钨基二氧化铀芯块的热膨胀研究

（中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413）

20世纪50年代末期开始，美国与苏联相继开展了用于空间用途的核能系统研究，截止目前开发出了热离子反应堆、超高温气冷空间堆、金属冷却快中子空间堆等一系列空间堆，计划应用于空间核电源、核电推进以及核热推进等应用领域[1-4]。其中核热推进的堆芯一般以钨基二氧化铀（UO2-W）等陶瓷难熔金属复合（CERMET）燃料形式存在[5，6]。UO2-WCERMET燃料是将UO2颗粒弥散在连续的金属W基体中，利用金属W的高热导率，可以将UO2所产生的裂变热迅速带走，从而可达到2000℃以上的工作温度，例如在美国核热推进反应堆中UO2-W燃料设计工作温度为2500℃[7]。

在核热推进的堆芯设计中温度功率反应性效应是影响堆芯安全和能否正常工作的一个关键因素。在整个堆芯寿期内，反应性将随反应堆温度和功率的变化而变化，这种变化即为温度功率反应性效应。了解温度功率效应对于反应堆的控制和安全运行有重要意义。温度功率效应按机理可分为多普勒效应、能谱效应和膨胀效应。研究表明在总的温度功率效应中，超过85%是膨胀效应的贡献[8]。因此，UO2-WCERMET燃料的热膨胀数据对于设计和制造核热推进的堆芯至关重要。

鉴于空间核动力反应堆的特殊性，其文献报道有限，本研究拟制备UO2-W燃料芯块并测定其热膨胀数据，为空间核动力反应堆的设计和制造提供参考依据。

1 实验

原料实验用主要原料包括UO2粉末（中核建中燃料元件有限公司，纯度>99.85%），金属W粉末（美国阿拉丁工业公司，纯度>99.9%），W块（北京中诺新材科技有限公司，99.999%），高纯H2/Ar气体、Ar气（北京氦普北分气体工业有限公司，纯度>99.999%）。

1.1 UO2-W芯块制备

按设计配比称量UO2粉末与金属W粉，一起加入氧化锆球磨罐中，加入氧化锆磨球。磨球与混合粉末质量比为1:1，在行星式球磨机上混合4h，转速200r/min。将混合后粉末收集过筛。混合后粉末利用擦筛法造粒，造粒后加入0.3%硬脂酸球化，得到可用于后续压制及烧结的原料粉末。称取原料粉末，填充入直径为7.2mm的硬质合金模具，在手动液压机上压制成圆柱状生坯，压制压力为100MPa～300MPa，保压时间为20s。压制好的生坯装入钨坩埚放入真空钨丝烧结炉内，抽真空至1Pa～3Pa后通入含5%H2（v/v）的氢氩混合气，流量为1.5L/min，炉内气压维持在0.11MPa～0.13MPa，升温至1700℃后保温4h，随炉冷却至室温得到UO2-W芯块无压烧结样品。

1.2 UO2-W芯块的热膨胀测试

采用排水法测定了烧制的不同密度的UO2-W芯块。采用NETZSCH DIL-402热膨胀分析仪对纯UO2芯块，纯W块和UO2-W芯块进行了热膨胀测试，气氛为高纯氩气，流量50ml/min，测试温度区间300K～1800K，升温速率为5K/min。

2 结果与讨论

2.1 纯UO2和W块的热膨胀

图1为测量的二氧化铀芯块和钨块（99.999%）的热膨胀曲线和文献的对比，测量曲线与文献报道基本吻合[9-13]，采用公式（1）二次函数拟合，各项系数见表1。

材料的线性热膨胀系数α。

由公式（1）和公式（2）推导线性热膨胀系数α可表示为公式（3）。

因此，UO2和W在300K-1800K的温度范围内的线性热膨胀系数分别为：αUO2=10.06*10-6+2.826*10-9T（K-1）和αW=4.374*10-6+2.986*10-11T（K-1）。

300K～1800K的温度范围内的平均线性热膨胀系数分别为 1.316*10-5K-1和4.405*10-6K-1。

表1 拟合的UO2和W的热膨胀曲线系数

2.2 UO2含量对钨基二氧化铀芯块的热膨胀的影响

实验制备了四种不同体积分数的钨基二氧化铀芯块，在300K～1800K的温度范围内测量了四种芯块的热膨胀曲线，如图2所示，采用公式（1）进行拟合，得到相关系数在表2中显示。

表2 拟合的不同UO2体积分数的UO2-W芯块的热膨胀曲线系数

图2 不同UO2体积分数的UO2-W芯块的热膨胀曲线

在以往的研究中科研工作者建立了一些体积分数与弥散复合材料热膨胀系数之间关系的经验公式，其中最为广泛应用的是 Kerner模型[14，15]。

Kerner模型假设二者均匀分布，二者间结合度良好，无缺陷存在。根据Kerner模型得出的UO2-W芯块的热膨胀系数可以表示为:

式中α为UO2-W芯块的热膨胀系数；VU为UO2的体积分数；αU为UO2的热膨胀系数；αW为W的热膨胀系数；KU为UO2的体积模量；KW为W的体积模量；GW为W的剪切模量。

图3 UO2 体积分数与平均线性热膨胀系数关系

图4 不同密度的 UO2-W 芯块的热膨胀曲线

平均线性热膨胀系数与UO2体积含量的关系实验结果和根据公式（4）计算结果在图3中显示，随着UO2体积含量的增加热膨胀系数有增大的趋势，在UO2体积含量低于30%时热膨胀系数实验值明显低于计算值，这与UO2体积含量较小，W为连续相，UO2的膨胀被W基体限制，总体表现为W基体的热膨胀。UO2体积含量在40%以上时，实验值和计算值符合较好，说明UO2和W均有连续相，热膨胀系数表现为二者叠加的效果。

2.3 芯块密度对热膨胀的影响

实验制备了高密度（95%理论密度）和低密度（87%理论密度）两种UO2-W芯块，在相同条件下测其热膨胀，如图4所示。高密度和低密度的相同UO2含量的UO2-W芯块的热膨胀曲线几乎重合，说明密度对UO2-W芯块热膨胀没有显著的影响。

3 结论

（1）UO2-W芯块的热膨胀系数随着UO2体积分数的增加而增加。

（2）UO2体积分数低于30%时，实验热膨胀系数明显低于理论计算值，说明连续相W对UO2的膨胀有限制作用，总体更表现为W的热膨胀系数。

（3）UO2体积分数高于40%时，实验热膨胀系数符合理论计算值，表现为两相的叠加作用。

（4）UO2-W芯块的密度对热膨胀系数影响较小。