单掺Nd3+双波长全固态激光器研究进展

吴春婷， 常奥磊， 温 雅， 桑 迪， 王宇恒， 陈薪羽

(长春理工大学 吉林省固体激光技术与应用重点实验室， 吉林 长春 130022)

1 引 言

单色性是激光的基本特征之一。常见的激光器借助于增益控制，只选择输出一种波长。事实上，双波长或者多波长激光器也具有特殊而重要的应用价值，如在激光空气污染检测、激光医疗、差分吸收激光雷达等领域。因此，体积小且能同时输出两个或多个波段的全固态激光器是目前激光领域的研究热点之一[1-6]。

通常，固体激光器实现双波长激光输出主要有以下几种方法：(1)固定波长运转的激光器获得基频光输出，采用非线性频率变换获得双波长激光输出；(2)由于激光介质掺杂基质的不同，具有宽带发射光谱，采用选频器件实现双波长激光输出；(3)激光介质具有两个或多个发射峰，可以获得双波长或多波长激光输出。对于以上三种途径，插入选频元件或者非线性晶体不仅增加了光路的复杂性、改变了激光器的结构、破坏了激光输出性能的稳定性，而且引入的插入损耗也降低了激光输出能量。采用同种激光介质获得双波长激光输出的方法具有结构简单、操作方便、更易实现小型化、大能量输出等特点[7-12]。同种激光介质的发射峰也较为接近，利于通过差频方法产生THz辐射，通常需要获得功率较高、波长较接近的两束光，两波长相差一般不大于10 nm。由此可见，开展同一介质获得双波长或多波长激光的研究具有重要的应用价值。

Nd3+离子是最早应用于激光中的三价稀土离子之一，一直被广泛应用于掺杂各种基质中，具有多波段输出的潜力[13]。对于掺杂Nd3+离子的激光介质，其主要的发射峰依次位于0.9，1.06，1.3 μm，用于双波长激光研究的掺Nd3+激光介质实现的双波长激光输出绝大多数为0.9，1.06，1.3 μm中任意两种波段组合的一种，属于4F3/2-4I9/2、4F3/2-4I11/2、4F3/2-4I13/2三种跃迁之间的组合，或者是4F3/2-4I13/2内不同分量之间的组合[14]。本文总结了直接获得双波长的单掺Nd3+离子的激光晶体特性，并综述了Nd∶YAG、Nd∶YVO4、Nd∶YAP、Nd∶GdVO4双波长激光器的研究现状。

2 掺Nd3+激光晶体特性与双波长激光器研究现状

2.1 Nd∶YAG晶体特性与Nd∶YAG双波长激光器研究现状

YAG晶体又名钇铝石榴石，化学式是Y3Al5O12，属于立方晶系[15]，YAG基质莫氏硬度为8.5，性能稳定，质地坚硬[16]。

室温下，Nd∶YAG晶体的吸收峰与808 nm的GaAs商用泵浦源波段重合，适合于半导体激光器(Laser diode，LD)泵浦[17]；Nd∶YAG在4F3/2上能级的荧光效率高于99.5%，荧光寿命为230 μs[18]。图1所示为Nd∶YAG的能级结构与吸收光谱图[14]。

590，750，810 nm波长附近是Nd∶YAG晶体吸收谱带，每个带系还可以细分，是由能级的多重分裂所致。其中，808 nm的吸收谱带特别适合商用半导体激光器，因而通常选用808 nm的泵浦源[19]。

图1 Nd∶YAG能级结构图与晶体吸收光谱图[14]

Fig.1 Schematic of the energy level and absorption spectrum of Nd∶YAG crystal[14]

Nd∶YAG双波长激光器研究现状如表1所示。由表1可见，Nd∶YAG双波长激光器输出的主要波段为1 064/1 319，1 064/946，1 319/1 338 nm及1 052/1 064，1 357/1 444，1 116/1 123，1 112/1 116，1 319/1 356 nm。

2011年，长春理工大学固体激光技术与应用团队研制了Nd∶YAG 1 064/1 319 nm双波长调Q激光器[45]。当重频为5 kHz时，获得4.6/8.7 mJ的1 064/1 319 nm双波长激光输出，峰值功率分别为11.22/108.75 kW，脉冲宽度分别为410/80 ns。2015年，研制了太赫兹辐射源用的Nd∶YAG 1 319/1 338 nm双波长固体激光器[46]。当重复频率为10 kHz时，输出功率为5.77 W的1 319/1 338 nm双波长激光输出，功率配比接近1∶1，脉冲峰值功率为4.3 kW。

表1 Nd∶YAG双波长激光器研究现状

1 064/1 319 nm双波长激光器在医疗上的应用主要源于1 319 nm激光在血液中具有较好的穿透深度，适用于对肌肉或肿瘤的切除。1 064 nm激光则更适用于止血，因此需要1 064/1 319 nm双波长激光配合完成医疗手术[47]。

利用1 319/1 338 nm做差频，可以产生太赫兹辐射源。太赫兹波被称为远红外波或亚毫米波，在无线光通信、环境检测等重要领域具有越来越重要的意义[48-49]。

1 112/1 116 nm双波长激光器做倍频有望替代分光光度计，用做便携式一氧化碳中毒的检测源[50]。血红蛋白与一氧化碳血红蛋白的吸收峰在540～555 nm之间[51]，根据对540～555 nm波长的吸收度可以判断中毒的程度。

Nd∶YAG晶体无论在其直接输出双波长激光器方面还是在其双波长做非线性频率变换方面都具有重要的研究与应用价值。

2.2 Nd∶YAP晶体特性与Nd∶YAP双波长激光器研究现状

Nd∶YAP(掺钕的正铝酸钇)晶体为畸变钙钛矿结构，属斜六方晶系，属于各向异性的负双轴晶体，具有双折射特性，对泵浦光具有偏振吸收的现象。不同切割方向Nd∶YAP晶体，其增益系数、偏振方向和受激发射截面都不同，晶体同样具有不同的性质。Nd∶YAP是掺Nd3+离子四能级工作物质，由Nd∶YAP晶体的吸收谱线可以看出不同偏振的吸收峰也不同，c偏振在800 nm附近的吸收最强，吸收系数为10 cm-1[52]。图2为Nd∶YAP晶体的能级跃迁图和不同轴向的晶体吸收谱线。

图2 Nd∶YAP能级跃迁图与吸收谱线图[14]

Fig.2 Schematic of the energy and absorption spectrum of Nd∶YAG crystal[14]

Nd∶YAP晶体吸收泵浦光，受激辐射跃迁到不同的上能级。对于沿b轴切割的Nd∶YAP晶体的4F3/2-4I13/2(4F3/2-4I11/2)跃迁，产生c偏振光时，1 341/1 079 nm的谱线增益最强；产生a偏振光时，1 339/1 064 nm的谱线增益最强[53-54]。

YAP基质具有较好的物理、化学和机械性能，且具有热导率大、基质较硬等特性，适用于大功率LD侧泵、端泵等固体激光器[55]。YAP是负双轴晶体，具有各向异性结构，使其输出的激光具有双折射特性，光束质量不易遭受到热致退偏的破坏，对激光非线性频率变换的应用比较有利，但其热透镜效应严重，在双波长激光输出方面严重受限。

Nd∶YAP双波长激光器研究现状如表2所示。从表2中可以看出，Nd∶YAP双波长激光器输出的主要波段为1 341/1 079，1 341/1 339，1 079.5/1 064.5 nm。

Nd∶YAP双波长激光器主要是由于YAP晶体的双折射性，可以克服由热致双折射导致的热透镜效应，获得较高功率、高相干的正交偏振双波长激光输出，适用于激光干涉测量和激光精密测量。

表2 Nd∶YAP双波长激光器研究现状

2.3 Nd∶YVO4晶体特性与Nd∶YVO4双波长激光器研究现状

Nd∶YVO4晶体为ZrSiO4型晶体，属于四方晶系，是单轴晶体，自然双折射晶体，晶体中激活离子的位置具有低的点对称性[59]，它的受激输出光沿π方向偏振。Nd∶YVO4晶体诞生于1966年，是研究最早的一类钒酸盐晶体，具有受激发射截面大、增益带宽、偏振光输出、化学性能稳定、可用提拉法生长、机械性能好等优点[60]。

图3为Nd∶YVO4晶体的能级结构图。给晶体基态以激励，使粒子受到激发，把基态离子激发到4F2/5能级上，通过无辐射弛豫过程弛豫到亚稳态能级4F3/2上[61]。只有相对较长的能级寿命才能实现粒子数反转，亚稳态能级4F3/2寿命τ=10-4s，可以辐射914，1 064，1 342，1 839 nm的波段，1 064 nm谱线发射截面最大、增益最强[14]。

图3 Nd∶YVO4晶体的能级结构图[14]

图4给出了Nd∶YVO4晶体的吸收谱线与荧光谱线，从图中可以看出，该晶体对808 nm处吸收峰最强，吸收峰的宽度(FWHM)为10 nm左右[14]。对于Nd∶YVO4晶体激光性能的研究主要集中在0.9，1.06，1.3 μm波段[14]。它的吸收谱线与常见二极管的发射谱线匹配得较好，是中小功率泵浦固体激光器的理想增益介质。

Nd∶YVO4双波长激光器研究现状如表3所示。

图4 Nd∶YVO4晶体的吸收光谱与荧光光谱[14]

表3 Nd∶YVO4双波长激光器研究现状

由表3可见，Nd∶YVO4双波长激光器输出的主要波段为1 064/1 342，1 064/914，1 064.5/1 085.5，1 064/1 066 nm波段。

2019年，长春理工大学固体激光技术与应用团队研制了Nd∶YVO41 064/1 342 nm双波长调Q激光器[75]。抽运功率为33.1 W时，获得输出功率分别为0.404/0.45 W的1 064/1 342 nm双波长激光输出，功率配比接近1∶1，脉冲宽度分别为38.15/63.14 ns。

1 064/1 342 nm激光和频是产生593 nm黄光激光光束的一种有效途径[76]。黄光激光光源可用于探测高层钠原子大气层，且593 nm接近人眼最敏感的波长(555 nm)，适合在恶劣天气中的照明、准直和测距等。另外，593 nm激光在分子生物学、化学以及鲜红斑痣和眼科治疗等方面也有较为重要的用途[77]，因此获得大功率、高光束质量的1 064/1 342 nm双波长激光器至关重要。

2.4 Nd∶GdVO4晶体特性与Nd∶GdVO4双波长激光器研究现状

Nd∶GdVO4晶体属四方晶系，属单轴晶系，由于Gd3+离子半径与Nd3+离子的半径接近[78]，在受热后晶格畸变小，具有较好的热力学特性，满足激光晶体对机械和化学性能的要求。Nd∶GdVO4晶体的吸收系数、吸收带宽、受激发射截面、热导率都较大，可以承受较大的泵浦功率密度，适合用于高功率全固态激光器中[79]。对Nd∶GdVO4晶体的荧光光谱进行分析发现，在4F3/2-4I11/2这个跃迁带内，存在5～6个发射光谱带。图5为Nd∶GdVO4晶体在室温下的荧光光谱图与能级分布图[14]，主要涉及到1 063 nm和1 083 nm的能级跃迁情况[80-81]。

Nd∶GdVO4双波长激光器研究现状见表4。

图5 Nd∶GdVO4晶体在室温下4F3/2-4I11/2能级跃迁图与荧光光谱[14]

表4 Nd∶GdVO4双波长激光器研究现状

从表4可以看出，Nd∶GdVO4双波长激光器输出的主要波段为1 064/1 342，912/1 063，1 063/1 065，1 063/1 083 nm。

1 063/1 083 nm双波长激光器在科学研究、地球探测和医学治疗等方面都有重要应用。长脉冲的1 064 nm激光与540 nm激光治疗面部毛细血管扩张症的效率是100%，且可以有效治疗血管病变，即采用1 064/1 083 nm双波长激光做基础，对1 083 nm激光进行倍频，获得1 064/541 nm双波长激光输出，用于面部毛细血管扩张的治疗。

2.5 Nd∶MgO∶LN晶体特性与Nd∶MgO∶LN双波长激光器研究现状

MgO∶LN晶体输出非线性频率变换晶体，属于3m点群单轴晶体，具有各向异性。在MgO∶LN材料中掺入Nd3+离子，使变频MgO∶LN晶体具有稀土Nd3+的能级特性与增益特性。

Nd∶MgO∶LN吸收泵浦光，LiNbO3(铌酸锂)晶体的π方向与σ方向上的吸收与发射特性会发生变化，从而影响非线性晶体的有效非线性系数。Nd∶MgO∶LN的非线性系数为d33=20 pm/V[88]，Nd∶MgO∶LN晶体具有获得双波长激光输出的能力。

由图6可以看出，无论是σ偏振还是π偏振，在813 nm附近的吸收峰的半峰宽约为20 nm。可以选用传统GaAsLD 810 nm泵浦源进行泵浦。4F3/2→4I11/2的偏振荧光光谱中，σ偏振的荧光光谱最强的为1 078.21 nm和1 092.1 nm，π偏振的荧光光谱最强的为1 083.6 nm、1 092.0 nm和1 103.6 nm。由于其荧光光谱具有多波长的特点，可以实现双(多)波长激光输出。

图6 Nd∶MgO∶LN晶体偏振吸收谱与偏振荧光光谱

2016年，山东大学的Fan等对808 nm二极管泵浦的双波长(1 085/1 093 nm)Nd∶MgO∶LiNbO3激光器进行了实验和理论研究。在泵浦功率为7.45 W时，获得了最大输出功率为1.23 W的1 085/1 093 nm双波长激光输出，转换效率为16.5%，斜率效率为21.2%[89]。

2019年，长春理工大学固体激光技术与应用团队采用Nd∶MgO∶LN获得了最高输出功率为3 W的1 084/1 093 nm双波长激光输出[90]。

MgO∶LN材料中掺入Nd3+离子，使一种非线性频率变换晶体成为既可以激光增益又可以光参量振荡的多变物理过程。精简了OPO的结构，为获得小型化、便携的远红外激光器提供了新的思路，对于新一代小型化中红外激光光源研发具有重要意义。

2.6 掺Nd3+激光晶体特性比较与分析

Nd3+离子作为最早用于激光晶体的三价稀土离子，被广泛掺杂于激光基质材料中，目前应用较广的有Nd∶YAG、Nd∶YAP、Nd∶YVO4、Nd∶GdVO4等。掺Nd3+离子的激光晶体在1.3，1.0，0.9 μm一般都有较大的激光发射截面。表5列出了5种常规的用于双波长激光器的单掺Nd3+离子激光晶体的激光特性参数。

表5 掺Nd3+离子激光晶体的参数

表5(续)

Nd∶YAG是研究最成熟的激光材料之一，由于YAG基质具有物理、化学特性稳定、熔点低、光学质量好、热导率高、不易炸裂等优点，被广泛应用于各类激光系统中，且都能获得稳定的激光输出，应用广泛。其4F3/2能级及以上能级都可以作为泵浦光的吸收能级，且跃迁到4I9/2、4I11/2和4I13/2能级时，获得比较重要的946，1 064，1 319 nm三条谱线，利用这三条谱线任意组合做和频、倍频等可获得蓝光、绿光和红光激光输出。

Nd∶YAP晶体是各向异性晶体，在1.34 μm处的发射截面最大，并存在1 064.5，1 072.5，1 079.5 nm三条强谱线。对沿晶体b轴传播的光，当电场E平行于c方向时，谱线1 079.5 nm与1 064.5 nm偏振的增益最大，易实现这两种波长的双波长激光输出。对沿晶体c轴传播的光，谱线1 064.5 nm的增益最大，还不到Nd∶YAG的一半。 在获得偏振双波长输出时，需考虑其切割方向及此时的跃迁增益，选取需要的增益强的谱线进行双波长输出。但较难制备出高质量的Nd∶YAP晶体，且属于斜方晶系的Nd∶YAP晶体具有严重的热透镜效应，从而限制了它的推广与应用。

Nd∶YVO4晶体具有低阈值、高效率、制备方法成熟以及可国产化等优点，在1 μm波段应用广泛。Nd∶YVO4在4F3/2→4I11/2跃迁中，波长1 064 nm处有较大的受激发射截面(25×10-19cm2)，是Nd∶YAG的五倍；其次是在4F3/2→4I11/2跃迁中，波长1 342 nm处的受激发射截面(6×10-19cm2)。在808 nm附近的吸收峰值高，适合于LD泵浦，因此可以获得1 064/1 342 nm双波长激光输出。在4F3/2→2I11/2的跃迁带内，1 084 nm与1 064 nm同样具有较强的发射强度，可以深度挖掘1 064/1 084 nm双波长的意义与应用价值，获得1 064/1 084 nm双波长激光输出。虽然Nd∶YVO4可以获得偏振光，且YVO4具有双折射的特性，缓解了Nd∶YVO4中部分热致双折射效应，但Nd∶YVO4晶体的导热性能差，使Nd∶YVO4的热效应严重，难以获得大功率激光输出，限制了Nd∶YVO4大功率双波长激光器的发展。

Nd∶GdVO4晶体具有与Nd∶YVO4晶体相似的结构，拥有与Nd∶YAG相当的热导率(是Nd∶YVO4的两倍)，Nd∶GdVO4的吸收截面大于Nd∶YVO4，发射截面大于Nd∶YAG，且其可以有比较高的掺杂浓度，晶体生长的质量也比较好，泵浦的速率与泵浦源的功率成正比，非常适合应用在大功率的激光器中。在4F3/2→4I11/2跃迁中，1 064 nm的自发辐射远大于1 083 nm，且1 063/1 083 nm的受激发射截面之比为4.7∶1，在获得1 064/1 083 nm双波长激光器时，尤其需要注意对腔镜的考虑。

2.7 掺Nd3+双波长激光器的典型应用

激光的重要应用如激光精密检测、激光显示、激光医疗、差分吸收激光雷达、激光光谱和激光非线性频率变换等领域，需要的不仅仅是一个波长的激光，有时候需要1条、2条或多条激光同时输出，但如果使用两个或多个激光器，则存在不同步、不易调控等缺陷，此时就需要一台激光器能够输出两个或多个波长。掺Nd3+离子复杂的能级结构使其具有分裂辐射能力，可以获得双波长或多波长激光同时输出。近年来，Nd3+离子掺杂的双波长激光器是一个较为热门的研究课题，与分别采用两台不同波长的激光器相比[91]，单激光系统获得双波长激光输出使激光器更易实现小型化，且降低了激光器的成本。表6总结了掺Nd3+离子获得双波长输出的现状及双波长输出的典型应用。

表6 掺Nd3+双波长激光波长与典型应用

激光在医学领域的应用是利用激光与生物组织产生的不用生物效应，可以治疗、诊断多种疾病。人体各个组织细胞对不同的激光波长具有不同的吸收效率，如血液对1 319 nm激光的吸收要优于1 064 nm激光，但1 064 nm激光对水的吸收要优于1 319 nm激光，那么针对既有水又有血液的治疗，则需要1 064 nm激光与1 342 nm激光共同协作。如在治疗膀胱癌时，使膀胱中充满水是手术的前提，因而需要采用适合用于切除的1 319 nm波长同时需要在水中透过率高的1 064 nm激光，即需要用到1 064/1 319 nm双波长激光器。

1 319/1 338 nm双波长激光器可以直接进行差频获得太赫兹辐射波，产生的差频频率为3.23 THz。该波段在无线光通信领域有很重要的应用。

正交偏振的1 079.5/1 064.5 nm双波长激光器为精密计量的激光光源提供了一种新的方式，其在激光干涉测量、精密计量等领域都有重要的应用价值，可用于测量位移、波片的延迟、力与表面轮廓的形变等。

1 064/1 342 nm双波长激光器是和频产生黄光激光的重要手段之一，593 nm的黄光激光器是探测钠原子高层大气的手段之一，且黄光对人眼最敏感，适合在恶劣天气中的照明、准直、测距等。另外，可以将593 nm激光器应用于激光在分子生物学、化学以及鲜红斑痣和眼科治疗等方面。

1 063/1 083 nm双波长激光器对1 083 nm激光进行倍频，可以获得1 064/541 nm双波长激光输出，血红蛋白在542 nm处有一个吸收峰，1 064 nm对氧和血红蛋白的穿透深度可达4～10 nm，是治疗需要选择性破坏真皮的畸形血管而不损伤正常表皮组织的最佳波长。

1 342，1 064，914 nm倍频可产生671，532，457 nm的红绿蓝三基色。任一可见光都可以采用红、绿、蓝三基色光按照比例混合获得，其中获得的白光激光应用较为广泛，可以应用于激光显微镜、多模态生物成像与分析快速诊断和分析疾病、激光雷达监测大气质量、3D显示和虚拟现实技术等方面。因此需要两条或多条基频谱线作为基础，因而发展双波长、多波长激光器是至关重要的。不同波长在输出时存在较大的竞争，如何获得稳定的、配比均匀的双波长或多波长激光输出，对双波长激光器的研制具有重要意义。

3 结 论

上世纪八十年代初，国内外相关团队开始研究双波长激光器。本文主要综述了通过单掺Nd3+激光介质具有两个或多个发射峰的特性来实现双波长激光输出的方法。由激光介质直接获得双波长激光输出的激光器，可以分为波长相差不大的1 319/1 338 nm和1 047/1 053 nm波段双波长激光器、波长相差较大的1 064/1 319,1 064/1 342,914/1 064 nm波段双波长激光器。

本文主要针对掺Nd3+离子增益介质的双(多)波长全固态激光器的研究现状，侧重于1 μm波段附近的双(多)波长激光输出，主要涉及到的是Nd∶YAG、Nd∶YAP、Nd∶YVO4、Nd∶GdVO4等能产生双波长的激光晶体，总结其近些年的发展现状。可以看出，Nd∶YAG晶体主要产生的双波长为1 064/1 319,1 064/946,1 319/1 338,1 064/1 342 nm；Nd∶YVO4晶体主要产生的双波长为1 064/914,1 064/1 342,1 064/1 085 nm；掺Nd3+离子的激光介质还可产生1 047/1 313,1 341/1 339,1 085/1 088,1 047/1 053 nm和1 341/1 079 nm等多种波长的激光输出[92]。双波长全固态激光器可以应用于干涉彩虹全息、精细激光光谱、差分吸收激光雷达、非线性频率变换产生多波段激光输出和激光医疗等领域。随着科技的不断进步以及市场需求的增加，在非线性变换晶体MgO∶PPLN中加入Nd3+离子，使激光增益与光参量振荡合二为一成为可能，将会更加有利于双波长激光器的发展。