龙岩市中心城区大气污染特征与相关性研究

谢丽萍

(福建省龙岩环境监测中心站,福建 龙岩 364000)

近年来，随着工业发展和城市化进程的加快，能源消耗不断增加，导致大气污染物不断增加，大气污染问题日益显著。现有大气污染类型也发生了变化，从煤烟型污染、“光化学污染”转变成混合型污染，多种大气污染物共存于大气对流层中[1]。大气污染不仅对生态系统造成不可忽视的危害，而且会损害人体健康[2]。

目前我国已有的大气污染特征研究主要集中在大城市和发达城市，而对小城市大气污染特征研究相对较少。对龙岩市大气污染的研究由21世纪初的以降尘和可吸入颗粒物为主，经十几年的治理、工业结构和交通生活方式演变，逐渐演变成以臭氧污染溯源、自动监测和治理为主。本文以龙岩市中心城区为研究对象，对大气污染综合特征进行分析，以期为大气污染治理与控制提供参考。

1 数据与方法

1.1 研究区域

龙岩市地处福建省西南部，东与泉州、漳州两市相邻，西与江西省赣州市交界，南与广东省梅州市相邻，北与三明市接壤，位于福建东南沿海地区与内陆腹地的结合部。地势整体东高西低、北高南低。龙岩市中心城区位于行政区的东南部，中心城市规划面积60km2，是一个较完整的盆谷地[3]。龙岩市属海洋气候与大陆性气候的过渡带，春夏季湿润多雨，秋冬季干燥少雨。年平均气温在15.8℃～20℃，历年平均降水量为1559.4mm。常年主导风向为北北东风，风频为13.5%，次主导风向为南南西风，风频为8.3%。

1.2 数据来源

本文采用2016—2019龙岩市城区范围市监测站、龙岩二中、闽西职业技术学院和龙岩学院4个国控环境空气自动监测点位的监测数据。监测因子包括SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10的日均值和小时值，O3日最大8h平均值和O3小时值。

1.3 AQI

AQI为无量纲，其主要用于定量描述空气质量状况。根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ633-2012)[4]，污染物项目P的空气质量分指数按式(1)计算：

(1)

式中,IAQIP—污染物项目P的空气质量分指数；CP—污染物项目P的质量浓度值；BPHi—表1中与CP相近的污染物浓度限值的高位值；BPLo—表1中与CP相近的污染物浓度限值的低位值；IAQIHi—表1中与BPHi对应的空气质量分指数；IAQILo—表1中与BPLo对应的空气质量分指数。

空气质量指数按式(2)计算：

AQI=max{IAQI1,IAQI2,IAQI3,...,IAQIn}

(2)

式中：IAQI—空气质量分指数；n—污染物项目。

1.4 气象资料和向后轨迹模式

气象资料使用的是中国气象局气象数据中心(http://data.cma.cn)。后向轨迹使用的美国国家海洋大气局(NOAA)发布的HYSPLIT模式(http://www.ready.noaa.Gov/ready/hysplit4.html)。

2 结果与讨论

2.1 年际变化特征

从图1可见，2016—2019年，龙岩市中心城区SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO和O3六种污染物的IAQI年均值均小于50，表明龙岩市中心城区相应大气污染物的浓度较低，龙岩市中心城区空气质量整体优良。SO2、NO2和CO三种污染物2016—2019年间IAQI值没有明显变化，表明这三种污染物浓度质量在2016—2019年间变化比较平稳。PM2.5和PM10两种污染物的IAQI值2016—2018年有明显的上升趋势，2019年IAQI值下降。2016-2018年为 PM2.5和PM10质量浓度上升年，可能与以下因素有关：①近年来龙岩城市规划区内进行城市扩容，大量基础设施和房地产开发建设导致浓度上升。②龙岩市中心城区内汽车保有量不断增加。2019年PM2.5和PM10质量浓度下降，可能是由于2019年降雨日的天数比往年多，龙岩市中心城区所在地新罗区平均年降水量为2256mm，比常年相对偏多30%，属偏多型年份。O3的年际IAQI值呈上升趋势，且趋势明显。

2016—2019年，龙岩市中心城区的首要污染物是PM2.5、PM10和O3。同时从图2可见，2019年PM2.5和PM10作为首要污染物的比例与2016年相比有所下降。2019年O3作为首要污染物的占比表现出明显的增长趋势，而且趋势明显，由2016年的59%增至76%，增幅达17%。由此可见，龙岩市中心城区臭氧污染问题逐渐凸显。臭氧污染问题突出的主要原因可能由于外来高浓度O3和前体物的输入、不利的扩散天气形势和本地臭氧污染物的集聚。

图1 2016—2019年空气污染物IAQI年际变化趋势

图2 2016—2019年首要污染物占比

2.2 季变化特征

根据龙岩市季节气候特点，对龙岩市六种空气污染物的监测数据进行季节的统计分析。四季划分如下：3-5月为春季，6-8月为夏季，9-11月为秋季，12月至翌年的2月为冬季。将2016—2019年各类污染物IAQI日均值按季节划分，得到各个污染物四季的IAQI的季节均值，见图3。

图3 2016—2019年空气污染物IAQI季变化特征

从图3可以看出，六种污染物的IAQI均值都低于50，说明龙岩市中心城区四季的整体空气质量优良。其中SO2、NO2、PM2.5、PM10和CO的变化规律基本相同，冬季IAQI最高，春季与秋季次之，但春季与秋季差别不大，夏季最低。O3的IAQI则是春秋季高，夏季次之，冬季最低。这与国内北京、广州和无锡等城市一般夏季臭氧浓度较高的特征明显不同[5-7]，而与福州和泉州等城市相同[8-9]。

2.3 日变化特征

如图4所示，NO2和CO呈现双峰特征，其中NO2的双峰特征较明显。日出后，由于早高峰机动车辆较多，导致NO2和CO的IAQI值达到第一个高峰，但随着温度升高，太阳紫外线辐射增强，与臭氧反应程度增加，消耗NO2和CO在大气中的含量，在13∶00-14∶00左右到达最低谷。NO2和CO第二峰值在21∶00左右，这是由于晚高峰排放量增加积累，太阳辐射较小和传输扩散条件变差造成。

图4 空气污染物IAQI日变化特征

SO2的IAQI值在全天中较为平稳且较低。PM2.5和PM10的IAQI值具有较明显的双峰特征，在8∶00-10∶00达到第一高峰，20∶00-22∶00到达第二个高峰。PM2.5和PM10的日变化特征可能与早晚高峰汽车尾气和餐饮业油烟排放，早晚大气边界层低不利于污染物扩散有关。

O3的峰值出现在13∶00-14∶00，谷值出现在7∶00，O3变化呈现明显的单峰值分布特征。O3谷值的分布与NO2第一个峰值出现时间基本重合，这主要是由于O3与早高峰机动车排放的NOX反应消耗，同时生成NO2。随着太阳辐射增强，早高峰机动车排放的前体物在太阳辐射下不断反应生成O3，O3浓度不断累积，并在13∶00-14∶00到达峰值。随着光解反应的不断进行，紫外线减弱，O3浓度下降。龙岩市O3浓度日出现最大值的时间与福州市、泉州市具有一致性，但比北京市和海口市等地O3出现峰值的时间提前[10-11]。

2.4 一次臭氧超标事件分析

2019年6月16日，龙岩市中心城区发生一次臭氧超标事件。臭氧超标日天气为多云，以东南风为主，风速为0.5～1.6m/s。臭氧超标日全天整体气温较高，最高气温32℃，最低气温22℃，整个气象条件方面，受高空脊过境影响，温度升高，紫外辐射增强(图略)。以福建省龙岩环境监测中心站为起点，采用HYSPLIT模式对龙岩市中心城区臭氧超标起(2019年6月16日14∶00)向后推移24h和48h不同高度处(100m、500m、1000m)的气团移动轨迹进行模拟，见图5。从图5可见，HYSPLIT(500m)模拟结果显示，污染气团从浙江南部和福建沿海的市区一带，自北向南，依次经过福州市、莆田市、泉州市和厦门市，经厦门后转西向，经漳州市进入龙岩市。HYSPLIT(100m和1000m)在向后推移24h和48h的气团移动轨迹与500m相似。沿海区域高浓度O3和前体物的输入、不利的扩散天气形势和剧烈的光解反应是2019年6月16日龙岩市中心城区O3浓度超标的主要因素。这与王宏对福建省沿海地区春季一次近地层的臭氧超标分析一致[12]。

图5 龙岩市臭氧污染期间HYSPLIT模拟结果

2.5 大气污染物相关性分析

为分析各种污染物之间的相关性，计算了各种污染物间的相关性系数。本研究采用SPSS软件的“p-p图”进行正态分布检验，结果表明各类污染物浓度时间序列不服从正态分布特征，故采用了Spearman相关进行分析。从表1中可知，O3浓度与SO2、CO 和NO2浓度呈显著负相关，其中与NO2负相关性最显著，这与其他城市的研究结果相似。这是由于人类生产生活活动产生的NOX和CO是臭氧产生的前体物，白天NOX和CO在太阳辐射的作用下生成臭氧，夜晚NOX和CO不断累积消耗O3。O3与PM2.5、PM10呈正相关，这与国内其他城市有所不同，区域复杂的物理化学机制以及边界层结构等气象因素是导致这种差异的原因[13]。其余五种污染物都有显著的正相关性，其中与PM10的正相关性值最大，表明PM10中含有大量的PM2.5。SO2和NO2经过一系列的光化学反应，生成硫酸盐和硝酸盐。生成的硫酸盐和硝酸盐是PM2.5的重要来源之一。SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO两两呈显著正相关，这是由于这五种污染物来源于燃料燃烧排放和汽车尾气排放，具有同源性。

表1 六种大气污染物之间的相关性分析

注: “**”表示在置信度(双测)为0.01时，相关性显著； “*”表示在置信度(双测)为0.05时，相关性显著。

3 结论

①2016—2019年，龙岩市中心城区空气质量总体优良。SO2、CO和NO2两种污染物质量浓度年际变化平稳。PM2.5和PM10两种污染物质量浓度年际间有所起伏。O3的质量浓度呈上升趋势，且趋势明显。

②龙岩市中心城区四季SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO的变化规律基本相同，冬季最高，春季与秋季次之，夏季最低。O3则是秋春季高，夏季次之，冬季最低。

③PM10、PM2.5、NO2和CO日间浓度变化呈现双峰特征。臭氧日间浓度变化呈明显的单峰值分布特征。SO2呈单峰特征，总体平稳。

④龙岩市中心城区超标原因:变性冷高压类，风速低，温度高，导致光化学反应强烈和扩散传输条件差；沿海区域高浓度O3和前体物的输入。

⑤SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO浓度之间呈两两正相关，且相关性极显著。O3浓度与CO、SO2、NO2浓度呈显著负相关。O3与PM2.5、PM10呈一定正相关，这与区域复杂的物理化学机制以及边界层结构等气象因素有关。