巢湖水域四溴双酚A的多介质迁移与归趋模拟

程浩淼,陈玉茹,赵永岭,朱腾义,汪 靓,谢正鑫,程吉林*



巢湖水域四溴双酚A的多介质迁移与归趋模拟

程浩淼1,陈玉茹1,赵永岭2,朱腾义1,汪 靓2,谢正鑫3,程吉林2*

(1.扬州大学环境科学与工程学院,江苏 扬州 225127；2.扬州大学水利与能源动力工程学院,江苏 扬州 225127；3.安徽农业大学资源与环境学院,安徽 合肥 230036)

运用Ⅲ级逸度模型,模拟并研究了不同水动力条件下四溴双酚A(TBBPA)在巢湖水-沉积物系统中各环境相的浓度、储量以及相间的迁移通量.结果表明:TBBPA在水相、再悬浮颗粒相和沉积物相中的模拟计算浓度与实测平均浓度吻合度较高,验证了模型的有效性,并通过灵敏度分析探讨了模拟关键参数.当系统达到平衡时,沉积物是TBBPA最大的储库(占系统总储量86%以上).同时,由于较强的水动力条件会改变系统再悬浮特征以及降解半衰期等关键参数, 进而降低了各环境相中TBBPA的浓度值,增加了水相和再悬浮颗粒相中的储量比例,并增加了水体-再悬浮颗粒、沉积物-再悬浮颗粒的相间交换通量.此外,TBBPA在巢湖水-沉积物系统中损失的主要途径为沉积物相的降解(占入湖总量87%以上).

四溴双酚A(TBBPA)；逸度模型；水动力；多介质迁移；水-沉积物系统；巢湖

四溴双酚A(TBBPA)由于其优良的阻燃性能,在世界范围内作为添加剂广泛应用于纺织、塑料、电子电路等材料及产品中[1].TBBPA在世界市场需求量从2001年的12万t增加到2013年的20万t[2-3];其中,亚洲的需求量占据了全球的80%[4].在中国,TBBPA的生产量和消费量尤其巨大,且一直保持着相当高的增长速度[5].但是,TBBPA是一种潜在的具有生物累积性和毒性的持久性有机污染物(POPs),且已被证实对水生动/植物,甚至人类具有毒性作用[6-8].TBBPA在生产、使用和废弃过程中,会通过工业排污、生活污水等多种途径进入河湖等水-沉积物系统[2,9].据报道,TBBPA已在国内外众多河湖水-沉积物系统中大量检出[10-12];且有证据显示,我国河湖水-沉积物系统中的TBBPA浓度普遍高于世界其它地区水平[13-15].

目前,TBBPA的研究多集中于其在某单一介质中的环境行为,但TBBPA在河湖水-沉积物系统各介质间具有很强的迁移性,故宏观把握TBBPA在各介质间的迁移转化行为是十分必要的[10,16].多介质逸度模型因其精度高,拥有较恰当的输入参数,被广泛应用于POPs的多介质环境的模拟和预测[17].目前,国内外学者应用Ⅲ级逸度模型研究了多氯联苯、有机氯农药、多溴联苯醚等POPs在水环境系统中的迁移转化过程,并得到了较好的模型结果[18-20].但目前针对TBBPA这一新型有机污染物在河湖水-沉积物系统中多介质分布及迁移转化的模型研究鲜有报道.

在自然条件下,河湖系统存在不同的水动力情形,水流扰动是影响水-沉积物系统中污染物跨相迁移转化的主要物理力量[21].一方面,水动力扰动可以直接影响沉积物的再悬浮过程,并对各介质中的TBBPA进行再分配[22-23];另一方面,长时间的水动力扰动可以通过改变系统环境理化性质,从而间接影响TBBPA在环境介质中的迁移与降解过程[24-25].但是,考虑不同水动力条件下水-沉积物系统中TBBPA的跨相迁移转化的研究仍十分罕见.

本文以巢湖水-沉积物系统为例,建立Ⅲ级逸度模型,模拟了巢湖系统各环境介质(气相、水相、再悬浮颗粒相和沉积物相)在不同水动力条件下的TBBPA浓度、分配比例、相间迁移及降解通量,通过灵敏度分析揭示了水动力对TBBPA在水-沉积物系统中分布、迁移转化的影响.本研究成果有助于揭示真实河湖环境中水动力对TBBPA多介质分布及迁移转化过程的影响,为TBBPA在河湖生态系统中归趋的揭示与将来的防控奠定理论基石.

1 研究区概况与研究方法

1.1 研究区概况及研究对象

图1 巢湖区域地图及采样点分布

巢湖是我国五大淡水湖之一,主要有9条河道与巢湖相连,分别为南淝河、十五里河、派河、丰乐(杭埠)河、白石天河、兆河、双桥河、柘皋河和裕溪河;裕溪河为唯一出湖河道.巢湖周边工业产业发达,有较大型溴代阻燃剂生产厂家,近年来TBBPA的入湖量不断增多[26].据报道,南淝河作为巢湖最主要的汇入河流之一,受TBPPA污染严重,其入湖河口沉积物浓度高达632.7μg/kg,这也是世界上现有报道中河湖沉积物的最高TBBPA污染浓度[22,26].本研究在巢湖水域的主要入湖河流河口附近布置了7个采样点(如图1所示),并分别在西半湖湖心、中心湖心和东半湖湖心布置了采样点8~10(2015年10月).采集每个点位的水样及沉积物样品,并进行了环境属性及TBBPA浓度检测,用于模型构建及模型验证.采样点的流速分布在1.5~9.0cm/s,平均流速4.1cm/s.

1.2 研究方法

本文将巢湖水域视为一个系统,结合水-沉积物系统的环境特点,选取大气、水体、再悬浮颗粒和沉积物4个环境主相建立III级逸度模型.其中,大气可分为气相和颗粒相2个子相,沉积物可分为固相和水相2个子相,其余主相均无子相.同时,本模型基于以下3个假设:1.TBBPA在水-沉积物系统中处于平衡状态,其分布稳定;2.主相空间特性均匀且各向同性,同一介质内任意一点的逸度相等.3.所涉及的降解反应均能用一级反应表达.

图2为TBBPA在水-沉积物系统中各环境相的迁移转化行为,所涉及的过程包括TBBPA在相邻环境相间的迁移、大气水体平流、各环境相中的降解以及沉积物的掩埋.基于逸度表达及质量守恒原理,建立如下方程:

气相:

水相:

再悬浮颗粒相:

沉积物相:

式中:下标AWSPMS分别代表大气、水体、再悬浮颗粒和表层沉积物;E为介质中流体的平流输入速率,m3/h;D为TBBPA由介质到介质的相间迁移速率系数,mol/(h·Pa);Ri为TBBPA由介质中的降解反应的速率系数,mol/(h·Pa);Wi为介质中的平流输出速率,mol/(h·Pa);f为TBBPA在介质中的逸度,Pa.

解上述方程组求得每个相的逸度(f),各相中TBBPA的浓度(C)由C=Z×f求出;Z为TBBPA在介质中的逸度容量,mol/(m3×Pa),模型中的值和值按照Mackay的公式计算[17].相间迁移(T)、降解通量(Ri)和平流输出通量(Wi)可分别由T=D×f、Ri=Ri×f和Wi=Wi×f得到.

图2 TBBPA在水-沉积物系统中的多介质模型框架

2 过程和参数识别

模型参数包括输入参数和验证参数.本文的输入参数包括研究区域环境属性参数、TBBPA理化性质参数、环境迁移参数、平流输入参数和受水动力影响的参数.

根据相关文献以及采样点野外观测,可对研究区域的环境参数进行设置,具体参数可见表1.由于只要大气层足够高,则大气层高度就对模拟结果没有影响,因此,按模型惯例设置为1000m[17].考虑到底泥沉积物主要参加污染物动态交换的活性层在表层0.15m以内,因此本次研究中选取沉积物深度参数值为0.15m[27].除这两个参数以外,其余参数均来自研究巢湖相关文献[26,30-31]或本研究实测.TBBPA的理化参数主要是热力学量,本论文中TBBPA的基本理化参数主要是通过环境手册和已发表文献中得到(见表2).环境迁移参数主要影响模型中污染物在各介质间迁移转化过程的速率和通量,影响系统达到平衡的时间;由于此类参数在不同区域的变化也很小,且对模型的灵敏度并不高,故本研究采用Mackay的逸度模型中的内定值[17].TBBPA平流输入主要为水相输入.关于巢湖地区TBBPA用量及排放量数据均缺乏,故根据巢湖流域TBBPA使用量及巢湖地区的年平均入流流量进行估算[4,28-29].

表1 巢湖水域环境属性参数

注:“*”为10个采样点的实测平均值.

表2 TBBPA的理化性质参数(25℃)

图3 水动力实验模拟装置及实验采样点[22,32]

在先前的研究中,我们利用跑道型环形水槽(图3、表3)还原并模拟了巢湖水-沉积物系统在不同水动力条件下的再悬浮特征(SPMWS)以及TBBPA迁移转化特性;如小水流工况即是模拟的野外实测时的平均流速状况(4.12cm/s).在前期的已发表的实验结果表明,水-沉积物系统中的SPMWS会在不同强度的水动力条件下分成少量悬和大量悬[22].同时,较强的水动力条件会通过改变水-沉积物系统的环境理化性质(如:溶解氧、水中营养盐浓度、微生物群落等),进而明显缩短了TBBPA在各介质中的降解半衰期(WSPMS)[32].在水槽实验模拟中,选取了巢湖中存在的两种典型水流条件(X),律定了受水动力条件影响明显的参数(SSCWSWSPMS),具体参数详见表3.

表3 水动力影响下的参数[22,32]

3 结果与讨论

3.1 模型验证

经过模型计算,在小水动力条件下TBBPA在气相、水相、再悬浮颗粒相和沉积物相中的平衡浓度分别为1.37×10-7μg/m3、1.34μg/L、657.46μg/kg和356.63μg/kg;在大水动力条件下其在各环境相的浓度分别为1.49×10-7μg/m3、1.46μg/L、222.00μg/kg和132.55μg/kg.

为考察模型的有效性,将水相、再悬浮颗粒相及沉积物相的模型模拟值与实测值进行了对比验证.其中,针对小水动力情形(流速4.1cm/s),对模拟值、水槽实验值和野外实验值进行了对比验证;针对大水动力情形(流速21.6cm/s),由于大流速状态下的巢湖水域一般天气恶劣实测困难,故仅将模拟值与水槽实验值进行了对比验证.同时,由于TBBPA的低挥发性,气相中含量极低且缺乏巢湖地区大气中TBBPA的实测浓度数据,故没有验证大气的浓度.根据图4的对数浓度对比结果, 各环境相的模拟值与实测值的差值均小于0.5个对数单位,说明模拟浓度与实测浓度有较高的吻合度,可以认定模型有效[19,33].同时,较大的水动力条件下,再悬浮颗粒相和沉积物相中的TBBPA浓度显著低于小水动力条件,这是由于大水动力条件显著增强了TBBPA在各环境相中的好氧降解过程,缩短了TBBPA的半衰期,进而减少了TBBPA在各环境中的平衡态储量,其结果与前期实验结果一致[32].

图4 巢湖水域各环境相中TBBPA的模拟计算浓度与实测平均浓度

TBBPA在水相中的浓度单位为μg/L,在再悬浮颗粒相和沉积物相中的浓度单位为μg/kg

3.2 参数灵敏度

分析参数灵敏度是可以确定模型参数的不确定性来源,识别参数对模型的重要性程度.本研究定量分析了各参数的灵敏度,即将每个参数的灵敏度按递减排列,通过以下的公式计算:

式中:1.10为参数的输入量增至原数值的110%;1.0为参数的原数值;1.10、1.0分别为参数值1.10和1.0时模型的输出结果.

通过对主要模型输入参数的灵敏度分析发现(图5),巢湖环境属性(W>S>SSPMS>s)、TBBPA理化性质(LogOW>OC>)、平流输入(E)和水动力影响下的参数(S>SSCSPM)会对各环境相中TBBPA的浓度有较大的影响.其中LogOW是对环境介质中TBBPA的浓度影响最大,这是由于LogOW是衡量TBBPA脂溶性的参数,其与水溶性、再悬浮颗粒及沉积物吸附系数均有很好的相关性.水动力影响下的参数(S、SSC和SPM)对再悬浮颗粒相和沉积物相中TBBPA浓度影响较大,这也从模型角度证实了水动力条件是一个影响TBBPA在湖泊各介质中的迁移与再分配的重要条件.针对这些关键参数,本研究通过实验律定以及尽可能多的收集文献及手册数据,以保证参数及模拟准确性的可靠性和代表性.

图5 TBBPA浓度灵敏度分析

3.3 TBBPA在环境各相中的分布模拟

图6 TBBPA在各环境介质中的分布模拟

图中内圈为小动力模拟结果,外圈为大动力模拟结果

各环境相达到平衡后,TBBPA总量在巢湖水-沉积物系统中各相的分布如图6所示.当系统达到稳态时,系统TBBPA总储量的94.8%(小动力条件)和86.3%(大动力条件)分布在沉积物中,可见沉积物相是TBBPA最大的储存库,该结果与先前的实验结果一致[32].这是由于TBBPA具有较低的水溶性和高辛醇-水分配系数,因此进入水-沉积物系统中的TBBPA更倾向于向沉积物中迁移并累积[16].相比于小水动力条件,TBBPA在水相中的储量由4.7%增加到9.4%,在再悬浮颗粒相中的储量由0.5%增加至4.3%.这是由于沉积物在较强的水动力作用下会大量悬浮,进而导致再悬浮颗粒相储量的大幅增加[34];同时较强的水力扰动一定程度的促进了沉积物相和再悬浮颗粒相中TBBPA的解吸,这也是水中TBBPA储量明显增加的主要原因[22].还可以发现,TBBPA在气相中含量极小,几乎可以忽略不计,这也反应了TBBPA较低的挥发性.

3.4 TBBPA在环境各相间的迁移转化模拟

将研究区域视为一个水-沉积物系统,TBBPA通过水相进入巢湖系统后,会在系统内各环境相间迁移,也会从系统向外迁出,直到系统内TBBPA各相分配平衡.图7显示了TBBPA在水-沉积物系统中的迁移及降解通量.各环境相中输入输出的总量是平衡的,水相平流输入是TBBPA的主要来源,大部分水相中的TBBPA又通过沉降过程进入沉积物并在沉积物中累积.系统的平流输出量和降解通量是TBBPA损失的主要途径.TBBPA在沉积物、再悬浮颗粒、水体和大气中的降解损失所占入湖总量比例逐渐减小,其中以沉积物降解为主;小动力条件下沉积物降解占据了入湖总量的98%,大动力条件下占据了87%.此外,较强的水动力条件显著加速了TBBPA从水相吸附到再悬浮颗粒相的过程,从6.92×101mol/h增至6.58×102mol/h.此外,水动力也加速了TBBPA表层沉积物的再悬浮过程,从1.47× 10-2mol/h增至5.93×10-1mol/h.由于再悬浮颗粒相中TBBPA储存量的增加,TBBPA在再悬浮颗粒相中的降解通量也相应增加,从6.93×101mol/h增至6.58× 102mol/h.

图7 TBBPA的多介质相间迁移通量模拟

4 结论

4.1 利用Ⅲ级逸度模型,通过水槽模拟实验律定典型水动力条件下的模型参数,并在此基础上,模拟了不同水流条件下TBBPA在巢湖水域各环境相中的浓度分布,模拟结果与野外实测值及水槽实验值吻合度较好,表明该模型能适用于巢湖水域TBBPA的多介质迁移与归趋模拟.

4.2 实验证实水动力条件会改变再悬浮特征及TBBPA的降解半衰期,灵敏度分析指出T、SSC和T是影响TBBPA在水-沉积物系统中浓度、储量分布及相间迁移通量的关键因素.

4.3 当各环境相达到平衡后, 系统中TBBPA的储量从大到小分别为沉积物、水体、再悬浮颗粒、大气,其中主要储存库是沉积物(占总储量的86%以上).

4.4 较大的水动力扰动可以明显增加TBBPA在水相和再悬浮颗粒相中的分布比例,以及水体-再悬浮颗粒、沉积物-再悬浮颗粒的相间交换通量.TBBPA在环境相中消失途径主要为沉积物相的降解,占入湖总量的87%以上.

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Simulation of multimedia transfer and fate of tetrabromobisphenol A in Lake Chaohu.

CHENG Hao-miao1, CHEN Yu-ru1, ZHAO Yong-ling2, ZHU Teng-yi1, WANG Liang2, XIE Zheng-xin3, CHENG Ji-lin2*

(1.School of Environmental Science and Engineering, Yangzhou University, Yangzhou 225127, China；2.School of Hydraulic Energy and Power Engineering, Yangzhou University, Yangzhou 225127, China；3.School of Resource and Environment, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China)., 2019,39(1)：314~320

A multimedia fugacity model (Level III) was applied to simulate the concentration distribution, quantity distribution, and transfer fluxes of tetrabromobisphenol A (TBBPA) in four environmental compartments in Lake Chaohu under different hydrodynamic conditions.The results showed that the simulated concentration (water, suspended particulate matter (SPM) and sediment) can fit the observed concentration well, which indicated the effectiveness of the model. Moreover, the key model parameters were identified using sensitivity analysis method. When water-sediment system reached equilibrium, TBBPA was mainly stored in sediment (accounts for over 86% of TBBPA input). Meanwhile, the resuspension characteristics and TBBPA degradation were influenced by hydrodynamic disturbance, which reduced the TBBPA concentration significantly in each environmental compartment and increased the quantity distribution in water and SPM and the transfer fluxes (water-SPM and sediment-SPM). The TBBPA degradation in sediment was the major route in water-sediment system (over 87% of the total TBBPA).

TBBPA；fugacity model；hydrodynamic disturbance；multimedia transfer；water-sediment system；lake Chaohu

X524

A

1000-6923(2019)01-0314-07

程浩淼(1989-),男,江苏扬州人,讲师,博士,主要从事水环境模拟与污染物输移规律研究.发表论文6篇.

2018-06-11

国家自然科学基金资助项目(51809226);中国博士后科学基金资助项目(2018M632390); 江苏省高等学校自然科学研究项目(18KJB610022)

* 责任作者, 教授, jlcheng@yzu.edu.cn