沉积地层中火山沉积岩夹层中粘土矿物成因和成岩作用特征

赵书跃，卓胜广，牛 犇

（1.黑龙江省地质调查研究总院齐齐哈尔分院，黑龙江 哈尔滨 150036；2.东北大学秦皇岛分校，河北 秦皇岛 066000；3.中材地质工程勘查研究院有限公司，北京 100102）

1 研究背景

近年来，有许多文章[1-3]介绍绿泥石形成于硅质碎屑岩中蒙脱石/伊利石转化过程的晚期和火山沉积岩中蒙脱石/绿泥石转化的晚期[4]。通过薄片鉴定、高分辨透射电镜和X-射线衍射分析，发现日本新泻盆地的火山沉积岩中普遍存在着自生绿泥石[5]。这类绿泥石出现在杏仁体的核部，通常伴随着一个细粒、纤维状蒙脱石壳层。扫描电镜图像显示杏仁体从边缘向中心，矿物变化表现为由细晶纤维状多晶核的蒙脱石到自生粗晶绿泥石。蒙脱石和浊沸石组合标志着母岩成岩程度，这种矿物组合特征显示未受成岩作用和超低级热液变质作用的蚀变。其杏仁体内的绿泥石和蒙脱石共生组合说明绿泥石结晶处在早期成岩阶段。

在蒙脱石绿泥石化过程中，蚀变的绿泥石/蒙脱石混合层的形成取决于原始蒙脱石的化学成分和温度的增加。在新泻盆地深部地层中，这种绿泥石化作用结果导致了片沸石、绿泥石、绿帘石和葡萄石共生矿物组合。在绿泥石地层中，有关热液蚀变的绿泥石特征已有相关文章做过论述[5]。在早期成岩作用中的绿泥石被地层流体的化学成分和环境条件所控制，其特点可以根据杏仁体的矿物组合和矿物成分所决定。本文通过对采自新泻盆地样品的测试分析，探讨在成岩作用和低温热液蚀变作用中，由沉淀形成的绿泥石特征及其形成演化过程。

2 地质背景和样品试验

2.1 地质背景

样品取自日本新泻盆地新近系中新统(N1)顶部的七谷组，测试年龄为15～18.5Ma。由玄武岩、安山岩和流纹岩组成碎屑沉积岩薄层，是新泻盆地的基底[6]。据新竹野钻井的资料，其埋藏演化过程如图1所示。镜下结构为玻基玄武熔岩、细晶或次斑状细晶玄武岩、粗斑晶玄武岩，包括安山岩和流纹岩。在铁镁质中性岩中，次生矿物组合可划分为三层：①蒙脱石和浊沸石层(4 215～5 210m)；②绿泥间蛭石和方沸石层(5 210～6 250m)；③绿泥石和绿帘石层(＞6 250m)[5]。长英质流纹岩和英安岩的粘土矿物转化与铁镁质岩石有所不同。

图1 研究区地质图与样品位置、地质年代与盆地演化模型

七谷组的玄武岩、安山岩和流纹岩中的杏仁体可分为单一矿物和多矿物两种形式，矿物组合统计和特点见表1。本次研究的沉淀绿泥石样品都是选自蒙脱石和浊沸石层中样品，绿泥石和蒙脱石的杏仁体是在显微镜下鉴定分离。

2.2 试验结果

2.2.1 杏仁构造观察

从薄片下的显微图象分析，依据矿物晶体形态、排列和成分特征，气孔充填矿物可分为壳层结构和非壳层结构。在显微图像上矿物组合的互生关系显示出晶体生成顺序、结晶阶段和生长方向(图2)。在杏仁体的中心，析出的自生绿泥石形成一个粗晶体核，而壳层由蒙脱石和钠云母组成(图3)。

扫描电镜和透射电镜分析结果见图4(图4A、B、D为图4C中箭头所指位置放大图)，显示了杏仁体的不同部分。壳层的矿物排列为细纤维状无定向性晶体结构组合，中心部分由从外向里的定向生长粗晶组成。在杏仁体和基质之间存在着一个双蚀变带。

表1 杏仁体中单一和多种矿物组合分布

图2 玄武岩、安山岩、流纹岩中杏仁体种类和裂隙充填

通过高分辨透射电镜对杏仁体不同部位蒙脱石和绿泥石进行结构鉴定，在杏仁体中心部分，其高分辨透射电镜的放大图像显示绿泥石14.1间距晶体结构层和衍射结构图像(图5A)，并包含少量蒙脱石层。在杏仁体的壳层部分，图像显示蒙脱石10晶体结构层和衍射结构图像(图5B)。晶体结构层随晶体形态弯曲。

图3 单偏光下单一矿物杏仁体的玄武岩图像

图4 扫描电镜和透射电镜图像

图5 高分辨透射电镜(HRTEM)图像

2.2.2 蒙脱石和绿泥石的晶体结构

杏仁体内层状硅酸盐的X-射线衍射谱线(图6)，图中包括自认定向分析曲线；乙二醇处理定向分析曲线；加热处理分析曲线；与全岩样品＜2μ m部分矿物定向分析曲线对比图。扫描电镜图像(图7)显示绿泥石与蒙脱石和浊沸石共存。加热300℃样品的X-射线衍射谱线显示出绿泥石的14.1、7.1、4.6和3.6A峰值特征；定向的乙二醇(EG)处理的样品中，蒙脱石的16峰遮盖了绿泥石的14.1A峰，但是绿泥石的7.1A和3.6A峰明显存在；在全岩矿物样品中(＜2μm)绿泥石的峰值不明显。

图6 杏仁体内层状硅酸盐X-射线衍射图谱

2.3 化学成分和环境

图7 含绿泥石杏仁体扫描电镜图像

在透射电镜观察的同时，利用X-射线能谱检测仪(EDS)对绿泥石和蒙脱石进行成分测定。点分析数据如表2所示(分析点为图4C中a、b、c、d小圆环标定范围)，AMF三角图投点见图8，分析结果说明，绿泥石和蒙脱石出现在杏仁体的不同部位。壳层的蒙脱石形成在一个富SiO2贫Al2O3成分条件，虽然蒙脱石的FeO*含量较低，但磁铁矿作为共生矿物的存在，说明蒙脱石形成环境是一个富氧和低二价铁环境。在绿泥石沉淀和晶体化阶段，Al2O3和FeO*明显增加，SiO2、Na2O、CaO和K2O相对减少。绿泥石和蒙脱石的结构分子式均属于三八面体结构，但铝在绿泥石的八氧面体层逐渐增加。

表2通过高分辨投射电镜能谱(EDS)成分点分析，获得杏仁体壳部蒙脱石成分和核部绿泥石成分，在此基础上得出蒙脱石和绿泥石分子结构式系数表。

表2 矿物化学成分分析(EDS)及矿物结构式系数计算结果

3 讨论

图8 壳层蒙脱石与核部绿泥石成分Al2O3、MgO和FeO的AMF变化趋势图

蒙脱石和绿泥石的杏仁体频繁出现在玻基玄武岩和细晶玄武岩中，这类岩石的结晶和蚀变环境在低级别成岩阶段受限，发生在岩浆侵入、冷却到早期成岩作用过程。蒙脱石和浊沸石的共生组合证明了成岩作用和热液变质作用是处在低温状态。在杏仁体的壳层中蒙脱石是非常细的纤维状晶体。通常岩浆迅速冷却形成火山玻璃，细粒多核晶体形成于一个较窄的结晶快速冷却过程[7]。Sanagawa[8]讨论过在低度过饱和静态溶液中，相同的观察过程为螺旋生长过程，事实上强调了晶体生长形成一个稀释溶液膜，在交代作用前热液溶解原始岩石成分，但是这里结晶的蒙脱石没有足够的时间和温度。细纤维状的粒度相同和生长排列方向显示晶体结晶初期的晶牙生成过程是颗粒相对平衡和相互作用的。据经验认识[9-12]该溶液的化学成分浓度饱和并超过临界过饱和浓度。七谷组的玻基玄武岩和细晶玄武岩的特征说明杏仁体的蒙脱石形成在一个相对窄的时间和温度范围，从岩浆的固化到早期成岩作用阶段，并伴随着高浓度成分。

绿泥石在杏仁体的核心结晶，根据晶体结晶方向，绿泥石的沉淀和结晶晚于蒙脱石。蒙脱石结晶后，地层流体的化学成分变化控制着绿泥石结晶。矿物组合和化学成分分析表明，与蒙脱石阶段相比，SiO2浓度较低，FeO和Al2O3较高。粗晶说明绿泥石形成在一个低组分浓度环境下且时间较长，这种环境有利于绿泥石的生长。

在一个杏仁体中，可视为一个非常小的空间，从岩浆凝固到早期成岩作用，对于共存的蒙脱石和绿泥石没有条件区别，绿泥石的沉淀和结晶在核部时，蒙脱石是处在稳定状态。在七谷组的玄武岩中，蒙脱石和绿泥石成分上的明显区别，表明在充填杏仁体之后蒙脱石未被蚀变。Kurnosov[13]和Wearer[3]曾对海相玄武岩，从火山沉积物的冷却到成岩作用温度增加过程提出了粘土矿物形成序列 (图9)。提出玄武岩的粘土矿物从高温沉积冷却过程经过海底风化到再度升温进入成岩作用，粘土矿物生成转化过程系列。新泻盆地内七谷组火山岩杏仁体内蒙脱石和绿泥石共生组合现象表明：蒙脱石是低温冷却过程形成和后期沉淀析出绿泥石组合产物。

图9 粘土成矿模式

火山岩沉积岩细小杏仁体内的自生矿物壳层结构形成与热熔岩急速降温冷却和长期成岩作用演化过程模式可分为：①软熔岩气孔压力高温热平衡阶段；②快速冷却固化汽泡空间形成高负压，周围流体进入气泡在壁形成壳层玻璃层，通过后期晶化形成纤维状蒙脱石外壳层；③进入成岩作用阶段地层流体SiO2组分降低，Al2O3和FeO明显增加绿泥石沉淀形成杏仁体的核部粗晶体结构，具有明显的生长方向(图10)。岩浆熔岩冷却固硬化后气孔内的负压使得熔岩中未固结流体吸进气泡空间，快速固化形成玻璃质或显微结晶矿物，形成一个壳层结构。

图10 火山沉积岩温度、压力环境变化形成层壳和内核结构示意图

后期成岩作用形成玻璃体蒙脱石化壳层。中心部分结晶粗大的绿泥石核是后期成岩作用过程地层热液沉淀形成在气泡中心空间。

4 结论

杏仁体内的蒙脱石和绿泥石的共生组合在相同的地质时期，经历着相同的成岩作用和低温变质作用过程。绿泥石结晶在蒙脱石生成之后，蒙脱石结晶于早期阶段，并在绿泥石沉淀结晶时得以保存，处于一个相对稳定状态。绿泥石的形成取决于成分的变化，在流体的浓度上SiO2相对地减少、FeO和Al2O3相对增加。

蒙脱石和绿泥石共生组合的杏仁体形成于玻基玄武岩和熔岩中。杏仁体的蒙脱石晶体形态具有细晶和多晶雏特征，其形成于一个相对迅速冷却和相对窄的，从岩浆凝固到早期成岩作用阶段过程。在新近系中新统顶部的七谷组的玄武岩中，蒙脱石和绿泥石的共生关系是稳定平衡状态。