普光气田飞仙关组白云岩地球化学特征

陈培元，杨辉廷，黄长兵



普光气田飞仙关组白云岩地球化学特征

陈培元1，杨辉廷2，3，黄长兵3

（1.中海油研究总院有限责任公司，北京 100028；2.油气藏地质及开发工程国家重点实验室 西南石油大学，成都 610500； 3. 中原油田勘探开发研究院，河南 濮阳 45700）

下三叠统飞仙关组鲕滩白云岩储层为普光气田重要的天然气储集层。通过对研究区储层的14个白云岩样品的微量、稀土元素及碳氧同位素进行测试，分析了白云岩的地球化学特征及其代表的意义。测试结果反映岩石样品几乎无陆源碎屑的混入，表明研究区鲕粒白云岩化流体为还原性的海源流体，几乎未受热液改造，主要成岩环境为盐度较大的海水-咸化海水成岩环境。

普光气田；稀土元素；碳氧同位素；白云岩；地球化学特征

普光气田是近年来发现的一个大型海相气田，下三叠统飞仙关组储层为普光气田重要的天然气储集层[1]。研究区飞仙关组储层主要发育在鲕粒白云岩中，储集物性明显好于鲕粒灰岩[2]，这反映出储层形成机制很可能与白云岩化作用密切相关。因此，深入研究飞仙关组鲕粒滩白云岩的成因机制有利于探讨该套白云岩储层的成因模式与分布特征，从而为下一步油气勘探提供借鉴。目前，对于该套鲕粒白云岩储层的成因认识尚存争议，尤其是在白云岩化作用发生环境和白云岩化流体来源方面，争论颇多。现有的白云岩成因模式包括海水-大气淡水混合水白云岩化[3-5]、渗透回流和埋藏[6-8]、海源流体主导的埋藏白云岩化[9]等。由于研究区白云岩地质特征较为复杂，并且往往经历了长期复杂的成岩演化，这也增加了该区白云岩成因研究的难度。

前人研究认为，在判别碳酸盐岩成岩环境的研究中，最为普遍方法包括同位素、稀土元素、电镜扫描和阴极发光等[11]，其中利用碳氧同位素和稀土元素的研究是近年来日益推广的方法。其中，稀土元素（REE）是指原子序数为57~71的一组元素，具有相似的化学特性。然而受沉积与成岩环境的影响，导致稀土元素的化学特征存在着微小的差异，在自然流体及矿物中的分配特征也不尽相同[12-13]。对于碳酸盐岩中碳氧同位素的组成，同样受处成岩环境的影响，不同的成岩环境下，其碳氧同位素组成有明显的差别和一定的规律[14-15]。因此，可以借助稀土元素和碳氧同位素来研究碳酸盐岩成岩环境及其储层成因与演化。鉴于此，基于普光气田飞仙关组白云岩岩石学特征，通过对飞仙关组白云岩储层的稀土、微量元素及碳氧同位素进行测试并对其地球化学特征进行分析，探明了研究区白云岩的成岩流体特征，提出了云岩化流体主要来源于海水，且形成于相对封闭的强还原环境中，不受淡水的影响的观点，以供阅者交流和借鉴。

1 区域地质背景

四川盆地是发育在上扬子准地台西缘的一个大型盆地，横跨四川和重庆两省市，总面积约18万km2，是中国陆上十大海相盆地之一[16]。该盆地地史上经历过多期升降运动，盆内地层层序齐全，累计沉积厚度约6 000～12 000m，巨厚的沉积岩为油气的形成提供了丰富的物质基础和储集层，多期次构造演化与沉积作用使之成为中国最重要的产气盆地之一[17]。

普光气田位于四川盆地东北部宣汉-达县地区黄金口构造双石庙-普光构造带，为一构造-岩性复合型大型气藏[1]，气藏北临铁山坡气田，东南与渡口河、罗家寨等气田相邻（图1）。区域沉积上普光气田位于开江-梁平海槽的东北侧[18]，早三叠世飞仙关期间，海槽的东北侧为一孤立的台地，其中位于台地边缘相带的普光气田飞仙关初期发育以鲕滩沉积为主的颗粒滩，早期沉积的鲕粒灰岩受后期成岩作用的影响逐渐演化为现今优质的储集岩。整个普光地区飞仙关组地层厚度在区内一般为400~700 m，依据岩性的差异自下而上可以划分为4段，分别为飞一段（T1f）、飞二段（T1f）、飞三段（T1f）及飞四段（T1f），其中飞一段和飞二段主要发育鲕滩沉积，为区内主要的产气层系（图1）。

图1 普光气田区域位置和地层系统及气层段示意图

2 样品的采集与测试分析

研究对象为下三叠统飞仙关组的优质白云岩储层，收集的样品来自普光302-1井和普光104-1井。基于详细的岩心观察及岩石薄片鉴定的基础之上，为了避免粘土矿物、海相自生矿物等高含稀土元素物质的影响，首先根据样品的选择标准对样品进行筛选，共选择出14件白云岩样品，对其进行微量及稀土元素做了地球化学测试分析，对应的将14件样品进行碳、氧同位素分析，微量及稀土元素的测定在贵州省拓普资源环境分析检验中心微量元素实验室完成。碳、氧同位素测试由中国石油西南油气田分公司勘探开发研究院地质实验室测定完成，分析仪器为MAT252气体同位素质谱仪，实验温度20℃，δ13C 和δ18O均采用PDB标准，分析误差为0.01%。

微量及稀土元素测试的整个实验过程为：选取新鲜的样品粉碎，研磨至200目以下，称取50mg的粉末样品于Teflon坩埚中，加入5mL浓度为1mol/L的醋酸，超声溶解12h，然后离心15min后转移上层清液于另一个Teflon坩埚中。将溶解残渣烘干、称重，并从称样量中扣除这部分。取出分离出的全部上层清液蒸干，加入1mL的浓硝酸溶解，蒸干后再重复一次，以除去残余的醋酸。最后加入5mL的1mol/L的硝酸溶解，再加入1mLRh质量分数为100×10-9g/mL的内标溶液，定容至10mL，用ICP-MS进行测试（其检测限可达10-12级，分析误差优于10%）。

鲕粒云岩，鲕粒密集，粒内溶孔及粒间溶孔，普光104-1井，5779.83 m，红色铸体；（b）鲕粒云岩，见三个世代胶结物，粒内溶孔，普光104-1，5714.33，红色铸体；（c）鲕粒云岩，鲕模孔及粒内溶孔，残余粒间孔沥青充填，普光102-1，5628.28m，蓝色铸体；（d）鲕粒云岩，鲕模孔及粒内溶孔，少量粒间溶孔，孔径0.2-0.5mm，普光102-1井，5641.96 m，蓝色铸体；（e）残余鲕粒云岩，粒间溶孔发育，孔内有少量沥青，见鲕粒轮廓，普光102-1井，5669.11m，蓝色铸体；（f）残余鲕粒云岩，粒间溶孔发育，孔内有少量沥青，见鲕粒及同心层轮廓，普光104-1井，5733.61m，红色铸体

3 岩石学特征

通过对取心井1 300余张薄片镜下鉴定和统计，发现研究区内台缘鲕滩的岩性以白云岩为主，储层岩石类型包括鲕粒白云岩、残余鲕粒白云岩、糖粒状残余鲕粒白云岩、结晶白云岩、砂屑白云岩等，其中鲕粒白云岩和残余鲕粒白云岩是最主要的储集岩。鲕粒白云岩以中~细晶为主，鲕粒含量较多，主要分布在65%～80%，粒径一般在0.2～1.5 mm之间，以低能鲕为主，分选好，多呈圆形（图2a）。鲕粒由晶粒白云岩和微泥晶白云岩组成，局部重结晶。填隙物由于强烈溶蚀作用和重结晶，胶结世代关系不明显，以两个世代胶结为主，部分可见3个世代（图2b）。受选择性溶蚀作用的影响，溶蚀孔隙极发育，常见大量的粒内溶孔及鲕模孔（图2b~d）。受构造和溶蚀作用的影响鲕粒白云岩发生破碎并遭受溶蚀，鲕粒由于受到重结晶作用的影响，仅可见鲕粒或同心层轮廓，形成了具残余鲕粒结构的残余鲕粒白云岩（图2e、f）。

4 分析结果及讨论

4.1 微量元素对样品污染程度分析

尽管在取样的过程中，已经考虑到陆源物质（特别是粘土矿物）对样品测试的影响，并通过一定的手段对样品进行了选择，但仍然不能完全排除样品不受到陆源碎屑的影响。因此，需要对分析的微量元素数据做进一步的分析与探讨。

表1 普光气田飞仙关组白云岩微量元素及稀土元素测试结果及特征参数 （×10-6）

注：球粒陨石（Taylor and McLenenan, 1981）；δCe=2Ce*/（La*+Pr*），δEu=2Eu*/（Sm*+Gd*），δPr=2Pr*/（Ce*+Nd*）, *标示经球粒陨石标准化后的值

表1显示研究区样品的微量元素Sc<0.79×10-6，Th<0.07×10-6，Hf<0.04×10-6，Zr<1.50×10-6，分别小于或远远小于上地壳对应的元素含量（Sc为14.90×10-6，Th为2.30×10-6，Hf为5.80×10-6，Zr为240.00×10-6）。Y/Ho比值如图3所示，样品的Y/Ho比值范围在41.54~55.13之间，平均值为49.32，与海水的Y/Ho比值非常接近（海水的Y/Ho范围44~74[13]），远高于陆源碎屑的Y/Ho比值26[19]）。综合四个特征元素值，反映出沉积物几乎未受陆源碎屑的影响程度，同时也间接反映了研究区白云岩化流体没有陆相流体参与。

4.2 稀土元素地球化学特征

飞仙关组白云岩样品的稀土元素总量（ΣREE）的变化范围不大，分布范围为2.109×10-6~4.017×10-6，平均值为2.670×10-6（表1）。稀土元素总量比较低，但仍然高于现代海水ΣREE含量（10-12~10-10）的几个数量级，间接的反映出所选样品没有受到黏土矿物以及海相自生矿物的影响，测试数据比较可靠。其中轻稀土元素分布范围为（1.790~3.488）×10-6，平均值为2.362×10-6；而重稀土元素分布范围为（0.209~0.529）×10-6，平均值为0.308×10-6。样品的ΣLREE／ΣHREE值可以反映岩石样品的轻重REE分流程度[20]，研究区ΣLREE／ΣHREE比值多大于6，显示了轻重稀土分馏程度较高。此外，ΣLREE/ΣHREE随着稀土元素总量ΣREE的降低呈较快速的上升趋势（图3a）。

图3 普光气田飞仙关组白云岩ΣREE 与ΣLREE/ΣHREE 关系及白云岩REE 配分模式

图4 普光气田飞仙关组白云岩样品碳氧同位素及碳同位素与Z值交会图

根据表1的测试结果，采用Taylor和Mclennan（1981）[21]标准值对稀土元素进行标准化，标准化稀土元素分布模式见图3b。从图上可以看出，REE模式曲线整体表现为右倾，倾斜度较小其（La/Yb）N=2.003~4.553>1；轻重稀土曲线特征稍有差别，轻稀土模式曲线右倾较陡（La/Sm）N=2.205~4.165，重稀土模式曲线相对平缓（Tb/Yb）N=0.897~1.250，体现了重稀土元素之间分馏程度较低，整体上轻稀土元素在白云岩化作用过程中活化更为明显。此外，从图3b可以看出，研究区飞仙关组白云岩Ce的异常值（δCe）介于2.200~4.198之间，平均值为3.007，大部分样品表现出明显的Ce正异常；Eu异常值（δEu）介于0.550~1.174之间，平均值为0.857，样品表现为Eu负异常。

4.3 碳氧同位素特征

碳酸盐岩的碳同位素主要与不同碳来源的流体及混合作用有关，通常认为碳的来源包含有机碳与无机碳，其中海相碳酸盐岩中以无机碳为主。相比而言，氧同位素是流体性质（最重要的可能是盐度）与温度的函数，在某种程度上对温度更加敏感[22]。普光气田飞仙关组白云岩碳、氧同位素分析结果见图4a，其中氧同位素主要分布在-5.667‰~-4.900‰，平均-5.224‰；碳同位素主要分布在1.400‰~2.408‰，平均1.859‰。

从图4a可以看出，研究区飞仙关组鲕粒白云岩碳同位素都大于0、而氧同位素都小于0，鲕粒白云岩的δ13C值位于早三叠世海水的范围内（-1.9‰～4.3‰[23]），且所有样品的δ13C值都集中分布，说明了该类白云岩白云化流体依旧为与海水有关的海源流体。δ18O值明显低于早三叠世海水的范围（-4.4‰～-0.8‰[23]），且氧同位素分布相对离散。由于碳酸盐岩氧同位素组成易受后期构造、热液以及大气降水等作用的影响，且海相碳酸盐岩的δ18O值随着埋藏深度加大和温度的增高而减低，因此δ18O一般不代表沉积期海水的同位素组成，但可以作为用来推测古海水盐度和古海水温度的一个重要指标。Keith和Weber（1964）[24]根据灰岩的δ18O和δ13C提出了推测古海水盐度的公式：

Z=2.048×（δ13C+50）+0.498×（δ18O+50）

式中δ18O和δ13C均用PDB标准，他们的结果表明：Z值大于120的碳酸盐岩应归入海水型，Z值在120以下的碳酸盐岩应纳入淡水型。根据上面的公式，建立了研究区δ13C与Z的关系图（图4b），从图4b可以看出，研究区鲕粒白云岩的Z值均大于127，从而反映出当时主要成岩环境为盐度较大的海水-咸化海水成岩环境。

4.4 白云岩稀土元素对流体的指示

自然流体不同所对应的REE配分特征也不相同，尽管稀土元素具有相似的化学性质（包括离子半径、电价、络合行为等），但成岩环境、成岩流体、成岩改造强度的差异，往往会导致岩石中稀土元素组成特征有所差别。因此，可以根据白云岩中稀土元素的特征来判别白云岩化的流体，进而指示对应的成岩环境。

1）白云岩化流体来自海水

稀土元素中的Ce是典型的变价稀土元素，可以根据其在碳酸盐岩中的富集或亏损来判定沉积时水介质的氧化还原性。正常海水的PH和Eh条件下，Ce极易由可溶解的Ce3+转变为难溶解的Ce4+而沉淀，故海水体现出较强的负Ce异常[25]。研究区飞仙关组鲕粒白云岩Ce的异常值（δCe）均值为3.007，样品表现出明显的Ce正异常，与海水的负Ce异常相呼应，表明了经过沉积-沉淀分异作用，更多的Ce进入白云岩中，显示正Ce异常。正的Ce异常值反映了碳酸盐岩沉积于相对缺氧的还原环境，同时也表明白云岩化过程或者后期埋藏过程中碳酸盐岩受到强还原性流体的成岩改造。

此外，胡文瑄等（2010）[26]总结出的海水来源白云岩的REE判别模式中指出，全岩REE总量较低（一般小于20×10-6），除了一定程度的正Ce异常外，轻稀土元素稍富集，而重稀土元素的配分曲线较为平坦。研究区飞仙关组鲕粒白云岩的总体特征与该特征具有一致性，表明了白云岩化的流体来源于海水，这种白云岩中轻稀土元素的富集与海水中轻稀土元素的亏损刚好相对应，可能是由于轻稀土元素更易在离子力的作用下被吸附到碳酸盐岩沉积物的表面。

2）白云岩化未受热液流体和大气淡水的影响

Eu的异常系数常用来判别白云岩是否受到热液流体的影响[13]。研究区白云岩Eu的异常值（δEu）均值为0.857，表现为弱的负异常。Barrett等[27]（1991）等认为与热液有关的沉积物常常具有显著的正Eu异常。研究区有少部分样品δEu值大于1，变化在1~1.174之间，为微弱的正异常，样品的稀土配分模式与典型的热液流体形成的白云岩稀土配分模式存在极为显著的差异，说明研究区白云岩几乎未受热液改造。

碳酸盐岩储层易受构造和海平面升降的影响出露水体，接受大气淡水的淋滤溶蚀，因此大气淡水是白云岩成岩阶段常见的流体。通常，大气降水中的REE浓度很低，要低于岩石中的REE含量几个数量级，若白云岩遭受大气降水的淋滤，岩石中的REE更易被淋滤出[26]。特别是大气降水往往含有较高浓度的CO2和较低的PH值，更有助于REE的溶解，导致其从岩石中迁移析出，造成岩石中REE的亏损。此外，一旦岩石接受大气降水的改造，水-岩反应的环境常具有氧化的特征，就会导致岩石中的Ce降低，甚至出现负异常的特征。而研究区飞仙关组白云岩样品的REE总量均值为2.670×10-6，要远远高于大气降水几个数量级。并且前文已述，研究区白云岩样品的Ce表现为明显的正异常，表明白云岩化流体受淡水影响小。

5 结论

1）研究区飞仙关组优质储层为鲕粒白云岩，其稀土元素总量较低。微量元素Sc、Th、Hf和Zr远远小于上地壳对应的元素含量，且样品的Y/Ho比值与海水的Y/Ho比值非常接近。一方面反映了样品未受污染，另一方面反映出白云岩化流体没有陆相流体的参与。

2）白云岩样品的ΣLREE／ΣHREE值多大于6，显示了轻重稀土分馏程度较高。稀土元素经球粒陨石标准化以后，REE模式曲线整体表现为右倾，其中，轻稀土模式曲线右倾较陡，重稀土模式曲线相对平缓，体现了重稀土元素之间分馏程度较低。

3）研究区白云岩样品表现出Ce的正异常和Eu的负异常，Ce的正异常值反映了碳酸盐岩沉积于相对缺氧的还原环境，同时也表明白云岩化过程或者后期埋藏过程中碳酸盐岩受到强还原性流体的成岩改造；Eu的异常值说明研究区白云岩几乎未受热液改造。

4）碳氧同位素分析表明，研究区白云岩的Z值大于120，为海水型碳酸盐岩。此外，样品的REE总量要远远高于大气淡水几个数量级，且样品的LREE富集特征与海水中LREE的亏损相对应，综合反映了白云岩化流体主要来源于海水，且形成于相对封闭的强还原环境中，不受淡水的影响。

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Geochemical Characteristics of Dolostone of the Feixianguan Formation in the Puguang Gasfield

CHEN Pei-yuan1YANG Hui-ting2,3HUANG Chang-bing3

（1-Research Institute Co. Ltd., CNOOC, Beijing 100028; 2-State Key Laboratory of Oil and Gas Geology and Exploration, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500; 3- Exploration and Development Research Institute, Zhongyuan Oilfield, Puyang, Henan 457001）

Ooliticdolostone of the Lower Triassic Feixianguan Formation is an important reservoir in the Puguang gasfield. Geochemistry characteristics of the dolostone and its indicative significance are determined by analyses of trace elements, REE and carbon and δ18O and δ13C values from 14 dolostone samples. The results show that the content of Sc, Th, Zr and Hf is far lower than that in the earth's crust, and ΣREE is generally lower with an average of 2.67 ppm with the Y/Ho of 49.32, indicating rock samples without any terrigenous clast. REE geochemistry of the dolostone are characterized by LREE enrichment, which is similar to REE geochemistry of seawater. Chondrite-normalized REE distribution pattern for the dolostone is right- inclining with positive Ce anomalies （δCe values of 2.200~4.198 with an average value of 3.007） and negative Eu anomalies （δEu values of 0.550-1.174, with an average value of 0.857）. Moreover, the dolostone is characterized by δ18O values varying from -5.667‰ to -4.900‰ with an average value of -5.224‰, δ13C values ranging from 1.400‰ to 2.408‰ with an average value of 1.859‰. All these indicate that the dolomitization fluids was derived from reductive seawater and had no relationship with the deep hydrothermal fluids, the dolomitization occurred in high-salinity seawater.

REE; δ18O value; δ13C value; dolostone; Feixianguan Formation; Puguang Gasfield

2018-01-21

“十二五”国家重大专项“高含硫气藏安全高效开发技术—超深层礁滩相储层非均质性评价技术”（2011ZX05017）

陈培元（1984-），男，河南平顶山人，博士，从事储层地质及开发地质研究

P618.13；

A

1006-0995（2018）04-0589-06

10.3969/j.issn.1006-0995.2018.04.013