基于多目标遗传算法的SCR系统氨覆盖率优化*

王国仰，祁金柱，刘世宇，帅石金，王志明

（1.山东大学能源与动力工程学院，济南 250061； 2.清华大学，汽车安全与节能国家重点实验室，北京 100084）

前言

选择性催化还原（selective catalytic reduction，SCR）技术是降低柴油机氮氧化物（nitric oxides，NOx）排放的一种有效手段［1］。我国重型柴油车从国IV排放阶段开始便广泛使用尿素－SCR技术来满足法规对NOx排放的要求［2］。尿素－SCR技术将浓度为32.5%的尿素水溶液喷射到排气管中，尿素在高温下分解产生氨气（NH3），通过产生的氨气将排气中的NOx还原成氮气（N2）和水（H2O），从而降低柴油机的 NOx排放［3］。

如何通过控制尿素喷射速率实现高NOx转化效率的同时限制NH3泄漏是SCR系统的研究重点［4］。尿素喷射不足会导致产生大量的NOx排放；而喷射过量的尿素，则会产生NH3泄漏，增加尿素消耗量。胡静等［5］基于排气流量和发动机NOx排放量对尿素喷射速率进行控制。同时，通过稳态和瞬态修正进一步提高SCR系统性能，满足了欧V排放法规对NOx排放的要求。Wang等［6］利用NH3泄漏作为反馈对尿素喷射进行控制。在欧洲稳态循环下，NOx转化效率达到了90%。尽管基于NOx排放和NH3泄漏的闭环控制系统可以有效降低NOx排放，但是SCR系统是非对称控制系统，SCR催化器中的氨存储只能主动升高而不能主动降低。同时，SCR系统是多时间尺度系统。在瞬态工况下，当检测到产生NH3泄漏后再停止喷射尿素可能会产生大量的NH3泄漏［7－8］。

NOx排放和NH3泄漏与SCR催化器的NH3存储直接相关［9－10］。将 NH3存储控制在合适的范围内，可在实现较高NOx转化效率的同时避免产生大量NH3泄漏。然而没有任何传感器可以直接测量SCR催化器中的氨存储。而且催化剂、排气温度和后处理系统布置等因素都会对最优NH3存储产生影响［11－12］。因此，NH3存储控制的优化仍然是 SCR系统研究中的难点。在许多研究中［13－15］，作者通过发动机试验的方法建立NH3存储目标值map图来控制尿素喷射，但是发动机试验开发周期长、成本高。通过仿真的方法优化NH3存储可有效降低开发周期和开发成本，有利于进一步提高NOx的转化效率。

本文中提出了一种基于模型的多目标遗传算法，对SCR系统目标氨覆盖率进行优化。分析了最优NH3覆盖率目标值的影响因素，得到了NH3覆盖率目标值map图。结果表明，催化器温度是最优NH3覆盖率目标值的主要影响因素。采用优化后的NH3覆盖率map作为目标值可使世界统一瞬态循环（world harmonized transient cycle，WHTC）NOx排放由原机的 8.66降低至 0.34 g／（kW·h），NOx转化效率超过96%。

1 单状态SCR模型建立

尿素－SCR工作过程可以概括为3步：尿素水解、NH3吸附和NOx催化还原。尿素－SCR工作原理如图1所示。

图1 尿素－SCR工作原理

连续搅拌釜反应器（continuous stirred tank reactor，CSTR）假设SCR催化器中物质均匀分布，并且忽略物质在催化器内部的转移。由此提出的三状态非线性方程如式（1）所示。

为进一步简化模型减少计算资源消耗，做以下假设：

（1）用一个NOx反应来替代标准SCR反应、快速SCR反应和NO2－SCR反应，这是因为SCR入口NO2／NOx比对铜基－SCR催化器反应速率的影响要远远小于对铁基和钒基－SCR反应速率的影响；

（2）忽略SCR催化器中的气相聚积效应，这是因为气相变化的时间尺度为秒级，而NH3存储变化的时间尺度为分钟级，因此，NOx和NH3的动态描述可以用静态方程来表示；

（3）NO和NO2具有相同的转化效率，并且对NH3的摩尔消耗为定值，这是因为铜基－SCR在较宽的温度范围区间均具有较高的NOx转化效率，同时柴油机尾气中NO2／NOx比通常小于50%。

（4）忽略NH3氧化反应，NH3氧化反应通常在高温下较为明显，例如在DPF再生时，DPF再生时的SCR控制不在本文中考虑，因此忽略NH3的氧化反应。

基于以上假设，NH3覆盖率作为唯一动态过程的单状态SCR方程如式（2）所示。

式中：αNOx为 NOx转化效率；kNOx和 ENOx分别为 NOx反应的指前因子和活化能；kF和kR分别为NH3吸附和解吸附反应指前因子；EF和ER分别为NH3吸附和解吸附反应活化能；CNO，in和 CNO2，in分别为 SCR入口NO和NO2浓度，可以通过NO2／NOx比观测器获得；Pi（i＝1，2）为正常数因子。在计算 CNH3，in时，不考虑尿素热解过程中复杂的中间反应，假设尿素全部热解为氨气。CNH3，in计算表达式如式（3）所示。

式中：τ为尿素水溶液中尿素的质量分数；uAdblue为尿素水溶液实时喷射质量流量；Murea为尿素的摩尔质量。

通过重型柴油发动机台架试验对单状态SCR模型进行标定和验证。试验所用发动机为7.5 L高压共轨、增压中冷、六缸四冲程直列重型柴油机，其WHTC循环 NOx原机排放为 8.66 g／（kW·h）。试验台架包括一台测功机、AVL-FTIR气体分析仪和数个温度与NOx传感器，试验台架示意图如图2所示。发动机后处理系统主要包括柴油机氧化催化器（diesel oxidation catalyst，DOC）、催化型柴油颗粒捕集器（catalyzed diesel particulate filter，CDPF）和铜基SCR催化器。催化器主要参数如表1所示。用稳态工况点对单状态SCR模型中11个参数进行标定，并在WHTC循环下进行验证。详细的标定和验证过程见文献［15］。标定后的SCR模型在WHTC循环下，NOx排放和NH3泄漏的平均绝对误差分别为19.8×10－6和 3.4×10－6。NOx排放和 NH3泄漏变化趋势吻合较好，这说明标定后的SCR模型可以很好地预测SCR催化器中的NH3存储，并用于SCR系统的优化。

图2 试验台架布置示意图

表1 催化器参数

2 基于模型的多目标优化遗传算法

SCR系统优化目标是实现最大的NOx转化效率、同时减小NH3泄漏。增加NOx转化效率同减小NOx未转化比等效。因此，多目标优化遗传算法的目标函数可表示为式（4）。

式中：F（θ）为目标函数矢量方程，包含呈trade-off关系的两个目标函数；θ为决策变量，表示SCR催化器目标 NH3覆盖率；f1（θ）和 f2（θ）分别为 NOx未转化比和平均NH3泄漏。

根据物理化学模型和硬件条件，多目标优化遗传算法限制条件如式（5）所示。

式中uAdblue，max为尿素喷射系统最大尿素喷射量。

图3 优化算法计算流程图

因此，优化过程即为在式（5）限制条件下，最小化式（4）目标函数。优化算法计算流程如图3所示，遗传算法输入参数如表2所示。首先，优化算法自动生成具有不同NH3覆盖率目标值个体的初始种群。之后，基于提出的单状态SCR模型，根据输入的试验数据计算尿素实时喷射量、实时NH3覆盖率、NOx排放、NH3泄漏和每个个体的目标函数值。尿素实时喷射量根据实时氨覆盖率和目标氨覆盖率计算，使得式（6）达到最小值。

式中θk为实时NH3覆盖率。

根据尿素喷射系统硬件条件，计算频率设为1 Hz。输入的循环数据包含排气流量、催化器温度和气体组成成分。最后，通过选择、杂交和变异形成下一代个体。选择过程会选取更优的个体，使得种群向Pareto前沿移动。优化算法会重复上述过程直到迭代代数达到最大值。

表2 遗传算法输入参数

3 仿真结果分析

3.1 最优解map

世界统一稳态测试循环（world harmonized stationary cycle，WHSC）中某中等转速、中等负荷工况点Pareto前沿曲线如图4所示。此工况点发动机转速为1 540 r／min，转矩为320 N·m。假设初始氨存储为0，仿真持续时间为200 s。

图4 Pareto前沿及最优解（空速为24 900 h－1，T＝544 K，C NO x，in＝511×10－6.）

从Pareto前沿曲线可以看出NOx排放和NH3泄漏呈明显的trade-off关系。当NH3覆盖率较低时，NOx排放随NH3覆盖率的增大快速降低，而NH3泄漏增长较慢。然而，当NH3覆盖率较高时，进一步增大NH3覆盖率，NOx排放变化较小，但是NH3泄漏却快速增大。NOx排放最低值约为11×10－6，并不能被完全转化。这是因为，初始NH3覆盖率为0，受到尿素喷射系统硬件工作能力限制，NH3覆盖率经过一段时间后才能达到目标值，这一时间段（约50 s）会产生一定量的NOx。在Pareto前沿曲线上，任何NOx排放的降低都会增大NH3泄漏。根据国VI排放法规的要求，选取 NH3泄漏低于10×10－6、NOx转化效率最大的解作为最优解。在此工况下最优解 NH3泄漏为 9.99×10－6，NOx排放为 11.09×10－6，NOx转化效率达到 97.83%。

WHTC和WHSC循环工况点温度范围为303～666 K，空速范围为 7 700～63 800 h－1，入口 NOx浓度范围为7～1374×10－6。WHTC和 WHSC循环工况范围内最优解map如图5～图7所示。

（1）温度对最优解的影响

从图5和图6中可以看出，温度是最优NH3覆盖率目标值和最优解NOx排放的主要影响因素。最优NH3覆盖率目标值随着温度的增长逐渐降低，但是NOx转化效率随着温度的增长逐渐提高。这是因为，尽管在低温下SCR催化器氨存储能力较高，但NOx催化还原（DeNOx）反应的反应速率较低。然而，在较高温度时，DeNOx反应速率较高，但NH3解吸附速率快、最大NH3存储低。尽管在高温下为了限制NH3泄漏，目标NH3覆盖率较低，但是由于反应速率较高，NOx转化效率接近99%。

（2）空速对最优解的影响

空速对最优解的影响小于温度的影响。从图5和图7中可以看出，随着空速的增加，最优NH3覆盖率目标值略有增加，而NOx转化效率略有减小。空速会降低反应物的停留时间，限制NH3吸附和DeNOx反应，因此降低了NOx的转化效率。在低温时，空速对NOx转化效率的影响更为明显。由于最大尿素喷射质量流量为定值，增大空速会降低SCR入口NH3浓度，增加NH3覆盖率达到目标值的时间。因此，目标NH3覆盖率可以设为较大值，弥补空速提高所导致的NOx转化效率损失。

图 5 温度和空速对最优解 map的影响（C NO x，in＝691×10－6）

图6 温度和入口NO x浓度对最优解map的影响（空速为35 900 h－1）

图7 空速和入口NO x浓度对最优解map的影响（T＝562.5 K）

（3）SCR入口NOx浓度对最优解的影响

SCR入口NOx浓度对最优解的影响较小。从图7中可以看出，最优NH3覆盖率目标值随着SCR入口NOx浓度的增大略有增加。在高空速下，NOx转化效率随SCR入口NOx浓度的增大略有降低。SCR入口NOx浓度增大会导致NH3覆盖率达到目标值的时间变长，降低NOx转化效率。尤其是在高空速情况下，入口NOx浓度的影响更为明显。

温度是最优解的主要影响因素，空速和SCR入口NOx浓度对最优解影响较小。最优NH3覆盖率随温度的变化如图8所示。拟合曲线公式如式（7）所示，决定系数约为0.997 9。

图8 最优氨覆盖率随温度的变化

由于空速和入口NOx浓度变化所导致的最优NH3覆盖率和最优解NOx转化效率变化分别为5%和2%。最优NH3覆盖率随温度变化基本呈线性关系，并随着温度的增长而降低。

3.2 仿真验证

在热起动WHTC循环下，将式（7）作为目标值的尿素喷射控制同固定氨氮比（ammonia to NOxratio，ANR）为1.2的开环控制对比如图9所示。初始NH3覆盖率为零，尿素起喷温度为463.15 K。从图中可以看出：首先，固定ANR控制下，当催化器温度高于463.15 K时，NH3覆盖率缓慢上升，在400 s左右时，由于温度低于463.15 K，尿素停止喷射，NH3存储不足，产生了大量的NOx排放，在循环末期，NH3覆盖率较高，同时温度高、波动大，此时产生了较大的NH3泄漏；其次，对于基于优化后的NH3覆盖率控制，在WHTC循环初期，NH3覆盖率快速上升达到目标值，大大降低了尿素停喷区间NOx的排放。其最大NOx的排放远远低于固定ANR控制结果。同时，在高温区间，NH3覆盖率较低，减少了WHTC循环末期NH3泄漏。

图9 热起动WHTC循环NH3覆盖率变化及排放对比

上述两种控制方法的WHSC和WHTC循环排放结果对比如表3所示。WHTC循环排放结果为冷起动和热起动加权结果。采用优化后的NH3覆盖率map作为目标值可以使得WHTC循环NOx排放由原机的 8.66降低至 0.34 g／（kW·h），NOx转化效率超过96%。平均NH3泄漏略高于国VI法规限值，这主要是因为SCR系统是多时间尺度系统，NH3覆盖率变化与温度变化时间尺度不同，变工况时有可能会产生更高的NH3泄漏。在最优解选取时根据实际控制系统控制精度设置一定的安全裕量，同时加入瞬态修正算法可以较好的解决这一问题。

表3 排放对比

相比于固定ANR尿素喷射控制，基于优化后的NH3覆盖率控制实现了更低的NOx排放和NH3泄漏。这说明优化后SCR催化器中NH3覆盖率更为合理。随着初始NH3覆盖率的增大，固定ANR尿素喷射控制的NOx排放逐渐降低，但平均NH3泄漏和最大NH3泄漏却急剧增加。然而，初始NH3覆盖率对基于优化后的NH3覆盖率控制排放影响较小。这说明基于优化后的NH3覆盖率控制相比于固定ANR控制具有更高的鲁棒性。此外，基于优化后的NH3覆盖率控制是基于模型的优化控制方法，通过改变催化器动力学参数，更容易应用于解决SCR催化器使用过程中的老化问题。

4 结论

本文中提出了一种基于模型的多目标遗传算法，对SCR系统NH3覆盖率目标值进行优化。单状态SCR模型用于预测SCR催化器中的NH3存储、NOx排放和NH3泄漏。通过Pareto前沿曲线确定了最优解map。研究结果表明：

（1）在Pareto前沿曲线上，NOx排放和NH3泄漏呈明显的trade-off关系，随NH3覆盖率目标值增大，NOx排放逐渐降低，NH3泄漏逐渐增大；

（2）温度是最优NH3覆盖率目标值的主要影响因素，空速和SCR催化器入口NOx浓度对最优NH3覆盖率影响较小，最优NH3覆盖率随着温度的增高呈线性降低趋势；

（3）优化后的NH3覆盖率map可以作为目标值用于尿素喷射控制，相比于固定ANR控制，具有更好的排放结果和鲁棒性，采用优化后的NH3覆盖率map作为目标值可使WHTC循环NOx排放由原机的 8.66降低至 0.34 g／（kW·h），NOx转化效率超过96%。