激光等离子体相互作用下高次谐波特性研究

刘 苹,张以辉,董全力

(鲁东大学物理与光电工程学院,山东 烟台 264005)

可见光和红外飞秒激光技术的快速发展,使得人们可以通过高次谐波的产生过程来获得超短XUV脉冲[1-2]．高次谐波(HHG)的产生是一个高度非线性过程,它与各个电子的集体动力学有关．当超短激光脉冲持续时间只有少数几个光学周期时,高次谐波对驱动载流子的载波包络相位(CEP)[3-5]非常敏感．CEP对HHG的影响,使得人们对实现很多具有特定特性和潜在应用的XUV源有更深入的认识,例如,CEP的变化可以引起高次谐波相位,从而导致谐波频谱的频谱偏移[6]．谐波生成过程对CEP的敏感性改变了生成脉冲序列中单个阿秒XUV脉冲串的强度[7]．通过指定持续时间为几个光学周期的激光脉冲的CEP,可以调制HHG以产生单个阿秒脉冲[8]．

通过研究人们发现强激光脉冲与固体等离子体相互作用过程中辐射高次谐波的集体行为,主要有以下3种HHG机制:相干尾波辐射(CWE)[9-11],相对论振荡镜(ROM)[12-14]和相干同步辐射(CSE)机制[15-17]．

当超短激光脉冲入射到梯状等离子体表面时,高能电子通过Brunel过程产生．Brunel电子被激光从等离子体表面拉向真空,然后又重新进入稠密等离子体区域,在那里它们形成时间和空间紧凑的电子束,并激发集体电子静电振荡．由于密度不均匀性强,静电振荡通过线性模式转换在驱动激光产生的高次谐波处发射电磁波,该过程称为CWE[7]．ROM的谐波辐射归因于那些来自相对论振动的电子表面(镜面)的反射光波的多普勒上移,产生时频关系又受到傅里叶变换决定的阿秒脉冲[12]．当激光和等离子体演化以某种方式匹配时[15-17],可以产生高密度纳米电子团/束,并与激光波阵面一起传播．通过类似同步加速器辐射的过程,这些纳米电子束中储存的能量可以有效地耦合到电磁辐射中;HHG的这个过程被称为CSE[16]．由于所有3种机制都与电子的集体运动密切相关,所以可以通过激光电场区分它们的主要区域．当激光强度E2maxλ2<1018W·μm2·cm-2,CWE机制起主导作用;相反, ROM和CSE机制更有效．

在HHG中使用持续时间为几个光学周期的激光脉冲时,有关CEP对它的影响如下所示．例如,在2008年,QUÉRÉ等已经通过实验证明了驱动激光脉冲的CEP可以控制ROM机制中各个谐波的相位特性[6]．2012年,HEISSLER等采用三周期的驱动激光脉冲与固体靶作用,研究了通过改变激光持续时间的光学周期数和CEP来控制阿秒脉冲数的可能性,并发现CEP稳定性是驱动脉冲超过3个光学周期以产生稳定阿秒脉冲串的关键因素[13]．BOROT等在超短激光等离子体的高次谐波实验中,通过控制激光脉冲的CEP,研究了相干XUV辐射光谱特征,描述了CWE过程的时间图像,重点指出了CWE形成所需要的高能电子是由与激光作用的等离子体薄层形成的电场进行加速的[7]．这样的图像也被其他研究组的实验证实[10]．在以上讨论中,人们给出了ROM和CWE的特点．但是,它们受自身特点的限制[18],具有波段相对较窄,能量转换率较低等特点,而这些恰好被CSE机制所弥补．此外,激光等离子体相互作用过程中,在强激光的驱动下,与ROM机制相比,CSE阿秒脉冲的产生更易受激光脉冲相位特性的影响．CSE机制辐射的相位特性是目前主要探讨的问题之一．

激光传输方向上的阿秒脉冲更有意义．谐波辐射脉冲穿过等离子体薄靶,其频率低于等离子体朗缪尔波的光子可以被滤除,从而获得比较干净的阿秒脉冲．COUSENS等[17]和GEORGE等[19]都对传输方向上的阿秒脉冲的产生进行了研究．GEORGE等发现,在等离子体靶后测得的高次谐波,实际上是因为入射激光的前向多普勒效应,由相对论电子在激光传输方向上发生辐射产生的,而COUSENS等则认为是纳米电子束在激光电磁场分量作用下发生的CSE辐射．

我们利用1D3V(一维空间三维速度)粒子模拟(PIC模拟)来研究激光CEP对激光反射方向以及传输方向的高次谐波产生的影响．谐波辐射产生的时间和次数特征与CEP密切相关．我们除了研究阿秒脉冲数量及其相应的强度与驱动激光脉冲的CEP的关系之外,还详细分析了纳米电子束的形成以及CSE阿秒脉中的辐射过程,除此之外,还模拟了初始等离子体密度梯度尺度和等离子体厚度与CEP的综合影响,以确定产生最强阿秒脉冲的最佳条件．

1 PIC模拟参数

为了研究激光脉冲CEP对透射方向上相干XUV辐射的影响以获得孤立阿秒脉冲[6],这里使用一维粒子网格法PIC数值模拟进行讨论．激光脉冲参数设置为:p偏振、半峰全宽2.5 fs、中心波长为λL=800 nm和振幅aL=16,对应激光强度为Iλ2L≈3.5×1020W·μm2·cm-2． 这个脉冲是45°倾斜入射到一个密度ne=80nc、厚度为0.2λL的等离子体靶上．在这里nc=ω2Lmeε0/e2为临界密度,ωL是激光频率．模拟箱长度为20λL,每个波长200个网格,每个网格由800个宏观电子组成;离子被设定固定不动．

2 载波包络相位的谐波特性

图1总结了单脉宽激光脉冲对所有CEP的高次谐波频谱结构的影响,这里CEPφCEP∈[-6,6][7,20]．图1(a)表示反射激光脉冲的谐波-相位的强度分布图,图1(b)表示激光传输方向辐射脉冲的谐波-相位的强度分布图,图中的虚线表示CEPφCEP=1.5．

图1 谐波随激光脉冲CEP的变化情况(对数尺度)

图1(a)显示了高次谐波的产生过程依赖于驱动激光脉冲的CEP的变化．在激光与等离子体相互作用过程中,CEP决定了高次谐波的产生．在φCEP=-1.5,比较强的谐波可以达到ω/ωL=40;然而对CEPφCEP=2来说,仅达到ω/ωL=20．强的驱动激光脉冲可以产生强的谐波,也可以使谐波的次数增加．当CEP固定不变时,随着高次谐波次数的增加,它的频谱强度就会逐渐的减弱,并且在谐波次数等于ω/ωL=12和ω/ωL∈[18,20]时,都出现了一个较明显的凹陷．另外,谐波在ω/ωL∈[20,30]的频谱强度,明显低于谐波次数范围ω/ωL∈(1,17)．清晰的谐波峰是相位-频谱图的另一个重要特征,特别是CEP在φCEP∈(-5,-3.5)和φCEP∈(1.5,3)这2个范围内;而当CEP处于其他范围时,高次谐波的谐波峰值则是较为模糊的,例如:低谐波ω/ωL<18．在谐波范围ω/ωL>20时,谐波峰值与相邻CEP的谐波峰值之间存在频谱交织的现象．

图1(b)描述的是激光传输方向上相位-频谱图．从图中可以看到,仅有朗缪尔频率ω>ωpmax/ωL=ne(x)/nc≈9的高次谐波,并且在谐波ω/ωL=19附近,没有频谱强度凹陷的存在,这与反射方向上谐波是明显不同的．激光传输方向上比较清晰的谐波峰出现在CEP范围φCEP∈(-6,-4)和φCEP∈(0.5,2.5)内,并且与激光反射方向具有相同光谱特性的位置存在稍微的偏离．另外,在CEP范围φCEP∈(-3,0)和谐波为ω/ωL=18,也没有出现凹陷．最后,我们注意到当CEPφCEP=-1.5时,高次谐波的频谱强度明显高于其他的CEP,反射脉冲也是如此．

3 纳米电子束的相干同步辐射(CSE)

当驱动激光脉冲入射到等离子体表面时,等离子体表面的电子在激光有质动力的驱动下,开始向等离子体靶内运动,我们假设离子是不动的．这时,在等离子体表面形成了一个很大的电荷分离场Ex,如图2(a)所示．当等离子体表面的电子再返回原来位置时,它反射了激光脉冲并辐射了ROM机制的高次谐波．大约在时间t/TL=9.1,在纵向静电场Ex的作用下,等离子体表面的电子群以不同的加速度dP/dt=-E-[v×B]沿-x方向开始加速．这是因为位于等离子体边界附近的电场Ex相对较弱,但在等离子体表面的场强较强,因此,距离等离子体靶较远的一些电子群的加速度比较大．当电子运动到图中标有'+'的位置时,那些位置相对落后的电子开始追上它们前面的电子;又因为此时的这些集体电子群,它们运动速度大小和方向保持一致,因此形成第一个纳米电子束,这里我们标记它为G1,此时纳米电子束动量Px达到最大． 与此同时, 在该时间位置分别位于t/TL=9.18,x/λL=9.998上时,激光电场Ey给这群电子束提供一个沿-方向上电场力,使这群电子发生偏转,在激光反射方向上发生第一次CSE辐射．如图2(c)所示,电场不断给电子束G1提供加速度,使动量Py不断增加,能量不断升高．在时间t/TL=9.24,电子束G1的动量Py迅速减小,并且电子束G1在洛伦兹力分量-υxBz的作用下使电子束发生弯曲,于是它们在返回等离子靶的过程中,在激光传输方向上也形成了一个相对较弱的同步辐射[17]．

图2 2束电子在不同激光电磁场作用下的运动轨迹分布

Fig.2 The trajectory of two electrons in the laser electromagnetic field

如图2(a),在时间为t/TL=9.18时,纳米电子束G1在反射方向上发生CSE辐射,之后开始加速离开等离子体靶,在x方向上产生一个纵向电场-Ex,并驱动着处于该电场集体电子返回等离子体靶内,产生第二个电子群G2．该电子群,在等离子内波动的电场中获得能量,并且在洛伦兹力分量q|E⊥+v×B|的作用下,使电子群在等离子体表面呈现周期性的集体振荡,在激光反射方向和激光传输方向上发生比较弱的辐射．当它们获得很大的动量Py返回等离子体内部时,在激光电磁场Bz的作用,沿激光传输方向上发生了比较强的CSE机制谐波辐射．之后,等离子体表面再也不会平滑,并且反射的激光脉冲主要被相位调制,以不规则的谐波光谱分布形成图2中的ROM辐射[21]．

为了解释CEPφCEP∈[1.5,3]区间谐波状峰值具有良好分辨率,我们给出了激光反射方向和激光传输方向5个不同CEP状况下时频功率谱密度的分布状况图．其中激光强度为aL=16,(a)—(e)中的灰色曲线是代表入射脉冲,而浅黑色线代表反射脉冲，深黑色曲线代表激光脉冲包络;(f)—(j)中的浅黑色曲线则代表辐射脉冲．

(a)—(e)对应的是激光反射方向,(f)—(j)对应的是激光传输方向

图3不同CEP下的时频功率谱密度

Fig.3 The spectral power density plot of the reflected beam with the different CEP

图3(a)—(e)表示激光反射方向上5个不同CEP的时频功率谱密度图．从图中很清晰地看到,随着CEP的变化,阿秒脉冲数从1逐渐变成了2．其中CEPφCEP=-1.5,0,0.75主要产生一个阿秒脉冲,它们所对应的时间间隔分别是9.17～9.21 fs、9.41～9.46 fs、9.52～9.57 fs．而CEPφCEP=1.5和φCEP=2,分别产生2次比较明显的阿秒脉冲．当φCEP=1.5时,阿秒脉冲所对应时间间隔分别为8.57～8.65 fs和9.61～9.69 fs;当φCEP=2时,阿秒脉冲所对应时间间隔分别为8.67～8.73 fs和9.67～9.75 fs．这些产生阿秒脉冲的时间间隔都处于入射激光反方向电场的下降沿．图2我们已经分析了等离子体内纳米电子束的形成及其辐射的过程．为了便于理解与等离子体相互作用中,激光电场对纳米电子束和阿秒脉冲的产生的影响,这里我们依然采用φCEP=-1.5．在时间t/TL=8.59,相对较强的激光正电场开始作用到等离子体上,即所对应的最大激光正电场Ey≫1．这时,由高斯激光脉冲场强分布不均匀所引起的相对论激光有质动力Fp=-e2▽E2(x)4γmeω2,驱动着等离子体表面上的电子向等离子体靶内运动．由于离子质量相对较大而保持不动,在等离子体表面形成比较强的电荷分离场Ex,给这群电子提供一个静电恢复力Fs=eEx/mcω．在时间t/TL=8.84时,在静电恢复力Fs的作用下,这群电子开始沿x方向减速．该时刻激光有质动力Fp=0,它是这群电子有质动力受力方向的转折点．当这群电子加速到时间为t/TL=9.17时,这群电子受到的力为|Fp|=Fs,电子速度分量υx达到最大且运动状态达到一致,形成纳米电子束,此时所对应的位置为入射激光电场-Ey的下降沿．其中静电恢复力Fs>0,如图2(a)所示,纳米电子束G1运动形成的电荷分离场Ex．此外,在激光电磁场(激光电场-Ey和正磁场Bz)的作用下,纳米电子束在该时刻发生偏转并形成CSE辐射．在激光电场的上升沿,相对激光有质动力Fp>0,推动着等离子体靶表面向等离子体靶内运动;而在激光电场的下降沿,电磁场产生的洛伦兹力FL<0,给等离子体表面的电子一个沿x负方向的力,驱使着它们返回到原位置．从图中,我们也很清楚的看到,CEP的变化使得激光电场与脉冲之间重新分布,改变了上升沿与下降沿的激光电场max|Ey|的大小,进而影响了阿秒脉冲产生的强度和数量．值得注意的是,当上升沿和下降沿的激光电场max|Ey|都相对很大时,就会有相对很强的阿秒脉冲产生,例如CEPφCEP=-1.5,0,0.75;反之,阿秒脉冲产生则较弱且有2个相对较弱的阿秒脉冲产生,例如CEPφCEP=1.5,2．对于产生多个阿秒脉冲的谐波辐射,由于谐波的频谱分量基本相同,谐波之间相互干扰形成比较清晰的谐波峰值,如图1;而又由于CEP的不同,谐波峰值之间有可能存在漂移现象,表现在φCEP-ω/ωL图上,则在高频范围内呈现出频谱交错的现象．

图3(f)—(j)给出了传输方向上的阿秒脉冲的随时间变化的频谱功率密度It(ω,t)．由于低于朗缪尔频率的频率不能通过等离子体靶,低频部分的高次谐波被等离子体过滤掉,电场Ey呈现出了比较快速的振荡,其对应的高次谐波频率范围ω/ωL∈[20,100]．阿秒脉冲的数量的变化与反射方向阿秒脉冲数量的变化相同,但阿秒脉冲强度约为相应时间反射的七分之一．在φCEP=-1.5,0,0.75,2时,主要产生一个比较强的阿秒脉冲,分别对应的主要辐射时间间隔为9.28～9.35 fs,9.52～9.64 fs,9.63～9.87 fs和8.78～8.91 fs;而当φCEP=1.5,对应2个主要的阿秒脉冲,时间间隔分别为8.71～8.83 fs和9.75～9.84 fs．从脉冲的时间间隔可以看出,在激光传输方向上,谐波辐射并没有发生在激光电场的下降沿,辐射时间集中在入射激光电场-max(Ey)附近．从图中看出φCEP=1.5,2,激光反射方向和传输方向上的阿秒脉冲的产生存在很大的差异．以CEPφCEP=2为例,第一和第二阿秒脉冲之间的强度比率是不同的．在反射中,第一个阿秒脉冲比第二个阿秒脉冲弱,而在传输中,情况是逆转的．根据模拟结果,当产生CSE脉冲辐射时,相关的2个电子束具有相似的能量．但是根据CSE理论,在激光场中,两束电子束经历的不同,从而导致阿秒脉冲的强度不同．

4 最佳CEP范围的选择

在前面研究阿秒脉冲的产生过程中发现,它发生在激光反射脉冲和辐射脉冲的电场强度的最大值处,且电场强度越大,产生的阿秒脉冲就会越强．在激光反射方向上,为了便于获得明亮的孤立阿秒脉冲,我们可以根据此特点,通过观察反射脉冲最大电场强度的平方值与入射脉冲最大电场强度的平方值之间的比,即ηr=max(E2yr)/max(E2yi)(Eyr表示反射激光电场,Eyi表示入射激光电场)来确定最佳CEP范围[24-25]．脉冲强度放大比与CEP之间满足的关系式如图4．如果脉冲强度放大比越大,则表明产生阿秒脉冲的强度越强．强度放大比也是判断产生阿秒脉冲机制的一个方法．对于ROM机制,它满足Eyi+Eyr=0或ηr→1[21,25-27]．但如果高次谐波辐射是由CSE 机制的纳米电子束引起的[28],则激光反射方向的强度放大比必须远大于1，即ηr≫1．强度放大比例越大,谐波辐射对激光反射方向的脉冲影响越大,电子束辐射脉冲强度也就越强．从图4中观察到,CEP的不同,脉冲强度放大比是不同的．当CEPφCEP=-1.5时,呈周期性变化的脉冲强度放大比最大,则该CEP区间是产生强阿秒脉冲的最佳范围,即CSE机制谐波辐射最强的范围．当CEPφCEP=-4,-3.5,2,2.5时,脉冲强度放大比η≈1,ROM机制的高次谐波占据主导地位．对于激光传输方向的辐射,脉冲强度放大比ηt=max(E2yt)/max(E2yi)[24](Eyt表示辐射电场)与反射方向强度放大比完全不同,它没有明显的趋近'1'的平坦区间．脉冲强度放大比的最大值7×ηt≈2以及较宽的下降范围表明CSE机制在阿秒脉冲产生的过程中占据主导地位．

图4 不同CEP下的激光反射和传输方向的脉冲强度放大比

Fig.4 The intensity enhancement ratio of the laser reflection and transmission directions with the different CEP

5 其他参数对孤立的阿秒脉冲的影响

激光等离子体相互作用过程中高次谐波的产生不仅与激光脉冲CEP有关,而且还和激光等离子体其他参数有关,例如:等离子体密度梯度尺度L,等离子体厚度h,激光脉冲振幅a0,脉冲持续时间τ以及激光入射角θ．这里,通过利用激光等离子梯度尺度L,激光等离子体靶的厚度h与激光CEP相结合,来研究它们对阿秒脉冲强度产生的影响．图5分别给出了L-φCEP平面图和h-φCEP平面图上的阿秒脉冲串的总强度值Itotal(这里Itatol=∫ω 40ω9I(ω)dω)的分布情况．其中aL=10,等离子体密度梯度尺度为0.2λL,其他参数与前文中的参数相同．(a)和(b)中,阿秒脉冲强度所对应的谐波次数范围ω/ωL∈(9,40)．

图5 其他参数对孤立阿秒脉冲产生的影响

Fig.5 Effects of other parameters on the generation of a single attosecond pulse

图5(a)显示等离子体密度梯度尺度L对产生阿秒脉冲串强度的影响．当-π<φCEP<0,可以产生比较强的孤立阿秒脉冲．等离子体密度梯度尺度范围为0.10.2时,随着参数L的增加,阿秒脉冲的强度逐渐减弱．从图中可以看出,等离子体密度梯度尺度L=0.2和CEPφCEP=-1.5是阿秒脉冲产生的最佳组合方式．

图5(b)显示的是等离子体靶厚度h与激光CEP对阿秒脉冲产生的影响．在激光与等离子体相互作用过程中,如果等离子体靶厚度太厚,辐射脉冲穿过等离子体靶的过程中强度就会相对减弱．如果等离子体靶太薄,就有可能被激光脉冲击穿．为了杜绝此类现象的发生,就要根据所设定的激光参数设置合适的等离子体靶厚度．从图中观察到,在等离子体靶的厚度小于一个激光载波周期时,在等离子体靶后得到了比较强的阿秒脉冲．

6 结 论

CSE机制的阿秒脉冲提供了有关激光等离子体相互作用动力学的独特信息,并对相位特性进行编码．相关的XUV光束的特性可以通过驱动激光脉冲的CEP进行相干控制．我们使用1D PIC模拟分析了激光反射方向以及激光传输方向上高次谐波的产生[31]与激光CEP之间的关系．CEP对高次谐波辐射的次数、时间和空间分布,以及阿秒脉冲产生的强度起着重要的作用．除了激光参数CEP对单个阿秒脉冲的产生有着重要影响之外[32],其他激光等离子参数例如等离子体密度梯度尺度和等离子体厚度在传输方向上也对阿秒脉冲的产生有着重要的影响．因此,未来的研究工作将集中在通过有效控制激光脉冲的CEP来优化阿秒脉冲产生的效率,并研究尺度长度和厚度等对孤立的阿秒脉冲的产生的影响和发出辐射的频谱特性,以便我们在激光传输方向可以获得最强的阿秒脉冲．