关中地区秋冬季颗粒物二次有机碳的估算

康宝荣,刘立忠*,刘焕武,李扬扬,艾双双,曹 宁

关中地区秋冬季颗粒物二次有机碳的估算

康宝荣1,刘立忠1*,刘焕武2,李扬扬3,艾双双1,曹 宁1

(1.西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西 西安 710055；2.西安市环境监测站,陕西 西安 710119；3.陕西省环境监测中心,陕西 西安 710054)

2017年9月4日~2018年1月19日期间分别在关中地区的5个主要城市西安(XA),渭南(WN),铜川(TCH),宝鸡(BJ),咸阳(XY)设置采样点进行PM2.5,PM10颗粒物手工采样观测,采用热光透射法(TOT)分析碳组分,最小值法估算二次有机碳(SOC)浓度,结果显示PM2.5与PM10中SOC平均浓度分别为(7.44±5.54),(9.62±7.49)μg/m3,一次有机碳(POC)平均浓度分别为(7.04±2.59),(9.33±4.33)μg/m3,不同粒径颗粒物中SOC各点位的浓度值分布表现基本相同为XY>XA>WN>BJ>TCH.PM2.5中SOC含量为8.76%,OC占比为48.03%,PM10含量为6.28%,OC占比为48.09%,季节分布均呈现为秋季低冬季高,关中地区SOC污染严重.后向轨迹聚类分析结果显示污染气团传输主要是关中地区局部污染和西北,东北方向传输,其中局部污染轨迹的数量占比较多,浓度较高.低空传输与近地面风向风速及污染物分布存在差异,结合关中地区盆地地形,静风频率高,边界层低等多种因素造成颗粒物中SOC浓度较高,其中BJ点位易受到东北气团的污染物传输累积.

关中地区；颗粒物；二次有机碳；污染传输

颗粒物中二次有机碳(SOC)是有机气体与O3,·OH,·NO3等大气氧化剂发生光化学反应形成的挥发性或半挥发性的二次有机物在气/粒转化,吸附,吸收等机制作用下形成的[1],与排放源直接排放产生的一次有机碳(POC)合称为有机碳(OC),有研究表明,冬季SOC在PM2.5中的比例为30%~77%[2],是大气颗粒物的重要成分,且对一些环境问题有着很大的影响,例如大气能见度[3],气候变化[4]和人体健康[5].鉴于此近年来国内外学

者已对其进行了大量的多方面研究,包括其前体物形成转化,复杂成分的含量测定,大气中演化过程,浓度值估算方法,气象及前体物影响,污染特征分布及其对环境空间和人类健康的危害等.

SOC成分繁多,由于对有机碳组成成分的了解有限,SOC中存在大量未知的二次有机组分,因此目前还没有直接测定大气颗粒物SOC含量的方法,多为间接的估算方法[6-7].SOC的特征及其来源分布,在一定程度上能够为大气环境污染治理的统筹策划提供必要的基础.我国SOC的研究起步较晚,目前内陆较大城市及其沿海城市相关研究较多,而内陆城市区域性研究相对较少.本研究针对人口较密集,工业企业分布众多,机动车保有量大,具有特殊盆地地形且被列为重点防治区域的关中地区进行细颗粒(PM2.5)与可吸入颗粒(PM10)中SOC的研究,以期为关中地区严重的复合型大气污染提供理论性依据,在区域性大气污染联防联控治理和环境效益方面有着重要的意义.

1 样品的采集与分析

1.1 样品采集

图1 采样点位分布

本研究选取关中地区5个典型城市西安,铜川,渭南,咸阳,宝鸡设置采样点,分别为西安城市运动公园(XA),铜川新区环保局(TCH),渭南师范学院(WN),陕西中医药大学(XY),宝鸡市环境保护局(BJ),点位情况见图1. XA点位(N34°20´43", E108°56´23")位于公园内湖心岛上,行政区;TCH点位(N34°53´58", E108°56´59")铜川新区环保局院内,居民区;WN点位(N34°29´41",E109°27´37")位于师范学院内,居民区;XY点位(N34°19´01",E108°44´21")位于中医药大学校园内;BJ点位(N34°21´18", E107°08´35")位于环境监测中心.秋季采样时间为2017年9月4日~11月7日,冬季为2017年11月13日~2018年01月19日,每个点位采样周期14d(当日10:30~次日8:30),共采集颗粒物样品244个.

使用TH-150F型智能中流量采样器,采样膜选用石英滤膜(Φ90mm,Whatman QMA,英国).采样规范执行《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》(HJ 656-2013)标准[8].

1.2 样品分析

1.2.1 样品称重分析 采样前后滤膜的称重使用精度为十万分之一的电子天平(Mettler Toledo XAl05,瑞士),样品称量条件为恒温(25±1)℃,恒湿(40±5)%,平衡时间为24h,每张滤膜须进行多次称量,保证误差值小于±40μg.颗粒物浓度计算为颗粒物质量除以标况体积(0℃,101.3kPa).

1.2.2 碳组分分析 碳组分分析使用离线Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪(Sunset Laboratory Inc,美国),热光透射法原理(TOT),温度协议遵循美国EPA推荐的NIOSH870分析方法.

1.2.3 SOC估算方法 采用EC示踪法对SOC进行估算,其经验方程如下[9],POC为OC与SOC之差:

式中:SOC为二次有机碳的浓度,μg/m3;POC为一次有机碳浓度,μg/m3;OC与EC分别为有机碳和元素碳监测浓度,μg/m3;(OC/EC)min为观测点采样期间OC/EC比值的最小值.

1.2.4 后向轨迹聚类分析方法 本研究使用TrajStat软件对关中地区各点位秋冬季节进行聚类分析,选取各监测点位的经纬度坐标为轨迹起始点,起始高度选取能够反映边界层平均流层特征的相对地面高度500m[10],轨迹时间为样品监测周期,时间分辨率1h,后向追踪72h,气象数据资料为美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的全球数据(GDAS)[11],PM10与PM2.5数据来源于同期监测子站的在线数据.

2 结果与讨论

2.1 颗粒物及OC,EC的分布特征

关中地区各点位秋冬季节PM2.5和PM10及其所含有的OC,EC浓度如图2所示.

由图2可知,观测期间关中地区PM2.5和PM10平均浓度分别为(87.39±46.54), (151.92±84.95)μg/ m3, PM2.5浓度是我国《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[12]规定的二级日均标准限值(75μg/m3)的1.2倍,达到轻度污染级别,PM10日均浓度超过浓度限值(150μg/m3),而XA,XY,WN观测点位的PM2.5分别是浓度限值的1.38,1.39,1.23倍,环境污染严重,TCH和BJ点位的浓度低,环境污染状况表现良好.XY和WN点位受到PM10的影响较大,其中XY点位观测期间PM10平均浓度为(213.84± 109.75)μg/m3.

观测期间PM2.5中OC,EC平均浓度分别为(14.48±7.86),(2.27±0.95)μg/m3,PM10中分别为(18.95± 11.01),(3.33±1.65)μg/m3,各点位PM2.5中TC (TC= EC+OC)的浓度分布为XY>WN>XA>BJ>TCH, PM10中TC浓度分布基本与其相同,与其它城市相比,明显的高于广州[13],香港[14],上海[15]等南方地区,低于菏泽[16],天津[17]等北方地区,处于中等污染水平.冬季颗粒物及OC与EC的浓度明显的高于秋季,可能原因是冬季混合层高度低,环境温度较低,静稳天气多,发生热岛环流现象的可能性增加,易促使污染物的积累.XY点位细颗粒物中EC的浓度冬季较低,可能原因为监测期间存在降雪天气,近地面雨雪对EC有着明显的去除效应.

XY,XA,WN点位均位于关中地区腹部,属于盆地地理地形,扩散条件差.西安市是西北最大的城市,虽然基本没有工业污染排放,但是人口数量,生活污染排放,机动车保有量(突破300万辆[18])等已经给环境空气带来沉重的压力,咸阳市与西安相邻,工业企业较多,城市建设施工频繁,污染排放量大,渭南市石化工业规模较大,且三市均位于汾渭平原,存在一定的农业发展,再者秋冬季节大气边界层降低,污染物易于累积,这些都可能是关中地区颗粒物污染浓度较高的原因.而BJ和TCH点位海拔较高,扩散条件相对较好.

2.2 二次有机碳(SOC)的估算分析

2.2.1 二次有机碳的估算 研究表明,当OC/EC值大于2时,存在二次有机碳生成[8].关中地区观测期间OCEC在PM2.5与PM10中的平均比值分别为6.35, 6.33,均受到严重的二次污染现象.二次有机碳间接的估算方法很多,其中EC示踪法简单方便应用最为普遍.

EC示踪法将EC作为一次碳排放的示踪物来估算,其最重要的步骤就是OC/EC比例最小值的选择, Cesari D等[19]选取OC/EC比值序列中最小的5%以下比值作为OC/EC最小值;张家营等[20]改进了EC示踪法,将O3作为光化学反应指标,一氧化碳与EC作为一次源排放的指标,结合OC/EC,OC和EC浓度的变化特征,筛选出一次碳排放主导时间段,OC与EC浓度数据最小二乘法拟合得到线性方程,斜率为OC/EC比值.Cheng Wu等[21]利用最小R2法(MRS),假设0~10之间每间隔为0.01的数为一个(OC/ EC)min值,求出其相应的SOC含量,当SOC与EC相关性最差时的OC/EC值为最适值,该方法能够精确的估算二次有机碳的含量,误差低于23%.不同的温度协议得到的碳组分浓度存在偏差,OC/EC比值在一定程度上也有所差异,本研究去除受到雨雪天气影响显著的数据,通过Deming回归图形及监测当天O3浓度确定OC/EC相关关系及其最小斜率得到PM2.5和PM10的最小OC/EC比值,O3一定程度上能够反应环境空气中化学反应的强烈程度,因此选择O3浓度较低且OC/EC比值最小,如图3所示.

2.2.2 二次有机碳估算误差分析 估算SOC方法中,非燃烧源的OC值为0,OC/EC最小值样品中SOC的含量忽略不计,POC成分及其源贡献在空间和时间上保持恒定值.本文采用手工采样方法,时间分辨率低为日均值,对环境空气中SOC生成/未生成时段未进行有效的监测,且各点位可选择的样本量较少.因此将关中地区作为区域整体,忽略其在时间空间上的差异,选择最佳的OC/EC最小值,分别计算关中地区各点位浓度,进行同等水平的比较,以减少因各点位采样数据较少而产生的较大不准确性.

2.2.3 二次有机碳的分布特征 观测期间关中地区各点位SOC与POC的含量如图4所示,PM2.5与PM10中SOC的平均浓度分别为(7.44±5.54),(9.62±7.49)μg/m3,POC平均浓度分别为(7.04±2.59), (9.33±4.33)μg/m3,各点位的浓度空间分布表现为XY>XA> WN>BJ>TCH.SOC在PM2.5中的含量为8.76%,占OC比例为48.03%,PM10中为6.28%,占OC的比例为48.09%.观测期间关中地区OCPM2.5/OCPM10平均比值为79.51%,SOCPM2.5/SOCPM10平均比值为80.37%, PM2.5/PM10平均比值为60.64%,不同粒径颗粒物OC中SOC的含量比例基本相同,且在细颗粒物中的含量高,分布更为集中.

XY点位SOC的浓度最高,在PM2.5与PM10中SOC的平均浓度分别为(10.31±6.8)和(14.42±11.13) μg/m3,同时其在OC中的占比最高,分别达到56.28%和55.26%.这与当地地形与扩散条件有关,咸阳工业企业众多,煤炭污染等排放量较大,城乡接合区存在较多生物质焚烧现象,加之地势较低,扩散条件较差,易于污染物累积,为二次污染的形成提供了有利条件,受到SOC的污染较为严重.TCH点位SOC浓度较低,POC的占比超过50%主要为直接排放的一次污染.

关中地区颗粒物中SOC,POC的季节分布情况如图5所示.冬季SOC的污染明显高于秋季,浓度值最高为秋季的4倍以上,颗粒物中OC的占比也明显上升可达60%,由于冬季静稳天气居多,温度较低,一定光化学反应的存在使大气环境中二次有机前体物种的在颗粒物的吸附和吸收得到了补偿[22],同时加速了气粒相的转化.

2.2.4 国内外城市SOC含量对比分析 观测期间关中地区秋冬季节SOC含量与国内外相比情况如表1所示,SOC是目前国内外碳气溶胶领域研究的重难点,由于其性质,来源的复杂性,还没有统一的标准定量测定和估算的方法,通过各城市浓度来判断关中地区的污染状况.PM2.5中SOC浓度低于天津,高于香港,北京,南京,三亚,Emilia Romagna等城市,季节分布结果相同均呈现为冬季高秋季低,关中地区SOC/OC比例均高于其它城市,冬季平均可达到54.35%,是OC的主要成分.PM10中关中地区SOC平均质量浓度远高于Berlin,相对低于宁波,玉林等城市,虽然在碳组分分析方法上存在差别,但是关中地区OC/EC比值与其它城市相比均高,甚至是其它城市的2~3倍,说明关中地区受到了严重的SOC的污染.

表1 国内外城市颗粒物中SOC含量对比

注:“—”表示文献中未明确说明.

(a) XA

(b) WN

(c) TCH

(d) BJ (e) XY 图6 各点位聚类分析结果及地面风速风向与PM2.5分布图 Fig.6 Clustering analysis, wind direction, wind speed and PM2.5 concentration distribution in the five cities 2.3 二次有机碳形成与气团传输关系的分析 颗粒物及碳组分污染除本地污染排放贡献外,还可能来自于区域的污染传输,为探究颗粒物碳组分的污染传输规律,采用后向轨迹聚类分析,是通过气团运行轨迹的空间相似度,运用多元统计分析方法对某时间段多条轨迹进行分组划类,以判断时间段内气流的主导方向和输送形式[30].PM2.5与TC的相关性系数R2为0.7643 (P<0.05),与SOC的相关性系数R2为0.7629 (P<0.05),说明TC和SOC与PM2.5显著性相关,存在相同的污染来源及迁移规律.各点位秋冬季聚类分析及地面PM2.5浓度分布图如图6所示. 由此，针对游客在景区的核心需求，如何运用化繁为简的方式获得最全面的游玩方式，是值得我们思考的问题。这样既可以最大程度的节省游客时间，全面统一的查看某个景点的景观魅力，又可以让游客们感觉到旅游的轻松便捷，自由自在。 2.3.1 各点位秋冬季聚类分析 由图6可知,观测期间关中地区各点位均受到来自于不同方向气流的影响,聚类结果分析可以看出,主要有4个类型的轨迹分别为:西北方向,来源于蒙古国或者是新疆维吾尔自治区中北部,途径甘肃省北部,内蒙古南部,宁夏回族自治区到达监测点;正西方向,来源于新疆维吾尔自治区南部方向,途径青海省,到达监测点;西南方向,来源于陕西区域的局部污染;东北方向,来源于京津冀地区,途径山东省西部,河南,山西省到达监测点.西北方向轨迹传输路径较长,传输速度快,轨迹数量占比最大,本地区域传输路径短,速度慢.从季节分布来看,秋季关中地区各点位后向轨迹分布较为分散,长距离传输较多,而冬季则较为单一主要来自西北方向的远距离传输,东南方向的近距离区域污染.不同轨迹的颗粒物浓度分布来自于本地区域传输和西北方向气团轨迹浓度较高,说明其是污染气团的主要传输路径. 范畴扩展的相对途径分为：(1)从固体物名词到流体物名词；(2)从客体物名词到主体物名词；(3)从散体物名词到整体物名词。 关中地区在秦岭和黄土高原的包围下形成东西向的长条形,地理位置特殊,只有在西北风的情况下才能吹散,其他风向情况下都会导致关中地区污染物的积累为SOC的形成提供良好的条件,而且污染气团与常年风向相反易出现辐合风造成污染物的聚集.TCH点位位于海拔高度较高的北部,污染物浓度较低不易积累,且POC滞留时间短,使SOC生成能力降低.宝鸡市位于西面,受到东北气团的影响较大,其轨迹占比为62.15%,来自于关中的部分污染物积累于此,也是BJ点位大气颗粒物SOC浓度占比较高的原因之一. 2.3.2 地面风速风向与PM2.5浓度分布 由图6地面风向风速可知,颜色深浅代表PM2.5浓度高低,监测期间关中地区点位风速范围为0~4.9m/s,最多达微风级别,特别是XA点位风速变化小(<2m/s),风速低时不利于水平扩散,颗粒物及碳组分的散布很大程度上依赖于垂直混合,碳组分浓度与边界层存在着显著地负相关[3],冬季边界层低更易于污染物的积累与SOC的形成.结合各点位位置分布,地面风向均趋向于常年风向,当风速越大时PM2.5浓度相对较低,而风速较低的中心部分浓度较高,这时传输作用少,多为本地污染积累所致. XA与XY点位相距较近存在交叉污染影响, XY点位污染最重,多为本地污染排放累积.WN点位东偏北方向多个小时浓度超过75μg/m3,秋季而西南方向冬季污染最重,可能是来自渭化集团工厂排放的影响.TCH点位海拔高,风向多为偏北风,污染传输可能性小.BJ点位关中地区最西边,地面与低空传输方向一致,多为东南方向,易发生来自于关中地区的污染物传输累积.整个关中地区地面风速低,与低空传输存在差异,高低压差的不同更不利于盆地地形污染物的扩散,从而使污染物在区域内徘徊,造成连续性污染. 3 结论 3.1 观测期间关中地区PM2.5中OC,EC平均浓度分别为(14.48±7.86)和(2.27±0.95)μg/m3, PM10中分别为(18.95±11.01)和(3.33±1.65)μg/m3,属于中等污染水平.各点位不同粒径颗粒中TC的浓度分布趋势相同均为XY>WN>XA> BJ>TCH. 3.2 通过最小值法计算得SOC在PM2.5与PM10中平均浓度分别为(7.44±5.54)和(9.62±7.49)μg/m3,各点位的浓度值空间分布表现为XY>XA>WN>BJ> TCH.SOC在PM2.5中含量为8.76%,占OC比例为48.03%,PM10为6.28%,占OC的比例为48.09%,季节分布为秋季低冬季高.相比国内外,关中地区SOC污染严重. 3.3 后向轨迹聚类分析结果显示污染气团低空传输主要是近距离局部污染和西北方向传输,区域污染轨迹的数量占比较多,浓度较高.低空与近地面传输存在差异,结合关中地区地理位置特殊,冬季风速小,边界层低等多种因素造成颗粒物中SOC浓度较高,其中BJ点位易受到污染物的传输累积. 参考文献： [1] 王 哲.中国典型地区碳质气溶胶及二次有机气溶胶特征研究[D]. 山东:山东大学, 2011. [2] 曹军骥,李建军.二次有机气溶胶的形成及其毒理效应[J]. 地球环境学报, 2016,7(5):431-441.CAO J J, LI J J. Formation and toxicological effect of secondary organic aerosols [J]. Journal of Earth Environment, 2016,7(5):431- 441. 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Environmental Pollution & Control, 2016,38(3):72-76. estimation of secondary organic carbon in PM2.5 and PM10 in Guanzhong area in autumn and winter. KANG Bao-rong1, LIU Li-zhong1*, LIU Huan-wu2, LI Yang-yang3, AI Shuang-shuang1, CAO Ning1 (1.School of Environmental and Municipal Engineering, Xi’an University of Architecture and Technology, Xi’an 710055, China；2.Xi’an Environmental Monitoring Station, Xi’an 710119, China；3.Shaanxi Environmental Monitoring Center, Xi’an 710054, China). China Environmental Science, 2019,39(9)：3663~3670 Abstract：Particulate matters including PM2.5 and PM10 were analyzed using manual determination method in the sampling sites which were situated at five inner cities of Shaan’xi province including Xi’an (XA), Weinan (WN), Tongchuan (TCH), Baoji (BJ), and Xianyang (XY) from September 4th 2017 to January 19th 2018. Carbon components and secondary organic carbon (SOC) were analyzed using thermo-optical transmission (TOT) and minimum value estimation method, respectively. Results showed the average concentrations of SOC and primary organic carbon (POC) were (7.44±5.54) and (7.04±2.59) μg/m3in the PM2.5; (9.62±7.49) and (9.33±4.33) μg/m3 in the PM10. The concentration distributions of SOC in five different sampling sites were XY>XA>WN>BJ>TCH. The SOC concentration was respectively 8.76% and 6.28% in PM2.5 and PM10; the OC proportion was respectively 48.03% and 48.09% in PM2.5 and PM10. The seasonal distribution of pollutants was low in the autumn and high in the winter. SOC pollution was serious in the five inner-cities of Shaanxi Province. Results of backward trajectories clustering analysis showed that the transmission of polluted air mass is mainly local pollution, as well as northwest and northeast direction transmission in the inner-city of Shaanxi province area. Among them, the number of local contamination trajectories and the concentration were relatively high. The pollutant distributions were difference in the five cities due to low-altitude transmission, and diverse near-surface wind direction and speed. The higher SOC concentrations in the particulate matters were caused by many factors such as basin topography, high static wind frequency and low boundary layer in these inner cities. The Baoji (BJ) city was vulnerable to transport and accumulate pollutants in the northeast air mass. Key words：Guanzhong Area；particulate matter；secondary organic carbon；transport of pollutant 中图分类号：X513 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2019)09-3663-08 作者简介：康宝荣(1993-),男,陕西榆林人,研究员,硕士,主要从事大气污染控制及环境监测领域.发表论文1篇. 收稿日期：2019-02-18 基金项目：陕西省教育厅专项科研计划项目(18JK0459) * 责任作者, 副教授, Liulizhong@xauat.edu.cn