青岛市近岸海域潮间带土中放射性核素水平的调查

2020-08-02 01:21江阔王永杰滕伟
环境与发展 2020年12期

江阔 王永杰 滕伟

摘要:本文通过使用低本底高纯锗γ谱仪对青岛市近岸海域潮间带土中放射性核素的水平进行调查和分析,掌握潮间带土中放射性核素的基线资料,为开展环境辐射水平评价提供科学依据。结果显示:238U、232Th、226Ra、40K和137Cs活度浓度分别为17.1-49.3 Bq/kg(平均27.0 Bq/kg)、21.3-54.7 Bq/kg(平均34.6 Bq/kg)、6.7-34.5 Bq/kg (平均18.2 Bq/kg)、576.2-1157.4Bq/kg(平均776.3 Bq/kg)和0.1-2.8 Bq/kg(平均0.9 Bq/kg),241Am及60Co的探测下限范围值分别为0.23-0.34 Bq/kg、0.85-1.30 Bq/kg;一般地区和重点地区核素水平分布无差异(p>0.05)。表明青岛市近岸海域潮间带土中放射性核素238U、232Th、226Ra、40K及137Cs活度浓度处于正常的本底范围,无人工核素污染,一般地区与重点地区放射性核素水平分布无显著性差异。

关键词:潮间带土;放射性核素;活度浓度;γ谱仪;青岛近岸海域

中图分类号:X508 文献标识码:A 文章编号:2095-672X(2020)12-0-03

DOI:10.16647/j.cnki.cn15-1369/X.2020.12.060

Investigation of the radionuclide levels in intertidal soils of Qingdao coastal  waters

Jiang Kuo,Wang Yongjie,Teng Wei

(Qingdao Center for Disease Control and Prevention,Qingdao Shandong 266033,China)

Abstract:This article investigates and analyzes the levels of radionuclides in the intertidal  soils in the coastal waters of Qingdao City by using a low-background high-purity germanium gamma spectrometer . In order to grasp the baseline data of radionuclides in the intertidal zone soil, and provide a scientific basis for the evaluation of environmental radiation levels. The results showed that the activity concentrations of 238U, 232Th, 226Ra, 40K and 137Cs were 17.1-49.3 Bq/kg (average 27.0 Bq/kg), 21.3-54.7 Bq/kg (average 34.6 Bq/kg), 6.7-34.5 Bq/kg (average 18.2 Bq/kg), 576.2-1157.4 Bq/kg (average 776.3 Bq/kg) and 0.1-2.8 Bq/kg (average 0.9 Bq/kg), the lower detection limits of 241Am and 60Co are 0.23-0.34 Bq, respectively /kg, 0.85-1.30 Bq/kg; there is no difference in the distribution of nuclide levels in general areas and key areas (p>0.05). It shows that the activity concentrations of 238U, 232Th, 226Ra, 40K and 137Cs in the intertidal zone of Qingdaos coastal waters are within the normal background range, and there is no artificial radionuclide pollution.  There is no significant difference in radionuclide levels between general regions and key regions.

Key words:Intertidal soil;Radionuclide;Activity concentration;Gamma spectrometer;Coastal waters of Qingdao

青島市地处山东半岛南部,目前青岛市周边有3座在建的核电站项目,其中山东海阳核电站是中国最大的核能发电项目之一,并于2018年进行并网发电。青岛市于海阳核电站的西南方向,处于洋流的下游,青岛市辖区即墨区与海阳市紧邻,与海阳核电站的最短直线距离不到50km。随着核电产业应用的日益广泛,放射性废液也会随之排入海洋。放射性核素可通过海水的运动及海洋生物的富集和放大,部分蓄积在土壤中。青岛市海岸线长730.64km,潮间带生物资源丰富、人类活动密集。目前鲜有对青岛近岸海域潮间带土中放射性核素水平的报道,因此,对青岛市近岸海域潮间带土中放射性核素水平进行检测,分析青岛市近岸海域不同区域核素的分布状况及水平,为及时发现和准确评价青岛市近岸海域是否有放射性污染提供依据,而且对保障公众健康具有重要意义。

1 材料与方法

1.1 样品采集

根据《土壤环境监测技术规范》[1]的要求,在距离海阳核电站下游的青岛近岸海域选取较为开阔或人员聚集较多的滩涂为采样点。每个采样点划定三块相距3m面积为1m2的区域,每个区域采用梅花采样法采集土壤样品,每份土壤样品5kg,混合均匀装入袋中,标明编号,填好采样登记卡,送实验室前处理。见图1。

1.2 样品制备

将采集后的样品剔除杂草、碎石等异物,平铺于清洁托盘中,于干燥箱80℃烘干至恒重,过40目筛。将过筛后的土壤均匀装满Ф75×h70mm规格圆柱形样品盒,称重约300g,标注标签,上机检测。

1.3 仪器设备

样品检测仪器为低本底HPGeγ谱仪(GEM40P4-76型,美国Ortec公司),相对探测效率53%,对60Co1.33MeV的γ射线能量分辨率为1.76kev对,数字多道DSPEC-Pro,分析软件GammaVision。

1.4 质量控制

土壤体源在中国计量科学研究院购买和校准,检测仪器经过中国计量院检定,且在效期内使用。样品和标准源检测时间均为24h,为了避免人为的因素而导致的测量误差,样品采集、制备以及测量均由同一人进行操作,1人进行现场监察。

1.5 测量方法

通过对空盒本底、标准土源及土壤样品的γ能谱分析,测定土壤样品中天然核素238U、232Th、226Ra、40K和人工核素137Cs、60Co及241Am的活度浓度及探测下限,并采用相对比较法对其进行计算[2,3]。土壤样品中放射性核素活度浓度计算公式为:

式中,Qj:第j中核素活度浓度(Bq/kg);Aj:体标准源中第j种核素的活度(Bq);Netji:体标准源中第j种核素第i个特征峰的全能峰净面积计数率(计数/s);Aji:样品中第j中核素第i个特征峰的全能净面积计数率(计数/s);Ajib与Aji:相对应本底净面积计数率(计数/s);W:样品质量(kg);Dj:第j种核素校正到采样时的衰变校正系数,本文中衰变校正系数取1。

土壤样品探测下限的计算公式为:

式中,nb:对预估算的核素所选特征γ射线的全吸收峰能区内的本底计数率;Tb:本底测量时间(s);εp, γ(Eγ)为γ射线全吸收峰探测效率;a为该核素所选特征γ射线的发射概率;计算时α取0.05,K值为1.645。

2 结果分析

2.1 青岛市近岸海域潮间带土放射性核素水平

对青岛近岸海域潮间带土进行了核素检测(见表1),发现238U活度浓度范围值在17.1~49.3 Bq/kg,平均值27.0Bq/kg;232Th活度浓度范围值在21.3~54.7 Bq/kg,平均值为34.6 Bq/kg;226Ra活度浓度范围值为6.7~34.5 Bq/kg ,平均值为18.2 Bq/kg;40K活度浓度范围值576.2~1 157.4Bq/kg,平均值为776.3 Bq/kg;137Cs 活度浓度范围值为0.1~2.8 Bq/kg,平均值为0.9 Bq/kg;60Co及241Am未检出,其探测下限范围值分别为0.23~0.34 Bq/kg、0.85~1.30 Bq/kg。

将每种核素的活度浓度与探测下限相比较发现(见图2),天然核素中238U、232Th、226Ra、40K 4种天然核素的活度浓度都明显高于探测下限;137Cs在SP7即崂山解家河村位置活度浓度最高,SP2和SP13位点的含量低于探测下限,其余位点均略高于探测下限。

2.2 一般地区与重点地区核素水平的比较

我们将青岛即墨区海域作为重点地区,其他近岸海域为一般地区,对两个地区的放射性核素活度浓度采用SPSS18.0分别进行两独立样本T检验,结果见表2,238U、232Th、226Ra、40K及137Cs在一般地区和重点地区的活度水平均无显著性差异,p值分别为0.52、0.11、0.08、0.18及0.27,p值均 >0.05。

2.3 不同地区放射性核素水平

青岛近岸海域潮间带土中放射性核素水平与山东省及全国范围值及平均值比较(见表3),发现检测出的238U、232Th、226Ra、40K及137Cs的范围值都在山东省及国家范围值内;只有40K的均值高出山东省及国家的平均值,其他核素均值均低于省和国家水平。

3 讨论

近年来,随着核技术的不断发展,放射性核素的污染也在不断加重。据统计,地球上60%的放射性核素储存在海洋中[6]。青岛市三面环海,而且目前在青岛的上游有3项在建核电站项目。青岛近岸海域物质资源丰富,人员活动密集,但近年来对青岛市的近岸海域潮间带土放射性核素水平的监测却少有报道,本次调查填补了青岛市潮间带土中放射性核素水平的空白,同时为青岛市环境中放射性核素监测提供基线数据。

238U、232Th、226Ra 、40K 4种天然放射性核素广泛存在于海水、土壤等介质中,形成环境辐射本底值[7]。我们检测到238U的活度浓度平均值为27.0 Bq/kg,范围值为17.1~49.3 Bq/kg,低于2007年向元益等报道泰山核电基地外围潮间带土中238U平均水平[8],与2006年曲丽梅[9]和2011年徐磊[10]分别报道的青岛市土壤中238U比活度平均值27.86Bq/kg及25.4Bq/kg接近。与山东省乃至全国土壤中核素活度浓度相比,青岛市潮间带土中238U处于正常偏低水平。本文调查发现潮间带土中232Th活度浓度平均值为34.6Bq/kg明显低于胶州湾[11]和青岛近海[12]沉积物中232Th的活度浓度平均值43.9 Bq/kg和53±12 Bq/kg,而且比山东省和全国的活度浓度都低。本文研究发现潮间带土中232Th的水平低于青岛市土壤中的水平[13,14],出现这种情况的原因是由青岛各类地物景观中232Th的活度浓度分布不同导致的,其中海滩中232Th最低平均值为38.17 Bq/kg[9],这与我们检测的结果相近。同时我们检测的226Ra活度浓度明显低于2009年李恒[15]报道的青岛近海沉积物中226Ra的水平(25.6~60.0Bq/kg,30.6Bq/kg)和张梅英[5]报道的青岛市土壤中226Ra的水平(14.2~34.6 Bq/kg, 24.7 Bq/kg)。以上可见青岛市潮间带土中238U、232Th、226Ra的活度浓度平均值和范围值都低于山东省和国家,说明3种天然核素处于正常偏低水平。但40K的活度浓度不仅高于238U、232Th、226Ra 3种核素,而且比山东省和国家平均值高1.16倍和1.33倍,说明青岛近海土壤中天然放射性核素以40K为主,这与代杰瑞[16]等人报道的40 K 含量是决定青岛市土壤中γ 辐射剂量率的主要因素结论相一致。导致40 K活度浓度高的原因可能与青岛市岩性地质有关。虽然40 K平均值較高,但在山东省和国家的范围值之内,40 K处于正常偏高水平。青岛市近岸海域潮间带土中天然核素处在正常范围之内,无天然核素的污染。而且在2个不同地区4种天然核素水平分布无差别,也说明青岛近海区域天然核素分布较均匀。

137Cs是人工放射性核素,自然界中是不存在的,但在我们检测结果中发现多个位点137Cs活度浓度高于探测下限。我们检测的137Cs 活度浓度范围值为0.09~2.81 Bq/kg,平均值为0.90 Bq/kg,明显低于泰山核电站基地外围潮间带土中137Cs 活度浓度1.6 Bq/kg[17] 及全国水平(0.3~12 Bq/kg,10.2 Bq/kg)。1988年柳宪民报道青岛近海沉积物137Cs 活度浓度为7.54 Bq/kg[12],2003年贾成霞报道胶州湾近海沉积物137Cs 活度浓度为3.28 Bq/kg[18],2009年李恒报道青岛近海137Cs 活度浓度为2.45 Bq/kg [15]。结合我们的结果及文献数据来看,与1988年结果相比137Cs活度浓度下降了88%,历年呈下降的趋势,但还需要后续连续性监测数据证明。说明青岛市近岸海域并未受到人工放射性核素137Cs的污染,也间接表明上游核电站无泄漏。土壤中微量的137Cs来源于20世纪大气核试验和既往核事故遗留的副产物[19,20],这是137Cs活度浓度略高于探测下限的原因。历年137Cs 活度浓度下降的原因:①吸附137Cs 的颗粒物在潮水作用下部分流失;②137Cs 半衰期为30.16年,随着时间流逝,137Cs部分已经衰变;③由于采集的样品和地点不同引起的误差,还需后续实验证实。137Cs在重点地区和一般地区水平分布无差别,而且未检出241Am及60Co,表明青岛近海水域潮间带土壤未受到人工核素的污染。但137Cs在崂山附近海域的活度浓度最高,这与已有研究青岛市崂山区王哥庄附近土壤中137Cs较高一致[13],具体原因还需对青岛市不同地质潮间带土做进一步的監测,探讨个别区域放射性核素较高的原因,填补青岛市潮间带土放射性核素基线数据的空白。

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收稿日期:2020-10-10

作者简介:江阔,女,汉族,研究方向为环境中放射性水平监测。