ADS熔盐散裂靶中子学性能研究

杨 璞，林作康，万唯实，严 睿，余笑寒，邹 杨

(1.中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800；2.中国科学院大学，北京 100049；3.上海科技大学，上海 201210)

加速器驱动次临界系统(ADS)[1]的基本原理是通过加速器产生的高能质子轰击堆内的散裂中子靶来产生外源中子，从而驱动整个系统在次临界条件下维持链式裂变反应，持续不断地产生能量。ADS具有固有安全性好、中子富裕度高等优点。目前，已广泛应用于核废物的嬗变和核燃料增殖研究[2-3]。ADS一般由加速器、散裂中子靶和次临界堆芯组成。其中散裂中子靶是ADS能否稳定运行的关键，其中子学性能不但决定ADS的能量放大系数、核废物的嬗变和核燃料增殖的效率，而且直接影响到加速器、散裂中子靶和次临界堆芯的耦合设计。因此，对散裂靶的中子学性能分析计算是ADS研究中的重要内容。

散裂靶的中子学性能取决于入射质子的能量、散裂靶材料及结构。目前国际上研究的散裂靶从形态上主要分为固态靶和液态靶。固态靶选用的材料主要包括钨、铅、贫铀等，液态靶则主要是液态Pb、铅铋共熔体(LBE)和汞等。但在高能量、高流强的质子束流轰击下，固态靶存在辐照损伤严重与热负荷过高的问题，因此国际上大部分的ADS设计采用液态靶作为散裂中子靶。液态Pb和LBE具有散裂中子产额较大、蒸汽压低、沸点高、中子俘获截面小等优点，是目前ADS设计中使用最多的液态散裂靶材料，并在中子学性能方面有大量的研究基础[4-6]。

除传统的液态金属靶外，在加速器驱动次临界熔盐堆(AD-MSRs)中，还出现了直接使用熔融的燃料盐作为散裂靶的设计。20世纪80年代，日本学者[7]提出了靶堆一体的基于氟化物熔盐的单流型加速器驱动熔盐增殖堆(AMSB)概念设计。此外，与氟化物熔盐相比，氯化物熔盐中锕系核素有更高的溶解度，可装载更多的超铀核素，之后又有学者[8-9]提出了基于氯盐的靶堆一体的加速器驱动熔盐堆设计。

与传统ADS相比，AD-MSRs的主要优点是无需特殊的结构材料将靶与次临界堆芯分开，从而不需要专门的靶制造工艺，使得整个系统结构简单，更容易实现多束流入射打靶的设计。此外，熔盐的化学性质稳定，化学处理流程简单，其热容大、黏滞度低，使得靶区的热量更容易被带走。本文在AD-MSRs概念设计基础上详细计算高能质子轰击氟盐和氯盐两种熔盐靶产生的散裂中子产额、散裂中子能谱、能量沉积分布以及散裂产物等，并与液态Pb和LBE散裂靶进行对比，对熔盐散裂靶的中子学性能进行分析评估，为AD-MSRs的设计研究提供参考。

1 计算方法与工具

高能质子轰击靶材时发生的散裂反应分为2个阶段：第1阶段(～10-22s)为核内级联(INC)过程，第2阶段(～10-16s)为退激过程[10]。这两个过程的原理有很大不同。INC可采用经典或半经典物理学方法描述，入射质子和靶核核子进行准自由碰撞，质子在碰撞过程中损失能量，并碰撞出质子、中子、α、π、γ等次级粒子，这些次级粒子再和核内核子进行碰撞，放出另外的次级粒子，直到入射质子或次级粒子能量接近核内结合能或逃逸出核外为止。随后，核内核子达到平衡态，入射质子的剩余能量将均匀分布于原子核的核子内，原子核处于高激发态。退激过程中处于高激发态的原子核通过蒸发或裂变损失能量，蒸发过程中会各向同性地放出中子或轻核(如氘、氚、α等)。裂变过程与蒸发过程是竞争关系，靶核裂变成两个质子数差不多的裂变产物原子核，随后，裂变产物可能继续通过蒸发损失能量。

虽然，上述反应过程较为复杂，但目前已有多个机构开发了用于计算高能粒子打靶问题的程序，其中较为著名的有MCNPX[11]、FLUKA[12]、SHIELD[13]及GEANT4[14]等，本文选择MCNPX(版本2.5)程序作为计算分析工具。MCNPX是由美国洛斯阿拉莫斯国家实验室开发的蒙特卡罗程序，能在很宽的能量范围内模拟34种不同类型粒子(核子和离子)和2 000种以上重离子的粒子相互作用。MCNPX可选用Bertini[15]、Isabel[16]、CEM(cascade-exciton model)[17]和INCL4[18]4种模型来模拟INC过程。但对于能量为100～150 MeV的核子，INC模型的适用性缺乏证明，因此，MCNPX使用预平衡模型来模拟此能量范围的粒子相互作用过程。此外，MCNPX中还可设置蒸发和高能裂变模型来描述退激过程。其中，蒸发模型包括Dresner[19]和ABLA(abrasion-ablation)[20]；高能裂变模型包括ORNL(Oak Ridge National Laboratory)[21]和RAL(Rutherford Appleton Laboratory)[22]。ORNL模型只考虑Z≥91的锕系核素的裂变，而RAL模型则考虑了Z≥71核素的裂变。对于低能(E≤20 MeV)中子输运，MCNPX则通过调用评价核数据库进行模拟。

本文中，散裂产物的计算采用INCL4/ABLA模型，其他计算则采用Bertini/Dresner模型。对于能量高于20 MeV但低于150 MeV的中子输运，使用LA150N数据库[23]；对于能量在

20 MeV以下的中子输运，则使用ENDF/B-Ⅶ评价核数据库。此外，在计算散裂产物时，需要调用Histp卡来产生散裂产物计算结果的输出文件，该输出文件为二进制格式，可使用MCNPX软件包内的HTAPE3X程序对其中的数据进行处理。

2 计算模型

本文散裂靶的计算模型为直径120 cm、高度120 cm的圆柱体(图1)。质子束流直径为7 cm，空间分布为抛物线型，沿熔盐靶中心入射。计算的散裂靶材料包括液态Pb、LBE、氟化物熔盐和氯化物熔盐，其中氟化物熔盐的成分配比来自于美国橡树岭国家实验室设计的熔盐增殖堆(MSBR)[24]的燃料盐，氯化物熔盐成分配比来源于法国电力集团(EDF)设计的REBUS-3700[25]。表1列出了几种材料的具体参数，包括计算过程采用的材料温度和密度等。

图1 靶与束流计算模型Fig.1 Calculation model of target and beam

表1 计算选用靶材的具体参数Table 1 Specific parameter of target considered in this work

注：1) 指原子序数Z大于80的核素的原子数占所有核素总原子数的比例

3 计算结果与分析

3.1 中子产额及中子能谱对比

为研究质子能量对靶散裂中子产额的影响，计算了不同质子能量入射时不同靶材的散裂中子产额，结果示于图2。从图2可看到，散裂中子产额随质子能量的增加而增大。不同质子能量下，液态Pb和LBE靶的散裂中子产额区别很小，而熔盐靶的散裂中子产额小于液态Pb和LBE靶。此外，液态靶和熔盐靶的散裂中子产额之差随质子能量的增大而变大。对于两种熔盐靶，氯盐中的重金属装量高于氟盐，因此氯盐靶的中子产额大于氟盐靶。

图2 散裂中子产额随质子能量的变化Fig.2 Spallation neutron production as a function of proton energy

对于液态Pb和LBE靶，单位质子能量的中子产生率在约1.5 GeV时达到饱和，而氟盐和氯盐靶单位质子能量的中子产生率则在1 GeV时已达饱和。这主要是因为随质子能量的增加，π介子的产生截面增大，导致有更多的能量用于产生π介子，而非用于产生中子。此外，当质子能量低于1 GeV时，4种靶的中子产额都开始急剧下降，因此，将ADS的入射质子能量定在1 GeV较为合理。

图3 散裂中子能谱对比Fig.3 Comparison of neutron spectra in different spallation targets

图3为1 GeV能量质子轰击液态Pb、LBE、氯盐以及氟盐靶产生的散裂中子能谱。从图3可见，4种靶的散裂中子能谱有明显的区别。其中，氯盐靶的散裂中子能谱最硬。表2为液态Pb、LBE、氯盐以及氟盐靶产生的散裂中子能量分布，能量大于0.1 MeV的散裂中子比例分别为72%、79.4%、88.2%和31.6%。另外，氟盐和氯盐靶产生的能量在10 MeV以上的高能散裂中子的比例较两种液态金属靶的大。

表2 1 GeV质子轰击下产生的散裂中子能量分布Table 2 Energy distribution of spallation neutron for 1 GeV protons

3.2 质子入射高度选择

为比较束流入射位置对散裂中子产额的影响，计算了质子在不同轴向高度入射液态Pb、LBE、氯盐以及氟盐靶时，4种靶材的散裂中子产额的变化，结果示于图4。从图4可见，当质子入射位置靠近靶的底面(入射高度H为20 cm)时，质子泄漏出靶体的概率较大，因此，散裂中子的产额很低，且随着质子能量的增加，质子泄漏的概率变大，从而导致单位能量的中子产生率很快达到饱和(约500 MeV)；当入射位置远离底面(入射高度增加)时，质子泄漏的概率减小，散裂中子产额开始增加，单位质子能量的中子产生率也开始增大。

对于液态Pb和LBE靶，入射高度大于80 cm后，散裂中子产额达到最大，基本不再随入射高度变化。而氟盐和氯盐靶的散裂中子产额却一直在增加。这主要是因为熔盐的密度小于液态Pb和LBE靶，质子在熔盐中的穿行距离更大，需要更高的入射高度(大于120 cm)让散裂中子产额达到最大。

3.3 能量沉积计算

高能质子轰击散裂靶产生的次级粒子以及相应的反冲核都会在靶内产生能量沉积，较高的能量沉积会导致靶内的热量难以被及时带走，从而直接影响散裂靶系统的长期稳定运行。图5为4种靶被不同能量质子轰击后，靶内的能量沉积分布。从图5a可见，大部分能量沉积在半径0～5 cm范围内，且有较大的梯度，随着质子能量的增加，梯度减小。而从图5b可看到，当质子能量较低时，能量沉积的轴向分布有着明显的布拉格峰，但随着质子能量的增加，布拉格峰逐渐减弱，且在质子能量大于1 GeV后，布拉格峰基本消失。这主要是因为低能质子到达入射靶材时，大部分能量用于靶原子的电离，这时就会出现非常强的布拉格峰，但随着质子能量的增加，质子的射程变长，核反应开始占主要地位，高能次级粒子增加，电离能损降低，导致布拉格峰变弱。相比于液态Pb和LBE靶，由于熔盐密度较小，质子在其中的射程较长，所以熔盐靶内能量沉积分布的梯度较小，这样有利于靶区的热量导出，不易形成局部热点。

图4 散裂中子产额随质子入射高度的变化Fig.4 Spallation neutron production of different incident heights

图5 能量沉积分布Fig.5 Energy deposition distribution

3.4 散裂产物计算

质子轰击散裂靶产生的散裂产物核素分布是另一考量散裂靶中子学性能的因素。首先，部分散裂产物核素具有较强的毒性。其次，一些气体散裂产物会导致结构材料的肿胀，严重威胁ADS的安全运行。图6为1 GeV质子轰击液态Pb、LBE、氟盐和氯盐靶后得到的散裂产物产生率分布。散裂产物核素可分为3部分：第1部分是质量数A较小的轻核(主要的气体散裂产物来源)；第2部分是由一系列中等质量数核素构成的，这些子体主要是由裂变和蒸发生成的；第3部分则分布在散裂靶核素的质量数附近，并形成1个较高的峰。这些核素主要来源于低能次级粒子与靶核的反应。从计算结果可看出，两种熔盐靶的散裂产物核素分布与两种液态金属靶有明显的不同。由于熔盐靶中既含有高质量数的核素(Pu、U、Th)，也含有低质量数的核素(Li、Be、F、Na、Cl)，因此在整个质量数区间的两端出现了2个较高的峰。另外，熔盐靶的中等质量数核素(60210)。两种液态金属靶的散裂产物的核素分布较为接近，仅在中等质量数核素(50

图6 不同靶产生的散裂产物产生率对比Fig.6 Comparison of spallation product generation rates for different spallation targets

表3列出了4种靶的主要气体散裂产物的产量。从表3可看出，氯盐靶的气体产物产量最大，其次为氟盐靶，液态Pb靶的气体产物产量最小，其中氯盐靶的氖气和氩气产量远大于其他几种靶，而氟盐靶的氦气产量较其他几种靶大2～4个量级。虽然熔盐靶气体散裂产物的产量大于一般传统的液态金属靶，但远小于堆内裂变气体的产量，且可通过熔盐堆的专用去除裂变气体的除气系统进行处理，但对于液态金属靶，可能需要设置专门的气体散裂产物去除系统。

4 结论

本文使用MCNPX程序对高能质子轰击液态Pb、LBE、氯盐以及氟盐靶的物理过程进行了模拟计算，对4种靶材的散裂中子产额、散裂中子能谱、束流入射位置影响、能量沉积分布以及散裂产物进行了对比，得到以下结论。

1) 熔盐靶的散裂中子产额较液态Pb和LBE靶的小，氟盐靶的中子产额最小。4种靶中氯盐靶的散裂中子能谱最硬。

2) 增加入射高度可降低质子泄漏概率，提高散裂中子产额，当入射高度增加到一定值后，散裂中子产额会达到最大，相比于液态Pb和LBE靶，熔盐靶需要更高的入射高度才能让散裂中子产额达到最大。

3) 靶内的大部分能量沉积在半径0～5 cm范围内。当质子能量较低时，能量沉积的轴向分布有着明显的布拉格峰，在质子能量大于1 GeV后，布拉格峰基本消失。相比于液态Pb和LBE靶，熔盐靶内的能量沉积分布的梯度较小。

4) 与液态Pb和LBE靶相比，熔盐靶的散裂产物中包含更多的气体及高质量数α发射体核素。