石的含量主要集中于10%～15%，反映出已转化成伊利石的程度很高。

3.3 有机质丰度和有机质成熟度

什艾日克和昆盖阔坦这两个剖面样品岩石热解分析揭示，在两个剖面中有机质丰度纵向上呈现差异性(图3、表1)，表现为第一、二段(第一套)的TOC含量为0.18%～8.58%(平均4.22%)和第四段(第二套)的TOC含量为0.07%～1.63%(平均0.59%)，高有机碳值主要赋存于第一套黑色岩系(硅质泥岩和硅质岩)中。Ro是有机质成熟度的主要光学指标，玉尔吐斯组黑色岩系等效镜质体反射率为1.38%～2.6%(朱传玲等, 2014; Zhuetal., 2018)，表明有机质主要处于高成熟-过成熟阶段，以生干气为主。作为有机质成熟度的重要化学性质指标—有机质最大热解温度(Tmax)，除一个值为383℃外，其余值均大于430℃，平均为485℃(表1)，反映了有机质基本处于高-过成熟阶段。

4 讨论

4.1 黑色岩系成岩矿物成因

本区微晶石英的形成具有多个潜在的硅质来源。(1)黏土矿物的转化是SiO2的一个重要来源(Boles and Franks, 1979; Dowey and Taylor, 2020)，本区伊蒙混层发育较为普遍，泥页岩中蒙脱石逐渐向伊利石转变过程中，伴随着泥页岩中孔隙水和层间水的脱出，吸附阴离子进而产生Si、Na、Mg、Ca和Fe等多种阳离子，提高了流体中的Si离子浓度，有利于微晶石英的形成。(2)包括钾长石和斜长石在内的铝硅酸盐矿物受有机酸或酸性水溶解会形成SiO2和高岭石(Bjrlykke and Jahren, 2012)，在局部微晶石英分布区附近可见长石溶解和高岭石形成(图5e)。(3)石英颗粒压溶作用也是SiO2的一个来源，使高压应力区石英发生溶解(Bjrkumetal., 1998; Worden and Morad, 2000; Zhangetal., 2020)，本区硅质泥页岩较为发育，在埋藏过程中碎屑石英颗粒易发生压溶作用(图5c)，通过流体迁移而在低压应力区沉淀形成微晶石英。(4)玉尔吐斯组黑色岩系中发现了放射虫和硅质海绵骨针等生物碎屑(图5f; 杨宗玉等, 2017)，产生的生物硅可构成SiO2的一种生物成因来源(Wordenetal., 2012; 张鹏辉等, 2019)，这种硅质来源的形成机理是由最初的无定形硅逐步形成玉髓并进一步生成微晶石英。最近的一系列研究表明生物硅的溶解和重结晶对于富有机质泥页岩中的微晶石英胶结具有重要作用(Millikenetal., 2016; Dongetal., 2017; Pengetal., 2020)。这一成因构成了美国德克萨斯米德兰盆地上石炭统Cline页岩中微晶石英的主要硅质来源，微晶石英呈淡灰色到深灰色的阴极发光颜色(Pengetal., 2020)。(5)外来的早寒武世早期事件性富Si热液流体也可能作为硅质来源之一。

由白云岩胶结物和方解石胶结物构成的碳酸盐胶结物的形成主要是过饱和碳酸盐流体在碱性水体中沉淀而来。研究区玉尔吐斯组重晶石δ34S值显著高于早寒武世海水硫酸盐值，表明经历了细菌硫酸盐还原作用的改造(Johnsonetal., 2009; Zhouetal., 2015)；通过硫酸盐还原作用在准同生期或早成岩期形成黄铁矿的过程增加了水介质的碱性(图5g, h)，有助于碳酸盐胶结物的沉淀(MacLeanetal., 2008; Dowey and Taylor, 2020)，可以作为本区碳酸盐胶结物的成因机制之一。此外，外部来源的富碳酸盐(富Ca、Mg)流体也可以成为碳酸盐胶结特别是白云石胶结的一个来源(Dutton, 2008; Zhangetal., 2020)，在第二段中上部和第四段黑色岩系均靠近碳酸盐岩(图2、图6)，有利于这一形成机制的发生。

石膏的形成常受蒸发作用影响，而重晶石在黑色岩系中分布反映出其成因可能与事件性富Ba热液流体有关(图7)。区内早寒武世早期微生物的出现导致了Ba的生物富集，同时野外露头观察到的玉尔吐斯组底部具有典型早成岩沉积特征的黑色重晶石结核与磷质结核的伴生关系也证明了微生物活动对重晶石形成的促进作用(Zhouetal., 2014; 杨宗玉等, 2017)，反映了下寒武统富有机质泥页岩中出现早成岩Ba循环及相关矿化作用。

伊利石可在富K的水介质环境下由蒙脱石经伊蒙混层转化而形成(图5g, h)，在使泥页岩致密化的压实作用过程中，会伴随泥页岩中孔隙水以及蒙脱石、伊蒙混层层间水的脱出。此外，高岭石也可在高K+活度流体的作用下形成伊利石(Lansonetal., 2002; Franks and Zwingmann, 2010; Zhangetal., 2020)，这一过程往往伴随有机质成熟演化所产生的酸性水和有机酸的溶蚀作用(图5e, f)，但在区内不显著，只集中在局部区域(第二段中上部)。绿泥石可由非绿泥石源物质(如早期绿蒙混层、高岭石等)转化而成(Blochetal., 2002; Tayloretal., 2010)，其中绿蒙混层一般是在富Mg条件下由蒙脱石转变而来，主要见于本区第四段中上部。在成岩阶段直接从富Fe或Mg的孔隙水中新生沉淀，也是绿泥石胶结物的一种潜在的来源(Bergeretal., 2009; Zhangetal., 2019)。

4.2 黑色岩系成岩演化与成岩序列

成岩演化过程具有阶段性演化特征，目前国内外还没有针对黑色泥页岩成岩演化阶段的通用划分方案。本文主要采纳Bjrlykke(1998)的划分方案，并参考我国碎屑岩成岩阶段划分标准(应凤祥等, 2003)，将泥页岩的成岩阶段划分为同生成岩阶段、早成岩阶段、中成岩阶段和表生成岩阶段。其中同生成岩阶段为沉积物沉积后未固结，尚未脱离上覆水体时发生的变化与作用的时期；早成岩阶段为在较低温度(<70℃)、浅-中埋藏环境下固结成岩，可能还受到大气水、海水的影响；中成岩阶段为较高温度(>70～100℃)、中-深埋藏环境下且完全不受上覆水体的影响(大致对应于我国碎屑岩成岩阶段划分标准的中成岩阶段和晚成岩阶段)；表生成岩阶段则为因构造抬升而暴露或接近地表，受到大气淡水的溶蚀的时期。除了古温度外，还有一些参考指标可作为成岩阶段划分依据，如镜质体反射率(Ro)、泥岩最大热解峰温(Tmax)以及伊蒙混层黏土矿物的演变(蒙脱石伊利石化)等。

伊蒙混层黏土矿物的演变主要受温度控制。随温度的增加，发生由蒙脱石经无序混层(R0)→部分有序混层(R0/R1)→有序混层(R1)→卡尔克博格式有序混层(R≥3)的演化过程(应凤祥等, 2003)。当泥页岩达到一定温度时，蒙脱石才开始向伊蒙混层转变并脱水，这一温度区间大致处于80～90℃(Boles and Franks, 1979; Dowey and Taylor, 2020)。研究区玉尔吐斯组黑色岩系伊蒙混层中蒙脱石的含量主要集中于10%～15%，属有序混层-卡尔克博格式有序混层，对应于中成岩阶段。这与有机质成熟度指标所对应的高-过成熟阶段基本一致。

尽管研究区玉尔吐斯组黑色岩系现今均已处于中成岩阶段，但成岩矿物组合、分布及形成顺序在第一、二段(第一套)和第四段(第二套)黑色岩系中存在显著的差异，呈现出差异性成岩演化的特点。该区玉尔吐斯组黑色岩系成岩序列及演化过程如图8所示。对比玉尔吐斯组这两套黑色岩系的成岩演化序列(图8)，在早成岩阶段都经历了显著的(机械)压实作用，均发育黄铁矿、石膏和石英胶结，该成岩阶段主要的差异性响应在于：在第一套黑色岩系中，存在重晶石胶结(图7)且早期石英胶结(图5a-f)更显著，反映出在第一期海侵作用时期受到低温富Si、Ba热液的影响而导致成岩变化的差异性；在第二套黑色岩系中，发育早期方解石胶结(图6)，石英胶结不显著且不发育重晶石胶结，显示在第二期海侵作用时期未受到明显热液作用的影响。在中成岩阶段，这两套黑色岩系均经历了(化学)压实作用、石英和白云石胶结，发育绿蒙混层(蒙脱石绿泥石化)、绿泥石、伊蒙混层(蒙脱石伊利石化)和伊利石，该阶段这两套黑色岩系在成岩演化上的差异主要表现在：第一套黑色岩系经历了一定的溶蚀作用，发育高岭石(图5e)；而第二套黑色岩系未见明显的溶蚀作用，不发育高岭石，黏土矿物组合主要为伊利石、伊蒙混层和绿泥石，且黏土矿物和白云石胶结的规模明显高于第一套黑色岩系(图6)，但石英胶结物含量较低，反映出受纵向上沉积岩性组合变化的影响但未受明显热液作用的影响。

图8 玉尔吐斯组黑色岩系成岩序列(a)第一套黑色岩系成岩演化特征；(b)第二套黑色岩系成岩演化特征Fig.8 Interpreted paragenetic sequence for the black rock series of the Yurtus Formation

4.3 黑色岩系差异性成岩演化的影响因素

成岩流体受沉积环境的影响，原始水介质呈弱碱性、偏咸，第一套黑色岩系在中成岩阶段随有机质热演化程度的增加而释放有机酸，成岩流体由弱碱性转为弱酸性，发生了溶蚀作用，而第二套黑色岩系的成岩流体基本仍保持弱碱性。这与第一套黑色岩系的有机质丰度较高有关(图3、表1；朱光有等, 2016; 杨宗玉等, 2017; Zhuetal., 2018; 张春宇等, 2019)，更容易产生有机酸而导致钾长石发生溶蚀(图5e, f)。同时，原始水介质为弱碱性会导致有机酸被中和，压实作用及黏土矿物演变过程中排出的水使得酸性流体快速排出，导致溶蚀作用并不强烈(王秀平等, 2015)。而随着产生的有机酸的排出、溶蚀作用减弱至消失，第一套黑色岩系的成岩流体又转变为弱碱性，第二套黑色岩系的成岩流体则一直保持弱碱性，并有利于中成岩阶段后期白云石胶结物、伊利石等自生矿物的形成。

细粒沉积岩特别是泥页岩在成岩过程中矿物元素迁移的研究很少，因为强烈的压实作用导致了泥页岩绝大多数孔隙的减小(Bjrlykke, 2011; Milliken and Day-Stirrat, 2013)，特别是随埋深的增加，进入中成岩阶段后，泥页岩的孔隙度和渗透率都很低，孔隙系统常以纳米级孔隙为主，因而成岩矿物的沉淀作用被认为非常有限。低渗透或特低渗透的泥页岩会大大降低其内部的流体流动速率，进而阻止外部来源的矿物元素发生迁移而参与矿物的成岩作用(Bjrlykke and Jahren, 2012)。尽管受限于流体流动速率，近年来在对美国上侏罗统Haynesville和Bossier组页岩研究发现，中成岩阶段外部来源的流体(如热液流体等)能够提供Ca、Mg和Na等矿物元素，促进了方解石胶结物、钠长石和绿泥石等晚期自生胶结物的形成(Dowey and Taylor, 2020)。玉尔吐斯组黑色岩系镜下观察及成岩演化过程的分析显示，伊利石、伊蒙混层、绿泥石、白云石和石英胶结等中成岩阶段所形成的成岩矿物广泛分布(图8)，表明在成岩过程中低孔低渗的致密泥页岩仍存在一定程度的矿物元素迁移。蒙脱石的伊利石化和石英压溶作用(化学压实作用)可以作为矿物元素迁移的内部来源提供Si、Mg、Fe、Al、Na等矿物，而外部来源的富Ca、Mg流体则可以作为矿物元素迁移的外部来源，从而促进了中成岩阶段成岩矿物的形成。尽管泥页岩在中成岩阶段的孔隙空间很有限，但仍可同时存在内部和外部来源的矿物元素迁移，进而导致这一时期成岩矿物的形成。

对比这两套黑色岩系，其中第一套黑色岩系有机质丰度高，硅质等脆性矿物含量高，构成了玉尔吐斯组页岩气潜在富集的有利层系。未来可着眼于剖析差异性成岩演化对页岩储层特别是对储集空间发育特征的影响。

5 结论

(1)塔里木西北缘阿克苏地区下寒武统玉尔吐斯组发育了富有机质的黑色岩系，可作为一套较为有利的页岩气赋存层段，本次研究选取了什艾日克剖面和昆盖阔坦剖面两个具有代表性的野外露头剖面，黑色岩系矿物组分以石英、黏土矿物、钾长石、白云石为主，整体硅质含量较高。

(2)早寒武世早期发生较大规模的快速海侵，在浅水缓坡台地沉积环境背景下发育了两个较为完整的海进-海退旋回，在第一期海侵作用时期形成了第一套黑色岩系，受低温富Si、Ba热液影响而硅质含量较高；在第二期海侵过程中形成了第二套黑色岩系，未受显著的热液影响且钙质含量较高。

(3)玉尔吐斯组黑色岩系成岩演化现今已达中成岩阶段，受沉积环境和热液作用的影响这两套黑色岩系在纵向上的岩性组合差异进一步导致了成岩时空演化的差异性，表现为各成岩矿物组合、分布及形成顺序上存在显著的差异，构成了这一黑色岩系的成岩机制。

(4)成岩矿物在成岩演化过程中的时空变化能够很好地反映细粒沉积物特别是黑色泥页岩的成岩响应，进一步的研究证实了在低孔低渗的泥页岩中仍存在一定程度的内部和外部来源的矿物元素迁移，可形成多种广泛分布的中成岩阶段成岩产物，这一认识有助于更好地探讨细粒沉积岩成岩过程中的矿物元素迁移规律。

致谢感谢三位审稿专家认真审阅本文并提出了有益的修改意见和建议！