60Coγ射线辐照装置辐照场的剂量测量与分析

陈玉霞 邱建辉 谷峰 林勇 刘尚洪

摘要：为使60Coγ射线辐照装置正常运行，对剂量测量系统进行了校准，对60Coγ射线辐照装置辐照场的剂量进行了检测，对辐照产品进行了剂量跟踪。结果表明，自制的低量程重铬酸银剂量计在3年中本底值标准偏差<0.3%，具有较好的稳定性;NDAS比对的测量偏差在±3%以内，与中国计量科学研究院的测量结果一致;放射源3层排列时垂直方向剂量不均匀度为1.12，呈均匀分布，水平方向剂量率分布表现为离源板越近剂量率越高，剂量率下降越快，离源板越远剂量率越低，剂量率下降越慢，呈非均匀分布。骨炎灵颗粒产品箱内吸收剂量分布为两端高中间低，不均匀度为1.38。产品箱中最低剂量点剂量为每流程1.00 kGy，这个剂量值是产品辐照剂量控制的关键参数。

关键词：LAgDC;NDAS;60Coγ射线辐照场;剂量分布;剂量跟踪

中图分类号：TL929         文献标识码：A

文章编号：0439-8114（2019）21-0184-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2019.21.041

Abstract： In order to make the 60Co gamma irradiation device run normally， the dosimetry system was calibrated， the dose of the irradiation field of the gamma irradiation device was measured， and the dose tracking of the irradiated products was carried out. The results show that the standard deviation of background value of low range silver dichromate dosimeter is less than 0.3% in 3 years， and the measurement deviation of NDAS ratio is within ±3%， which is consistent with the measurement results of national metrology institute. When the three layers of radioactive sources are arranged， the dose inhomogeneity is 1.12 in the vertical direction， which is uniform distribution. The horizontal dose rate distribution shows that The closer it get to the source plate， the higher the dose rate is，the faster the dose rate decreases; The farther away from the source plate， the lower the dose rate is， the slower the dose rate decreased. and which is non-uniform distribution. The absorbed dose distribution in the box of Guyanling granule was high at both ends and low in the middle， and the inhomogeneity was 1.38. The minimum dose point dose in the product box is 1.00 kGy， which is the key parameter of product irradiation dose controlhas.

Key words： LagDC; NDAS; 60Co gamma irradiation field; dose distribution; dose tracking

60Co是不穩定的放射性核素，由于核衰变产生γ射线，γ射线与物质作用，使物质发生物理、化学以及生物学变化[1]。在中国γ射线已得到广泛应用，如高分子材料的辐射改性[2-4]，废气、废水、固体废物的辐射处理[5，6]，植物、微生物的辐射诱变育种[7-13]，医疗用品的辐射灭菌[14]，食品的辐射保藏[15-20]等，取得了一定的社会效益和经济效益。湖北省农业科学院辐照实验中心的60Coγ射线辐照装置自1992年建成投产以后，主要在食品、中药原料、饲料添加剂、高分子材料、农作物种子等材料上开展辐射研究与辐射应用，其放射源单板3层排列，动态步进式辐照各种产品。由于60Co放射源的不断衰变，放射源的活度不断降低，为了保证一定的放射性强度，根据实际生产情况，需要间隔一定时间增补放射源[21]。于2018年5月新增60Co放射源5.81×1015 Bq，并对新旧放射源进行了重新排列。为了了解增源后辐照场的剂量分布和确定产品辐照运行参数，需要对辐照场进行布点测量，对辐照产品进行剂量跟踪。试验选择剂量学性能好、测试较为简便、量程范围适宜、成本低廉的液体化学剂量计进行测量[22]。经过比较，选择使用低量程重铬酸银剂量计（LAgDC）。LAgDC的化学组成为Ag2Cr2O7 0.35 mmol/L、HClO4 0.1 mol/L，其工作原理是在酸性水溶液中，电离辐射与水作用产生的辐解产物可使Cr2O72-中的Cr7+离子定量地还原为Cr3+离子。通过检测剂量计溶液在特定波长下吸光度的改变，再换算成吸收剂量[23]。试验对LAgDC本底值和摩尔线性吸收系数进行检测，对LAgDC的NDAS比对结果进行分析，并应用LAgDC对60Coγ射线辐照装置辐射场的剂量分布以及辐照产品吸收剂量不均匀度进行测量，旨在为60Coγ射线的辐射研究与辐射应用提供参考依据。

1  材料与方法

1.1  设备与材料

1.1.1  辐照装置  湖北省辐照实验中心60Coγ辐照装置1座，设计装源容量1.85×1016 Bq，现有放射源活度1.17×1016 Bq。放射源按适当比例排列在源架的上、中、下3层。73个吊具，尺寸为630 mm×540 mm×1 650 mm，采用动态步进式辐照方式辐照各种产品。

1.1.2  主要仪器  UV-VIS 8500紫外可见分光光度计，测量波长范围190～1 100 nm，上海天美光学仪器有限公司;Sartorius电子分析天平，max=120 g，d=0.1 mg，赛多利斯科学仪器有限公司;Sz-97A三重自动纯水蒸馏器，出水量1 500 mL/h，上海亚荣生化仪器厂;RFJ安瓿熔封机，600～800支/h，长沙中亚制药设备有限公司;SX-93箱式节能茂福炉，湖北英山实验设备有限公司;容量瓶、移液管、烧杯、安瓿等玻璃仪器。

1.1.3  化学试剂  K2Cr2O7为工作基准试剂（容量），HClO4为优级纯，H2SO4、K2MnO4、NaOH为分析纯， Ag2Cr2O7为化学纯。

1.1.4  供试产品  骨炎灵颗粒，纸箱包装，箱体尺寸为520 mm×300 mm×320 mm，单箱重13.3 kg。

1.2  试验方法

1.2.1  剂量计的制备  用于配制剂量计溶液的水为高纯水，用三重纯水蒸馏器蒸馏。第1次、第2次蒸馏分别添加酸性重铬酸钾和碱性高锰酸钾，第3次蒸馏不添加任何添加物。制得的高纯水贮存于硬质玻璃容器内。准确称取Ag2Cr2O7 0.302 g，用0.1 mol/L HClO4 溶解定容至2 000 mL，即为剂量计溶液。向玻璃安瓿中注满蒸馏水，预辐照5 kGy，再用蒸馏水冲洗3次，550 ℃烘烤3 h，冷却待用。向玻璃安瓿内注入2.8 mL剂量计溶液，在煤气蓝色火焰上熔封安瓿颈部，控制剂量计高度不超过6 cm，制得的剂量计装盒待用。

1.2.2  剂量计εCr2O72-的测量  LAgDC的Cr2O72-离子摩尔线性吸收系数（ε）的测定参照文献JJG1028-91[23]的方法执行。

1.2.3  剂量计的NDAS比对  将中国计量科学研究院的标准剂量计3支与湖北省辐照实验中心制备的工作剂量计4支并排间隔粘在一个小纸板上，将这个小纸板粘在一个小纸盒内，使剂量计与纸盒底部垂直，再将小纸盒放在吊具中与产品一同辐照。中国计量科学研究院检测标准剂量计的吸收剂量、湖北省辐照实验中心检测工作剂量计吸收剂量由中国计量科学研究院评定检测结果。

1.2.4  剂量计的布置

1）辐射场检测。在塑料包装带上布置LAgDC，用医用胶布将剂量计绑在包装带上，并在胶布上标号，再将包装带固定在辐射场中进行辐照。

2）产品箱剂量跟踪。选取骨炎灵颗粒1个吊具的产品，在产品的上、下两界和每两层交界处以及每层中间作横切面，共作11个横切面，在每个横切面的两端及中间各布3支、共9支，总共99支LAgDC。

1.2.5  测量与计算  在20±0.5 ℃、350 nm处测量剂量计溶液的吸光度，根据下式计算吸收剂量值[24]。

D=ΔA/ε·G·l·ρ  （1）

式中，ΔA为辐照和未辐照剂量计溶液吸光度之差;ε为Cr2O72-离子摩尔线性吸收系数，m2/mol;G为Cr2O72-离子的辐射化学产额，mol/J;l为比色皿的光程长度，m;ρ为剂量计溶液的密度，kg/m3。对于LAgDC，采用如下数值：ε=317.20 m2/mol;G=0.038 μmol/J;l=0.01 m;ρ=1 004 kg/m，則式（1）可简化为D=8.26·ΔA（kGy）。

2  结果与分析

2.1  剂量测量系统的校准

2.1.1  剂量测量仪器的校准  用重铬酸钾标准溶液测量350 nm时UV-VIS 8500紫外可见分光光度计的LAgDC摩尔消光系数。按文献[23]配制重铬酸钾系列不同浓度的标准溶液，并测量溶液的吸光度，结果见表1。以摩尔浓度为自变量，相对应的吸光度为因变量进行回归分析，求得a=0.004 23，b=0.317 2，r=0.999 97，Sb=1.069×10-3，直线方程为y=0.004 23+0.317 2x，其斜率即为该仪器的LAgDC摩尔消光系数（εCr2O72-），测得值为317.20 mol/J，此值用于计算吸收剂量转换系数K值。

2.1.2  剂量计的校准  NDAS是中国计量科学研究院参照IAEA计划建立的国家剂量保证服务体系。中国计量科学研究院以LAgDC作为标准剂量计传递剂量量值并评定比对结果。每年比对两次，间隔6个月。湖北省辐照实验中心制作的LAgDC一直参与NDAS比对， 2012—2018年共比对13次，相对偏差在-0.28%～2.4%，其中2次为0误差，占15.38%，9次为正误差，占69.23%，名义剂量略高于评定剂量，2次为负误差，占15.38%，名义剂量略低于评定剂量。分析产生误差的原因，主要为测量仪器的误差、剂量计本身的误差、辐射源到位重复性的偏差以及剂量计放置位置重复性偏差。湖北省辐照实验中心制备的LAgDC测量结果与标准剂量计的测量结果基本一致（表2）。

2.1.3  剂量计的稳定性  2016年3月1日配制剂量计溶液2 000 mL，2016年3月5日封制剂量计510支，使用至今。表3中吸光度是不同时间所测LAgDC的本底值，每次测量3支。由表3可知，每次所测剂量计本底值的标准偏差<0.3%，说明剂量计具有较好的稳定性，从而保证了测量结果的准确可靠。

2.2  輻照场空间剂量测量

2.2.1  辐照场水平方向剂量率测量  在一根塑料包装带上布置LAgDC，每隔8 cm布1支，共27支。包装带垂直于源板，两端固定。剂量计距地高70 cm，源心高度70 cm，静态辐照100 min。在波长350 nm，温度20±0.5 ℃时测量剂量计溶液的吸光度，计算各点剂量率（表4）。

辐照场水平方向剂量率测量结果显示，离护源板越近剂量率越高，离护源板越远剂量率越低。在离开护源板16 cm以内，剂量率下降速度快，0 cm处剂量率为120.6 Gy/min，16 cm处为 65.3 Gy/min，剂量率下降了55.3 Gy/min，每厘米下降3.46 Gy/min;16～96 cm这段剂量率由65.3 Gy/min下降到20.9 Gy/min，每厘米下降0.56 Gy/min，下降速度较前段慢;96 cm以后剂量率呈直线缓慢下降，每厘米下降0.12 Gy/min，下降速度明显变缓（图1）。

2.2.2  辐照场垂直方向剂量测量  取3根包装带，在每根包装带上每隔5 cm布1支LAgDC，共33支，高度160 cm。剂量计垂直挂在选定吊具的水平中线上，左、中、右各1根，间距30 cm，上、下端固定。辐照时，设备运行速度1.95 m/min，辐照1个流程，全流程73个吊具全部空载。辐照结束后取下剂量计进行检测，并对相同高度的3个点的剂量值取算术平均值（表5）。表5数据表明，3层放射源各层源心高度分别为15、82、149 cm，剂量分别为1.95 kGy、1.95 kGy、 1.93 kGy，差异不显著。每两层交界处高度分别为50 cm和117 cm，剂量分别为1.93 kGy和1.94 kGy，差异不显著。各层源心处剂量与每两层交界处剂量差异不显著。在160 cm范围内，最高剂量1.96 kGy，最低剂量1.67 kGy，不均匀度1.12，吸收剂量分布均匀，符合国家剂量标准规定的要求（不大于1.5），说明活度不同的放射源进行3层排布时上、中、下3层活度分配合理，辐照场垂直剂量分布均匀。

2.3  骨炎灵颗粒产品箱内吸收剂量跟踪

骨炎灵颗粒在吊具中按2×5件堆码，选取11号吊具，将其中的10件产品作为一个整体布置LAgDC。剂量计与产品一同辐照，辐照3个流程。辐照结束后，取出剂量计，进行检测，测量结果见表6。

从表6可知，骨炎灵颗粒产品箱内吸收剂量分布表现为靠近放射源板的箱体两端的吸收剂量高，中间吸收剂量低，最高剂量点剂量4.14 kGy，最低剂量点剂量3.00 kGy，不均匀度1.38，总体平均剂量为3.57 kGy。对辐照后的产品取样进行微生物培养计数，发现菌落总数为33 CFU/g， 霉菌小于10 CFU/g，符合企业标准的要求。

在测量时产品箱中最低剂量点剂量约为1.00 kGy/流程，这是一个很重要的参数，在辐照运行中，设定的产品辐照剂量是几kGy就辐照几个流程，较方便地控制产品辐照剂量。然后每月对设备运行速度进行调整，每月下调1.05%（60Co放射源活度每年衰减12.6%），确保1.00 kGy/流程。

3  小结

多年来，用自制的LAgDC参与NDAS比对，相对偏差在±3%以内，剂量值准确可靠，剂量测量具有溯源性。在比对时，将中国计量科学研究院的标准剂量计与湖北省辐照实验中心的工作剂量计并排间隔粘放在一起，再放在吊具中与产品一同辐照，只需辐照一次，此法与一般方法相比既简单又节约时间。

放射源3层排列时，水平方向的剂量率分布表现为距离源板越近，剂量率越高，剂量率下降越快，距离源板越远，剂量率越低，剂量率下降越慢。在辐照加工应用中，为了充分利用水平方向剂量场，可在源板两侧各设置3排吊具，第1排吊具应尽量靠近源板，以提高高剂量率利用率。但由于不均匀度较高，吊具宽度不宜太宽，以53 cm左右最适宜。

放射源采用适当比例排布在源架的上、中、下3层，在辐照场垂直方向1.60 m高度范围内的吸收剂量不均匀度1.12，呈均匀分布，放射源活度分配合理。在辐照运行中，只需将货物装满吊具，上、下货物不用人工换层，降低了工人的劳动强度，保证了产品的辐照质量。由于吊具高度只有1.65 m，试验只在1.60 m高度范围内布点测量，如果对吊具进行改造，增加吊具高度，可进一步提高放射源的空间利用率。

参考文献：

[1] 李承华.辐射技术基础[M].北京：原子能出版社，1998.

[2] 刘勤生，孙瑞华，王泽帅，等.60Co-γ射线辐照对淀粉改性的研究[J].食品工业科技，2009，30（6）：106-108.

[3] 杨革生，邵惠丽，胡学超.辐照对竹纤维素聚合度及其结晶结构的影响[J].功能高分子学报，2007，19-20（2）：143-147.

[4] 常德华，宫宁瑞，刘继华，等.辐射对棉纤维素结晶度的影响[J].北京理工大学学报，1997，17（5）：579-583.

[5] 邓  吉，刘克波，王  允，等.60Co-γ射线处理皮革废水联合生物处理工艺的研究[J].科技与农业，2012（4）：219-220.

[6] 何任均，李伸豪，谢  雷，等.造纸废水的γ-辐射与生物处理的组合工艺研究[J].中国给水排水，2008（5）：69-72.

[7] 刘春贵，李风童，孙  叶，等.60Co-γ射线对路易斯安邦鸢尾种子的辐射效应研究[J].核农学报，2018，32（1）：1-7.

[8] 张风英，包海柱，刘志萍，等.钴60γ射线对大麦种子的辐射诱变效应[J].大麦与人类科学，2010（4）：9-11.

[9] 李明杰，张建伟，台国琴，等.60Co-γ射线对黑麦的诱变效应研究[J].河南农业大学学报，2010，44（4）：370-374.

[10] 王彩萍，许  琦，徐  杰，等.60Co-γ辐射处理“农大179”M2代性状变异类型分析[J].核农学报，2006，20（5）：361-364.

[11] 孔广红，倪书邦，贺熙勇，等.（60）Co-γ射线辐照澳洲坚果种子后的苗期辐射效应[J].核农学报，2018，32（3）：417-423.

[12] 徐  丽，张怡轩，王  勇.60Co-γ射线技术在阿维菌素产生菌诱变育种中的应用[J].安徽农业科学，2007，35（13）：3797-3799.

[13] 邱美珍，杜丽飞，王红兵，等.60Co-γ射线诱变选育富硒酵母菌株[J].激光生物学报，2011，20（3）：379-381.

[14] 李尚知，刘清芳.医疗保健产品辐照灭菌剂量设定方法实践应用的研究[J].辐射研究与辐射工艺学报，2008，26（4）：249-253.

[15] 李淑荣，哈益明，张德全，等.冷冻水产品辐照杀菌工艺剂量的确定[J].核农学报，2006，20（6）：521-523.

[16] 于  海，曹  宏，李  想，等.辐照对发酵香肠品质特性的影响[J].核农学报，2010，24（6）：1214-1218.

[17] 曹  宏，翟建青，韩  燕，等.辐照对酱鸭保质期和营养品质的影响[J].核农学报，2010，24（5）：996-1000.

[18] 林若泰，和  薇，文胜利，等.即食菜肴辐照保鲜工艺研究[J].辐射研究与辐射工艺学报，2005，23（6）：333-336.

[19] 刘春泉，冯  敏，李  澧，等.辐照处理对冷冻羊肉品质的影响[J].核农学报，2014，28（6）：1018-1023.

[20] 沈  月，刘超超，高美须，等.辐照处理对鲜切圆生菜减菌效果及品质的影响[J].核农学报，2015，29（4）：710-716.

[21] 溫贤芳.中国核农学[M].郑州：河南科学技术出版社，1999.

[22] JJG735-91，γ射线水吸收剂量标准剂量计[S].

[23] JJG1028-91，使用重铬酸银剂量计测量γ射线水中吸收剂量的标准方法[S].

[24] GB139-89，使用硫酸亚铁剂量计测量水中吸收剂量的标准方法[S].