BRISOL钠同位素放射性核束的产生

唐 兵，崔保群，马 燮，马鹰俊，马瑞刚，陈立华，黄青华，王云峰

(中国原子能科学研究院 核物理研究所，北京 102413)

核反应对于研究核结构、核天体物理有着重要意义，大多核反应采用稳定束流无法产生，只能采用放射性核束才能开展相关研究。放射性核束能提供加深了解核结构、宇宙中重核合成过程的机会，因此国际上许多国家已建成或正在建造放射性核束装置[1-3]，其中包括北京放射性核束装置(BRIF)[4]，提供中、短寿命放射性核束开展相关工作。这些装置分为两种，一种采用炮弹碎裂(PF)法，高能重离子轰击薄靶时碎裂形成短寿命放射性核束，如美国伯克利国家实验室的次级束流线、法国GANIL研究所的LISE和中国科学院近代物理研究所的RIBLL等装置。另一种采用在线同位素分离器(ISOL)法，通过用轻离子轰击厚靶，产生中、短寿命的放射性核束，如加拿大TRIUMF的ISAC装置、欧洲CERN的ISOLDE装置和中国原子能科学研究院的BRIF等。

本文基于BRIF在线同位素分离器(BRISOL)，研制氧化镁靶，在线产生20Na+、21Na+等多种钠同位素放射性核束。

1 BRISOL简介

图1 BRIF布局Fig.1 Layout of BRIF

BRIF包括1台质子回旋加速器、1套高质量分辨在线同位素分离器及1台串列加速器，布局如图1所示。质子回旋加速器可提供75～100 MeV、最大流强200 μA的质子束。BRISOL[5]采用回旋加速器提供的质子束轰击厚靶，在线产生中、短寿命放射性核束并加速到最高300 keV，经分析后传输到低能实验终端开展低能物理实验。BRISOL提供的放射性核束也可经电荷交换器将正离子转化成负离子，注入到HI-13串列加速器进一步后加速，开展高能物理实验，串列加速器最高端电压可达15 MV。

BRISOL由靶源系统、第一分析段、主分析段、偏转段及低能实验终端组成。为便于强放射性环境下设备的维护，靶源系统采用模块化设计。整个靶源系统分为3个模块：初级束流模块、靶源模块和透镜模块。每个模块均可在摄像头监控下采用吊车远程运输到热室进行维护。初级束流模块内安装有法拉第筒及束流在线监测仪，用于监测质子束流强及束形。靶源模块内安装靶和离子源，通过更换不同的靶材料，可产生不同种类的放射性核束。透镜模块内设置1台三单元四极透镜和1台XY导向器，引导放射性核束通过6 m长高压穿墙管，并将放射性核束传输至第一分析段。

为使质量分辨率达到20 000，BRISOL质量分析系统采用异能大小铁结构消除能量色散[6]，位于第一分析段的小铁系统由两块偏转半径550 mm、偏转角度90°的二极磁铁反对称组成，该系统处于300 kV高压平台上。束流经加速管加速至最高300 keV后进入大铁系统，即主分析段。大铁系统由两块偏转半径2 500 mm、偏转角度100°的二极磁铁反对称组成，如图2所示。分析后的离子束经两块偏转半径1 200 mm的磁铁将离子束从地下传输到地面高度，再经过1个开关磁铁将离子束输送到低能物理实验终端或注入串列加速器后加速。

图2 BRISOL布局Fig.2 Layout of BRISOL

2 钠同位素放射性核束的产生方法

2.1 靶材的选择及研制

BRIF的首个放射性核束物理实验被确定为20Na核的奇异衰变特性研究，物理用户需要BRISOL提供束流强度大于2×104s-1的20Na+放射性核束。20Na核的半衰期仅为0.448 s，BRISOL采用高能质子束轰击厚靶发生核反应，产生放射性核束，对亚秒级短寿命放射性核束产生具有一定的技术难度。放射性核束的产额主要受初级束流强度、反应截面、单位面积的靶核数、释放效率及电离效率等的影响。靶的材料决定了反应截面，而靶的微观结构和工作温度直接影响了放射性核素在靶材料内的释放时间和释放效率。对不同半衰期的核素，可能造成高达几个数量级的产额差异，靶材料的选择和研制是放射性核束装置的重要研究课题。

BRISOL的初级束流为回旋加速器提供的100 MeV质子束，质子束与镁作用产生钠放射性同位素的截面较大，是非常合适的靶材料选择。通过24Mg(p，x)20Na、24Mg(p，x)21Na等反应道可产生20Na、21Na、22Na、23Na等钠同位素核素。不同能量的质子束与24Mg反应产生钠同位素核素的截面分布如图3所示，产物核为20Na反应道的阈值约为30 MeV，峰值在35 MeV附近，截面约为0.8×10-27cm2。除24Mg外，天然镁还有25Mg、26Mg两种稳定同位素，24Mg、25Mg、26Mg的天然丰度分别为78.6%、10.1%和11.3%，高能质子束轰击25Mg、26Mg，还可产生24Na、25Na放射性核素。

图3 p+24Mg反应截面Fig.3 Cross section of p+24Mg

为使靶材内核反应产生的放射性核素释放出来，靶及离子源源芯通常工作在1 500～2 200 ℃之间，单质镁熔点仅650 ℃，无法直接用于制作靶材料。氧化镁的熔点高达2 850 ℃，是BRISOL理想的靶材料。氧化镁靶通过热压烧结工艺制备，烧结温度为1 200 ℃。靶片为D字型片状结构，便于放射性核素从靶材料内释放，并传输至放电室。靶片直径为18 mm，厚度约为2 mm，密度为2.4 g/cm3，如图4所示。在线实验前，将氧化镁靶重叠放入靶筒，加热至约1 800 ℃出气24 h。实验发现，氧化镁靶高温加热后会出现明显的收缩，与文献[7]实验结果相同。加热数小时后氧化镁靶体积趋于稳定，仍具有较好的微观多孔结构，孔隙率约为30%，如图5所示。氧化镁靶片放置在钽材料的靶筒内，靶筒内径为18 mm、外径为18.6 mm、长为106 mm，如图6所示。质子束穿过0.1 mm厚的钽窗后与氧化镁靶相互作用，产生放射性核素。通过对靶筒施加最大600 A电流，可将靶材料加热到工作温度，使得放射性核素从靶中释放出来，并通过传输管传送到电离室中。

图4 氧化镁靶片的照片Fig.4 Picture of MgO target

图5 氧化镁靶微观结构Fig.5 SEM picture of MgO target

2.2 钠同位素产生离子源技术

为满足产生多种离子束的需要，BRISOL配备的是1台电子束等离子体离子源 (FEBIAD)[8]，其结构如图7所示。离子源的电子发射阴极由钽制成，它是传输管的一部分，在其上通过最大400 A的电流，一方面可使传输管保持较高的温度，阻止放射性核素在管壁上凝结，另一方面使阴极加热到足够高的温度，可发射出大于250 mA的电子流。电子在电位差为100～300 V的阴、阳极之间被加速，穿过带孔的阳极进入放电室，将中性的放射性核素电离。放电室外设置有3个线圈，在放电室内可产生最高0.03 T轴向磁场，提高电离效率。离子源位于30 kV电位上，位于地电位的引出电极将离子引出，形成放射性核束。

图6 靶组件照片Fig.6 Picture of target assembly

图7 FEBIAD离子源剖视图Fig.7 Section view of FEBIAD ion source

实验发现常规结构FEBIAD离子源对钠离子束电离效率较低，为此，对离子源放电室进行了结构优化。将放电室引出区一侧修改为喇叭口结构，增加φ18 mm的阳极延长段，使得该离子源具备表面电离和电子束等离子体电离两种电离模式。正常电子束等离子体电离工作模式下，阳极和阳极延长段均为正电压，加速阴极发射的电子束进入放电室区域，电子束与中性原子核碰撞并使之电离。然而，当用于电离钠、钾等碱金属核素时，阳极和阳极延长段设置为负高压，阴极管道内壁表面电离产生的离子束可有效地被引出，形成离子束，实现表面电离工作模式。由于钠的电离电位为5.12 eV，而钽的功函数仅为4.25 eV，为进一步提高钠同位素核素的表面电离效率，在阴极内壁安装了0.1 mm厚的铼内衬(铼的功函数为4.96 eV)。结构优化后的离子源对氙的电离效率为6%。

3 在线实验及实验结果分析

为开展20Na核奇异衰变物理实验，离子源引出离子束能量10 keV，后加速电压100 kV，总能量110 keV。BRISOL束流线上安装有10台法拉第筒，并配有电流放大器，监测束流强度及传输效率，最低测量下限为0.1 pA。同时，在预分析和主分析磁铁像点各设置了1套拉带结构，并各配有1台高纯锗探测器，通过测量γ谱鉴别放射性核素种类，并定量测量放射性核束的束流强度。

实验选用离子源产生的23Na+稳定离子束作为先导束，借助束流线上的法拉第筒和束流成像仪可监测束流的强度和形状，确定束流线参数。BRISOL束流线导向器和透镜元件均为电元件，在相同能量条件下，不同质量的离子束工作参数相同，只需插值7个二极磁铁的磁场，即可把放射性核束传输到靶上，其中4个分析磁铁采用核磁共振高斯计测量磁场，其他3个磁铁配置高精度霍尔高斯计。BRISOL在线实验时，靶源段真空度好于5×10-5Pa，束流线的真空度好于2×10-5Pa，低能段离子束传输效率好于85%，高能段传输效率好于90%。

为保证放射性核素从靶内有效地释放并传输至放电室，在线实验前需对靶和阴极进行加热，其中靶加热功率为1.6 kW，阴极加热功率为0.95 kW。当质子束轰击氧化镁靶时，逐渐减小靶筒的加热功率，保证靶高温工作。为获得较高的20Na+离子束产额，靶温最优工作温度为1 600 ℃左右。实验发现，当靶温继续升高时，离子源产生的总束流增大，但钠同位素离子束的束流强度反而减小，这主要是由于尽管是表面电离工作模式，在高温条件下，电离室内的镁的含量过高，使得镁离子束急剧增加，从而抑制了钠同位素核束的产生。靶上最大质子束流强为8 μA。文献[9]给出了氧化镁高温条件下的蒸气压曲线，氧化镁分解后的镁和氧的蒸气压较高，当温度为1 600 ℃时，镁的分压可达2×10-2Pa，较氧化镁的分压高两个数量级。

表1列出BRISOL在线测量得到的钠同位素放射性核束的最大产额，其中20Na+离子束的最大产额为2×105s-1，21Na+离子束的最大产额为4×108s-1，可完全满足物理实验需求。Tendl-2017库[10]给出了质子束轰击镁靶产生钠同位素的反应截面，可计算得到理论产额，表1中的总效率即为实验测量得到的束流强度与理论产额的比值。实验数据显示，22Na的总效率达到9%，21Na的总效率为0.5%，而20Na的总效率仅0.012%，这说明该离子源对长寿命放射性核素有较高的电离效率，但对于半衰期较短的20Na、21Na等核素总效率较低。这主要是由于受到氧化镁靶高温特性的限制，靶工作温度较低，使得大部分短寿命放射性核素在靶内衰变造成损失。实验中还测量得到了26Na+离子束，这是因为质子束轰击氧化镁靶产生了大量的中子，中子与26Mg发生26Mg(n，p)26Na反应产生26Na放射性同位素。

表1 MgO靶放射性核束产额Table 1 Radioactive ion beam production of MgO target

2018年6月，BRISOL提供的20Na+放射性核束完成了BRIF首个放射性核束物理实验，开展了20Na核的奇异衰变特性实验研究[11]，总供束时间约为200 h。图8示出在线实验时靶上20Na+放射性核束流强随初级质子束流强的变化。2018年12月，BRISOL提供21Na+离子束通过电荷交换器转换为负离子21Na-，并注入HI-13串列加速器实现了后加速，实验终端测量得到加速后的21Na7+(87 MeV)束流强度达到1 000 s-1，具备开展串列能区放射性核束物理实验的条件。

图8 靶上20Na+流强随初级质子束流强的变化Fig.8 Change of 20Na+ beam intensityon target with primary proton beam intensity

4 结论

BRISOL装置已经建成，完成了氧化镁靶的研制和在线实验，在线产生了钠同位素放射性核束(20～26Na+)，20Na+离子束的最大产额为2×105s-1，21Na+离子束的最大产额为4×108s-1。完成了BRIF首个放射性核束物理实验，开展了20Na奇异衰变的研究，这标志着BRIF已具备运行并开展物理实验的条件。下一步将开展碳化硅靶的在线测试及更多靶材的研制，提升钠同位素放射性核束的产额，并产生铝、镁、氖等更多核素同位素的放射性束流，满足物理需求。