Au隔离层Co/Pt基垂直自旋阀的制备及其巨磁电阻效应

刘帅

摘  要：利用磁控溅射的方法制备了以Au为隔离层，分别以Co/Pt多层膜为参考层和自由层的具有垂直磁各向异性的赝自旋阀结构Pt4。通过磁性测量发现自旋阀具有非常好的垂直磁各向异性，通过对自旋阀进行输运性质测量得到了1.7%的磁电阻值。实验还发现，当增加中间Au隔离层厚度时，自旋阀的磁电阻值会单调减小。

关键词：自旋阀;磁电阻;Co/Pt多层膜;垂直磁各向异性

中图分类号：O469         文献标志码：A         文章编号：2095-2945（2020）20-0009-04

Abstract： Pseudo spin valve with perpendicular magnetic anisotropy has been fabricated by magnetron sputtering technique. Au layer is adopted as spacer layer and Co/Pt multilayers are adopted as reference and free layers in the pseudo-spin valve. The resulting spin valve stack is Pt（50 ？魡）/[Co（4 ？魡）/Pt（6 ？魡）]3/Co（4 ？魡）/Au（30 ？魡）/[Co（4 ？魡）/Pt（20 ？魡）]4. The spin valve exhibits strong perpendicular magnetic anisotropy as indicated by magnetization measurements. The perpendicular giant magnetoresistance ratio of 1.7% is achieved by transport measurements. It is found that the magnetoresistance ratio of the spin valve drops monotonically as Au layer thickness increases.

Keywords： spin valve; magnetoresistance; Co/Pt multilayer; perpendicular magnetic anisotropy

1 概述

上世纪八十年代末，两位德国和法国科学家分别独立发现了巨磁电阻（GMR）效应，由此开创了一个全新的研究和应用领域-自旋电子学（Spintronics）[1-4]。在自旋电子学中，电子的电荷属性和自旋属性被有机结合到一起，人们既可以利用自旋影响电荷，也可以利用电荷影响自旋。基于这些奇特的性质，人们开发出了很多新颖的电子元器件，如磁随机存储器、高性能硬盘读头和传感器等。两位科学家也因为这一巨大贡献而获得了2007年诺贝尔物理奖。

人们把实现巨磁电阻效应的材料结构称为自旋阀，因为它可以像阀门一样控制电阻的高低。自旋阀的核心结构是一个金属三明治结构，即FM1/NM/FM2（FM代表铁磁金属，NM代表非磁金属），其中矫顽力大的铁磁层由于磁矩不容易翻转所以称为参考层，矫顽力小的铁磁层由于磁矩容易翻转所以称为自由层。传统自旋阀中人们为了使参考层磁矩不容易翻转所以在自旋阀中引入了一个厚度高达100？魡左右的金属反铁磁层，但是反铁磁金属的引入一方面使自旋阀的制备工艺更加复杂，另一方面还导致自旋阀的磁电阻值由于反铁磁的分流作用而下降。在本研究中，我们分别以矫顽力不同的Co/Pt多层膜作自旋阀的自由层和参考层，以Au为隔离层，制备出了没有反铁磁层的垂直磁各向异性赝自旋阀，同时还对自旋阀的磁电阻值进行了测量。

2 实验方法

实验中的样品均采用磁控溅射法制备，样品沉积在Coring 玻璃基片上，基片大小为22×22mm。溅射前，先把样品腔的气压抽至3.0×10-5Pa以下，然后通入高纯Ar气作为溅射气体，Ar气压强保持在0.5Pa。溅射过程中，Co、Pt和Au靶溅射速率分别为0.33。利用振动样品磁强计测试样品的磁学性质，利用标准四探针法测量样品的输运性质，即磁电阻效应，测试过程中，磁场均垂直于薄膜表面施加。所有制备和测试过程都在室温下进行。

3 实验结果与分析

3.1 自旋阀参考层的确定

由于之前我们已经制备过Cu隔离层自旋阀，所以可以参考Cu隔离层自旋阀参考层的制备[5]，因为不管是Cu隔离层还是Au隔离层，位置都是在Co/Pt周期层的上面，所以对下面周期层的磁性影响很小。我们最终选择的参考层结构是這可能是因为与Cu相比，Au与Co之间有更强的耦合作用。

3.2 自旋阀自由层的确定

确定完自旋阀的参考层之后，下一步需要对自由层进行选择，自由层的选择有如下几个标准：（1）良好的垂直磁各向异性;（2）矫顽力较小，从而能与参考层的矫顽力明显区别开，同时较小的矫顽力也利于磁矩的翻转;（3）非磁金属尽量薄以减小分流作用。由于自由层中的Co/Pt周期层是长在Au或Cu隔离层的上面，所以不能再参考之前Cu隔离层自旋阀中自由层的数据，因为底层金属对在上面沉积的Co/Pt周期层的性能会有非常大的影响。

确定自由层时，固定周期层中Co的厚度保持4 不变，周期数也固定为4，之后通过改变Pt层的厚度来观察样品性能的变化。实验样品结构为Au（30）/[Co（4 ）/Pt（tPt=5，10，15，20，25 ）]4。图2（a）为样品垂直膜面方向的磁滞回线，可以看到Pt层厚度小于20 时，磁滞回线严重倾斜，只有Pt层厚度为20 和25 的两个样品才有矩形磁滞回线。图2（b）为样品的矫顽力随Pt厚度的变化，可以看到在我们所选择的厚度范围内，Pt越厚，矫顽力越大。25 的Pt层由于太厚所以分流作用大，同时也会导致自由层矫顽力太大，因此我们最后选择的自由层结构是Au（30）/[Co（4 ）/Pt（20 ）]4。其矫顽力为75 Oe。

3.3 自旋阀的制备及磁电阻的测量

确定好参考层和自由层的结构之后，把它们复合在一起即可制备垂直磁各向异性赝自旋阀，自旋阀的具体结构为Pt4。图3是自旋阀的结构示意图。

图4（a）是自旋阀磁场垂直膜面方向的磁滞回线，可以看到自旋阀有非常好的垂直磁各向异性，自由层的磁矩翻转非常锐利，说明我们的自旋阀很适合制备磁存储元件。上面已经提到过，孤立存在的参考层矫顽力为262 Oe，孤立存在的自由层矫顽力为75 Oe，但是把参考层和自由层合成自旋阀后我们发现，参考层的矫顽力增大到了312 Oe，自由层的矫顽力增大到了125 Oe。这种矫顽力增大的现象在我们之前制备的Cu隔離层自旋阀中也观察到过，是由参考层与自由层之间的磁耦合作用造成的。

图4（b）所示为自旋阀的磁电阻曲线，从中可以看到磁电阻曲线的变化也非常锐利，并且磁电阻的突变磁场与自由层和参考层的磁矩翻转磁场一一对应。如公式（1）所示，磁电阻值MR通常定义为一个无量纲的量，式中RAP代表自由层和参考层磁矩反平行时自旋阀的电阻值，RP代表自由层和参考层磁矩平行时自旋阀的电阻值。由于自旋相关散射，在自旋阀中，RAP总是大于RP。通过测量发现，我们制备的Au隔离层自旋阀磁电阻值为MR=1.7%。

之前我们制备的结构相近的Cu隔离层自旋阀，其磁电阻值为2.7%[5]，造成Au隔离层自旋阀磁电阻值较低的原因可能有以下几点。（1）Au隔离层自旋阀的自由层中，每个周期中Pt层厚度为20 ？魡，而Cu隔离层自旋阀的自由层中，每个周期中Pt层厚度为15 ？魡。自由层有四个周期，所以总Pt层厚度相差20 ？魡，而非磁Pt层会导致分流作用，所以磁电阻值降低。（2）从能带角度分析，Cu与Co的能带匹配情况也要优于Au与Co的能带匹配情况。Co的多数自旋电子能带结构与Cu的能带结构非常匹配，而Co的少数自旋电子能带结构与Cu的能带结构非常不匹配，这一差异匹配情况导致在Cu/Co界面处可以产生非常大的自旋相关散射，并进而导致高磁电阻值。而Au与Co的能带结构则没有与Cu类似的这种差异匹配情况。（3）从晶格角度分析，面心立方Co的晶格常数为3.56 ？魡，面心立方Cu的晶格常数为3.61 ？魡，面心立方Au的晶格常数为4.09 ？魡，可以看到Cu与Co的晶格常数更接近，从而可以减少界面处的非自旋相关散射，而这种非自旋相关散射通常会削弱巨磁电阻效应。

图5所示为改变自旋阀中Au隔离层厚度tAu时，自旋阀磁电阻值的变化。从图中可以看到当Au隔离层变厚时，自旋阀的磁电阻值MR也单调下降，造成这一现象的原因可能有如下两点。（1）Au隔离层变厚会增加对电流的分流作用，从而导致MR下降。（2）过厚的Au隔离层会增加电子所受的非自旋相关散射，进而导致电子所受的自旋相关散射减小，而自旋相关散射是产生巨磁电阻的根本原因。但是Au隔离层也不能太薄，否则会导致不连续成膜。

4 总结

通过选择合适的参考层和自由层Co/Pt多层膜结构，我们制备出了具有良好垂直磁各向异性的Co/Pt基Au隔离层赝自旋阀结构。由于赝自旋阀中没有金属反铁磁层，从而很好的避开了反铁磁层的分流作用。同时，由于Co/Pt多层膜具有很强的垂直磁各向异性，所以这种自旋阀比面内磁各向异性自旋阀更适合制备亚微米甚至纳米量级的自旋电子学元器件。

参考文献：

[1]都有为.自旋电子学及其器件产业化[J].科学中国人，2016，13：6-13.

[2]于笑潇，资剑，王兵，等.自旋电子学研究的现状与趋势[J].科技中国，2018，5：7-10.

[3]Atsufumi Hirohata， Keisuke Yamada， Yoshinobu Nakatani， Lucian Prejbeanu， Bernard Dieny， Philipp Pirro， Burkard Hillebrands. Review on spintronics： Principles and device applications[J]. Journal of magnetism and magnetic materials， 2020，509：166711.

[4]Tetsuo Endoh， Hiroaki Honjo. A recent progress of spintronics devices for integrated circuit applications[J]. Journal of low power electronics applications， 2018，8（4）：44.

[5]Shuai Liu， Guanghua Yu， Meiyin Yang， Hailang Ju， Baohe Li， Xiaobai Chen. Co/Pt multilayer-based pseudo spin valves with perpendicular magnetic anisotropy[J]. Rare Metals，2014，33（6）：646-651.