脉冲放电等离子体处理含甲苯废气的实验研究

(华中科技大学中欧清洁与可再生能源学院，430074)

0 引 言

挥发性有机物(volatile organic compounds，VOCs)不仅是空气污染物臭氧O3生成的主要前体物，也是大气细颗粒物PM2.5中二次细颗粒物污染物(如硫酸盐、硝酸盐和有机碳)生成的关键前体物。[1-3]等离子体(pulse corona Induced plasma chemical process,PPCP)以其效率高，污染小，能耗低的明显优势而被认为是处理VOCs非常有前途的一种方法。[4-6]由于甲苯不仅是一种典型的VOCs、易挥发，而且在环境中比较稳定，一般气象条件下不易与其它物之间发生化学反应[7-8]。因此以典型苯系物甲苯作为研究对象非常有价值。

1 实验部分

1.1 实验仪器与实验方案

主要仪器和试剂：气相色谱仪； 高压脉冲电源(自行设计制作)；线-筒式等离子体发射器(自行设计)；甲苯(色谱纯试剂)。

1.2 实验方案与实验步骤

由高压放电系统、等离子反应器和甲苯混合气体组成放电等离子体净化处理含苯废气实验装置，如图1所示。特种等离子体反应器由自行设计完成。实验时，将装有甲苯的顶空瓶U型管置于恒温水浴锅中，使甲苯缓慢而较均匀的释放，以此保证整个实验过程中初始甲苯浓度的稳定性。实验气体按图示方向进入放电等离子体反应器中，处理后的混合气体用集气袋收集后送入GC气相色谱仪进行分析，尾气通过活性炭吸附后排空。

图1 实验装置示意图(1、空压机；2、转子流量计；3、U型管；4、装有甲苯的顶空瓶；5、玻璃珠；6、混气室；7、恒温水浴锅；8、止水夹；9、线-筒反应器；10、尾气吸收装置；11、放电球隙；12、水电阻；13、高压硅堆；14、油浸式变压器；15、高压操作台；16、接地电阻；17、电容组件。)

实验利用空气作为载气和稀释气，考量脉冲电压、甲苯初始浓度和气流速率这三种因素对脉冲电晕等离子体净化甲苯的效率的影响。分别设置三种实验条件：脉冲电压为4～11.5 kV、甲苯初始浓度为500.0～2 000.0 mg/m3，气流速率为12～72 L/h。实验时，仅改变三种条件中的一种，其它两个条件不变，分别测量实验所能达到的甲苯去除率。

1.3 实验结果评价方法

实验结果将采用甲苯去除效率和甲苯去除负荷两个参数进行评价。

(1)甲苯去除率η

甲苯去除率的计算公式如下：

(1)

式中,η为甲苯去除率(%);C0：甲苯的初始浓度(mg/m3);C1：尾气中甲苯的浓度(mg/m3)。

(2)甲苯去除负荷EC

甲苯去除负荷的计算公式如下：

(2)

式中,EC为甲苯去除负荷(g/(m3·h))；Q为进气流量(L/h)；C0为甲苯进气浓度(mg/m3)；C1为甲苯出气浓度(mg/m3)；V为填料床体积(m3)。

2 实验结果及讨论

2.1 脉冲电压对甲苯去除率的影响

实验条件：甲苯初始浓度为1 400.0 mg/m3，气流速率为48 L/h，脉冲电压为4、5.5、7、8.5、10、11.5kV。根据甲苯进出口浓度测量结果，按照式(1)和式(2)分别计算得到甲苯的去除率和甲苯去除负荷，结果如图2所示。

图2 甲苯去除率、去除负荷随脉冲电压的变化

由图2可以看出，在甲苯初始浓度和气流速率一定的情况下，甲苯去除率随脉冲电压的升高而增大，去除负荷也随电压的增大而增大。当脉冲电压为11.5 kV时，放电等离子体对甲苯的除去效率为66.6%，此时甲苯除去率负荷达到2.475×106mg/(m3·h)。由此说明，放电等离子体虽然反应器很小，但是单位体积的电晕区域具有极强的甲苯去除能力。

2.2 初始浓度对甲苯去除率的影响

实验条件：脉冲电压为8.5 kV，气流速率为48 L/h，甲苯初始浓度分别为500.0，800.0，1100.0，1400.0，1700.0，2000.0 mg/m3。根据甲苯进出口浓度测量结果，按照式(1)和式(2)分别计算得到甲苯的去除率和甲苯去除负荷，结果如图3所示。

图3 甲苯去除率随初始浓度的变化

由图3可以看出，当脉冲电压为8.5 kV，气流速率为48 L/h，甲苯初始浓度为500.0 mg/m3时，甲苯的去除率为75.34%。随着甲苯初始浓度的逐渐升高，甲苯去除率逐渐下降，甲苯初始浓度越大，甲苯的除去率下降的越显著。甲苯去除负荷从另一个方面反映了放电等离子体处理甲苯废气的能力，当浓度增加时，单位时间内通过的甲苯含量将增加，高能粒子团和强氧化物质将更加充分地被利用，使得去除负荷增加。实验条件中，甲苯去除负荷最高可达到2.235×106m g/(m3·h)。

2.3 气流速率对甲苯去除率的影响

实验条件：脉冲电压为8.5 kV，甲苯初始浓度为14 000.0 mg/m3，气流速率为分别为12，24，36，48，60，72 L/h。根据甲苯进出口浓度测量结果，按照式(1)和式(2)分别计算得到甲苯的去除率和甲苯去除负荷，结果如图4所示。

图4 甲苯去除率随气流速率的变化

由图4可以看出，当脉冲电压为8.5 kV，甲苯初始浓度为14 000.0 mg/m3，气体速率为12 L/h，甲苯的去除率为77.1%左右。随着气体速率的逐渐增大，甲苯去除率逐渐下降，气体流速越大，甲苯的除去率下降的越显著，此时甲苯的去除负荷随气体速率的增大先增大后减小。从图4可知，当气体速率超过60 L/h时，甲苯去除负荷达到最大值，为2.428×106mg/(m3.h)，之后甲苯去除负荷开始减小。

3 实验结论

综合上述实验结果可知，在本实验条件下，甲苯的去除效率和甲苯的去除负荷与脉冲放电等离子体的放电电压大小成正相关关系，即随着脉冲放电等离子体放电电压的提高，甲苯的去除效率和甲苯的去除负荷均呈上升趋势；甲苯去除率则与甲苯初始浓度和气体速率呈负相关，即甲苯初始浓度和气体速率越大，甲苯去除率越低。由此可知，放电等离子体在处理甲苯废气时，适用于高电压、低浓度、低气流速率的条件。