我国土壤环境基准优先污染物的筛选及清单研究

葛 峰,徐坷坷,云晶晶,何 跃*,张小燕,许琳玥,张明珠,王 宁



我国土壤环境基准优先污染物的筛选及清单研究

葛 峰1,2,徐坷坷1,2,云晶晶1,2,何 跃1,2*,张小燕1,2,许琳玥1,2,张明珠1,2,王 宁1,2

(1.环境保护部南京环境科学研究所,江苏 南京 210042；2.南京国环环境研究院有限公司,江苏 南京 210042)

基于国内外已有优先污染物的筛选方法,综合分析国内外相关污染物名录及文献资料,建立了我国土壤环境基准优先污染物的筛选程序、原则,筛选了我国土壤环境基准优先污染物清单.结果表明,本文筛选出的土壤环境基准优先污染物依次为滴滴涕、镉、苯并[a]芘、铅、多氯联苯、砷、铬、汞,建议我国未来土壤环境基准值的制定以优先污染物为基础,综合考虑土壤环境基准保护对象、社会发展需求及科技发展水平的影响,有针对性地展开研究工作.

土壤环境基准；污染物筛选；层次分析法

土壤环境基准是指保障生态安全、人体健康和农产品质量安全等特定对象的土壤中污染物的最大允许含量[1-4],是土壤环境标准制定、修订、土壤环境质量评价和控制的重要科学依据和基础[5].欧美等发达国家土壤环境基准研究工作多起步于20世纪80~90年代,相关研究成果为本国土壤环境标准的制定提供了重要的科学依据[6-8].相比之下,我国土壤环境基准的研究工作起步较晚.由于缺乏土壤环境基准的研究,1995年颁发的土壤环境质量标准[9](简称“95标准”)只能以20世纪80年代土壤环境背景值和环境容量的研究成果及当时的食品卫生标准、饲料卫生标准为依据进行制定[10-12].这一标准虽然在过去20年来发挥了重要作用,但已不能满足我国进一步发展的需要.因此,我国自2006年便启动了“95标准”的修订工作,以土壤环境基准研究成果为基础,采用人体健康风险评估、生态风险评估及统计的方法学展开相关研究.一方面,人体健康风险评估、生态风险评估与土壤环境基准研究方法学一致,采用这些方法展开相关研究是一个相对缓慢的过程;另一方面,我国现有土壤环境基准研究工作由于缺乏统一的技术指南,导致研究成果参差不齐[13-19],大大增加了数据筛选过程.这两个方面的原因间接导致了标准修订速度相对滞后,“超期服役”现象严重[20].在土壤环境基准方面,随着我国生态安全、人体健康及农产品安全土壤环境基准制定技术指南的制定和发布,针对具体污染物基准值的研究工作也将陆续展开.但是土壤环境基准研究需要耗费大量的人力、物力及财力,同时开展所有污染物的基准研究显然是不可能的,因此亟需筛选出一批土壤环境基准优先污染物,以支撑我国下一阶段基准研究工作的开展.

在优先污染物的筛选方法上,现阶段我国尚无符合国情的土壤环境基准优先污染物筛选机制,需要借鉴发达国家较为成熟的筛选方法[21-23]、我国大气环境健康基准[24]及水环境基准优先污染物[25]的筛选方法展开研究.作为一个复杂的、三相物质的分散系统,在借助国内外已有优先污染物筛选方法时要充分考虑土壤的复杂性[26-27],充分结合我国发展需求,构建符合我国国情的土壤环境基准优先污染物清单,支撑下一阶段土壤环境基准工作的展开.

1 土壤环境基准优先污染物的筛选程序

2014年《全国土壤污染状况调查公报》[28]显示,我国耕地土壤环境质量堪忧,工业废弃地土壤环境问题突出.在土壤环境基准优先污染物筛选过程中,要优先考虑这些在我国检出率高、环境问题突出的污染物,优先关注对生态安全、人体健康和农产品安全具有较大风险的污染物,从而保证筛选出的优先污染物满足国家相关发展规划的需求.本文借鉴美国毒物管理委员会和美国环保署的国家优先处理场址优先污染物的筛选排序程序和荷兰、加拿大等欧美发达国家优先污染物筛选原则[29-34],提出了我国土壤环境基准优先污染物的筛选程序,包括:

1)初筛:①通过资料调研掌握美国、荷兰、加拿大、英国、日本等发达国家已制定土壤基准(或标准)的污染物名单;②通过资料调研等方式掌握我国已发布的水中优先污染物黑名单[35]、《全国土壤污染状况调查公报》[28]、国内土壤重大污染事件、《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)[36]、《土壤环境质量ž农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[37]、《土壤环境质量ž建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 36600-2018)[38]、《食用农产品产地环境质量评价标准》(HJ 332- 2006)[39]、《污染场地风险评估技术导则》(HJ 25.3- 2014)[40]、《北京市场地土壤环境风险评价筛选值》(DB11/T811-2011)[41]、《土壤重金属风险评价筛选值ž珠江三角洲》(DB44/T1415-2014)[42]、《河北省农田土壤重金属污染修复技术规范》(DB13/T2206- 2015)[43]、《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/ T1165-2016)[44]、《浙江省农产品产地环境质量安全标准》(DB33/T558-2005)[45]和《上海市场地土壤环境健康风险评估筛选值(试行)》(沪环保防[2015]366号)[46]中出现频率较高的污染物名单;③综合分析①②所获得的名单及人类致癌物和可能致癌物清单[47],进行污染物初筛,建立初筛名单.

2)复筛:采用层次分析[48-50]及等级赋值计分法[51]对初筛名单中的污染物进行赋值排序,最终筛选出我国土壤环境基准优先污染物清单.

2 土壤环境基准优先污染物的筛选

2.1 土壤环境基准优先污染物初筛

2.1.1 初筛原则 我国土壤环境基准优先污染物的初筛原则如下:

1)国外10个国家优先污染物名录中出现3次以上及国外21个国家土壤环境基准或标准中出现3次以上[33]的污染物.

2)在人类致癌或可能致癌污染物清单和我国各类污染物清单及共计17项统计资料中出现频率大于6次的污染物.

2.1.2 国外各类污染物清单筛选 由于欧美各国土壤类型、土地利用方式及土壤管理政策不同,导致各国在制定基准时关注的污染物类型存在差异[8,52-55].对欧美发达国家已制定土壤环境基准的污染物进行统计分析发现,美国、荷兰、加拿大、英国等发达国家已制定土壤环境基准值的污染物类型主要包括重金属及其他无机污染物、挥发性有机污染物、半挥发性有机污染物、农药/多氯联苯等有机污染物4大类(表1).

表1 发达国家土壤环境基准污染物的类型及数量

2.1.3 我国各类污染物清单筛选 统计分析我国17类国内数据资料中出现的污染物类型(表2),共得到90种污染物,其中有机污染物69种,重金属和无机污染物21种.

2.1.4 我国土壤环境基准优先污染物的筛选 按照2.1.1的初筛原则进行土壤环境基准优先污染物的初筛(表2),共计筛选出13种污染物,包括砷、铬(包括六价铬及三价铬)、镉、铅、汞、铜、镍和氰化物在内的8种重金属及其他无机污染物;苯、苯并[a]芘2种半挥发性有机污染物;滴滴涕、六六六、多氯联苯3种农药/多氯联苯有机污染物(表3).

2.2 我国土壤环境基准优先污染物复筛

2.2.1 复筛方法 在大量调研、分析国外优先污染物筛选方法的基础上,本文选定层次分析及等级赋值计分法作为我国土壤环境基准优先污染物的复筛方法,以《有机化合物理化性质及环境归趋数据手册》(美国)[56]、国际癌症研究机构致癌物分类[47]、化学品安全技术说明书[57]等资料和美国综合风险信息系统[58]、美国PubChem数据库[59]及美国TOXNET数据库[60]为基础,按照表4中污染物的等级划分方法对污染物的致癌性、急性毒性、生殖毒性、生物富集性、部分工业企业土壤污染物检出率分别按等级进行赋值,以各项指标的得分之和作为土壤污染物环境风险综合得分进行排序.

2.2.2 优先污染物复筛清单及讨论 初筛名单中各污染物的赋值排序见表5.排序表中总分越高的污染物,对人体健康及生态环境的综合危害越大,越需尽早制定该污染物的土壤环境基准值.根据排序的结果,综合考虑我国社会发展规划需求和科技发展水平的影响,在初筛获得的13种污染物中选取总分大于等于8分的物质列入到第一批土壤环境基准优先污染物清单中.最终复筛获得8种急需制定土壤环境基准值的污染物,包括砷、铬(包括六价铬及三价铬)、镉、铅、汞共5种重金属;半挥发性有机污染物苯并[a]芘;滴滴涕与多氯联苯2种农药/多氯联苯有机污染物(表6).

根据已发布的《全国土壤污染调查公报》及《土壤污染防治行动规划》,复筛清单中的污染物能够代表我国土壤污染的实际情况,清单中的污染物在我国耕地土壤及场地土壤中均存在环境问题.清单也较好地落实了我国“土十条”关于保障生态环境安全的要求,其中的砷、铬、镉、铅、汞5种重金属及苯并[a]芘均是我国《土壤污染防治行动规划》中明确重点监测的土壤污染物.此外,复筛清单中的污染物是我国土壤环境标准修订过程中重点关注的对象,由于本轮修订中所采用的阈值研究成果是在缺乏统一的技术指南的情况下获得的,一定程度上可能会影响标准修订的准确性.随着土壤环境基准制定技术指南的制定与发布,未来我国土壤污染物临界含量或阈值的研究将在统一的技术方法下展开,必将大大减少我国下一阶段标准修订工作的阻力.

表2 国内外各类污染物清单

续表2

序号污染物名称国外10个国家优先污染物名录[21,31,32,61-63]国外21个国家土壤基准/标准[52,64-67]我国水环境优先污染物黑名单[35]人类致癌物和可能致癌物清单[47]搬迁工业企业场地污染物全国土壤污染状况调查公报[28]国内土壤重大污染事件出现的污染物土壤环境监测技术规范[36]土壤环境质量农用地及建设用地土壤污染风险管控标准(试行)[37-38]食用农产品产地环境质量评价标准[39]污染场地风险评估技术导则[40]北京市场地土壤环境风险评价筛选值[41]《土壤重金属风险评价筛选值珠江三角洲》[42]河北省《农田土壤重金属污染修复技术规范》[43]湖南省《重金属污染场地土壤修复标准》[44]浙江省《农产品产地环境质量安全标准》[45]上海市场地土壤环境健康风险评估筛选值(试行)[46] 8镍√√√√√√√√√√√√√ 9DDT√√√√√√√√√√√√ 10HCHs√√√√√√√√√√√√ 11多氯联苯√√√√√√√√√ 12氰化物√√√√√√√√√ 13苯√√√√√√√√√ 14苯并[a]芘√√√√√√√√√ 15三氯乙烯√√√√√√√√ 16四氯乙烯√√√√√√√√ 17苯并[k]荧蒽√√√√√√√√ 18钒√√√√√√√√ 19铍√√√√√√√√ 20苯并[b]荧蒽√√√√√√√ 21六氯苯√√√√√√√ 22茚并[1,2,3-cd]芘√√√√√√√ 231,2-二氯乙烷√√√√√√√ 24氯仿√√√√√√√ 25萘√√√√√√√ 26甲苯√√√√√√√ 27乙苯√√√√√√√ 28四氯化碳√√√√√√√ 29二苯并[a h]蒽√√√√√√√ 30苯并[a]蒽√√√√√√ 311,1,2-三氯乙烷√√√√√√ 32锑√√√√√√ 33荧蒽√√√√√√ 34√√√√√√ 35苯胺√√√√√ 36硝基苯√√√√√ 37敌敌畏√√√√√ 38乐果√√√√√ 39二氯甲烷√√√√√√ 401,1-二氯乙烯√√√√√√ 411,1,1-三氯乙烷√√√√√√ 42五氯苯酚√√√√√√ 43DDD√√√√√√ 44氯丹√√√√√√ 451,1-二氯乙烷√√√√√√ 46多环芳烃√√√√√√ 47芴√√√√√ 48氟化物√√√√√ 49蒽√√√√√ 50锰√√√√√ 51芘√√√√√

续表2

序号污染物名称国外10个国家优先污染物名录[21,31,32,61-63]国外21个国家土壤基准/标准[52,64-67]我国水环境优先污染物黑名单[35]人类致癌物和可能致癌物清单[47]搬迁工业企业场地污染物全国土壤污染状况调查公报[28]国内土壤重大污染事件出现的污染物土壤环境监测技术规范[36]土壤环境质量农用地及建设用地土壤污染风险管控标准(试行)[37-38]食用农产品产地环境质量评价标准[39]污染场地风险评估技术导则[40]北京市场地土壤环境风险评价筛选值[41]《土壤重金属风险评价筛选值珠江三角洲》[42]河北省《农田土壤重金属污染修复技术规范》[43]湖南省《重金属污染场地土壤修复标准》[44]浙江省《农产品产地环境质量安全标准》[45]上海市场地土壤环境健康风险评估筛选值(试行)[46] 52钴√√√√√ 53苯并[g,h,i]芘√√√√√ 54邻二甲苯√√√√ 55间二甲苯√√√√ 56对二甲苯√√√√ 571,1,2,2-四氯乙烷√√√√ 58铊√√√√√ 59苯乙烯√√√√√ 60氯乙烯√√√√√ 611,2-二氯乙烯√√√√√ 62苯酚√√√√√ 63氯苯√√√√√ 64DDE√√√√√ 65对二氯苯√√√√ 66苊√√√√ 67菲√√√√ 68硒√√√√ 69钼√√√√ 70锡√√√√ 71邻二氯苯√√√√ 72六氯丁二烯√√√√ 73狄氏剂√√√√ 74艾氏剂√√√√ 75异狄氏剂√√√√ 76七氯√√√√ 77二恶英/呋喃√√√√ 78总石油烃√√√√ 79丙酮√√√√ 80石棉√√√ 81林丹√√√ 82硫丹√√√ 83N-亚硝基二甲胺√√ 84间甲酚(甲酚)√√ 85钛√√ 86敌百虫√√ 87二甲苯√√ 88丙烯腈√ 89甲醛√ 90毒杀芬√ 91丙烯醛√ 92钡√

注:搬迁工业企业场地污染物及国内土壤重大污染事件出现的污染物两列所使用数据主要参考自研究报告《我国环境基准技术框架与典型案例预研究》,因该报告未公开,此处不作为参考文献列出.

表3 我国土壤环境基准优先污染物初筛名单

表4 污染物等级赋值计分法

注:a存在正面证据证明会降低生育率,具有胚胎毒性;b 存在证据证明可能会降低生育率,具有胚胎毒性;c 可能伤害哺乳期婴儿;d无数据或无生殖毒性证据.

表5 初筛名单中污染物的赋值排序

注:1.在进行污染物赋值排序时,滴滴涕以工业滴滴涕中占比最高的成分p,p’-DDT作为代表;多氯联苯(PCB)综合考虑7种同系物PCB 1016、PCB 1221、PCB 1232、PCB1242、PCB1248、PCB 1254、PCB 1260的影响;HCHs以其毒性最大的α-HCH作为代表污染物;“-”表示暂无数据.2.由于《全国土壤污染状况调查公报》[28]中公布的污染物数目相对有限,此表以部分工业企业土壤污染物检出率进行评估.数据涵盖来源于场地调查、风险评估、场地修复报告和国内文献数据的8大类共66个场地,其中包括5家电子废物拆解场地、13家化学原料及化学品制造业场地、12家有色金属矿区及周边场地、7家农药生产企业、3家煤炭开采和洗选业场地、7家石油加工及炼焦工业场地、5家电力热力生产和供应业场地及14家其他类型企业场地.3.检出率=100%×土壤中可检出该污染物的场地数量/66,其中土壤中可检出该污染物的场地是指在现有检测分析方法下,所采集土壤样品中的污染物可被分析仪器检出的场地.4.毒性及生物富集性数据来源于PubChem数据库[60]及美国有毒物质和疾病登记署[68].

表6 我国土壤环境基准优先污染物复筛清单

3 结语

3.1 筛选出8种急需制定土壤环境基准值的污染物,依次为滴滴涕、镉、苯并[a]芘、铅、多氯联苯、砷、铬、汞.

3.2 由于土壤本身具有的复杂性,不同污染物在土壤中的毒性效应存在差异,首要危害的环境对象也有所不同.未来研究的过程中,建议以本文筛选出的8种污染物为基础,结合土壤环境基准值制定时的首要考虑的保护对象,综合社会发展现状及需求,分阶段分类型开展污染物的土壤环境基准值制定工作.

3.3 在分阶段分类型开展污染物的土壤环境基准值制定工作的过程中,应注重基础科学的研究.对于重金属等能够在植物中富集的污染物,应综合考虑土壤氧化还原电位、pH值、阴离子交换量、土壤质地及共存离子等对重金属活性及土壤环境基准值的影响.

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[63] Government of Canada, Canadian environmental protection. Act priority substances list [EB/OL]. https://www.canada.ca/en/sr/srb. html?cdn=canada&st=s&num=10&langs=en&st1rt=1&s5bm3ts21rch=x&q=Priority+Substances+List+Assessment+Report&_charset_=UTF-8&wb-srch-sub=.

[64] U.S.EPA. Regional screening levels (rsls) - generic tables [EB/OL]. https://semspub.epa.gov/work/HQ/197233.pdf.

[65] UK. Environment Agency. Soil Screening values for use in UK ecological risk assessment [EB/OL]. https://assets.publishing.service. gov.uk/government/uploads/system/uploads/attachment_data/file/657723/Soil_screening_values_for_assessing_ecological_risk_-_report.pdf.

[66] CCME. Canadian environmental quality guidelines summary table [EB/OL]. http://st-ts.ccme.ca/en/index.html.

[67] RIVM. Proposal for intervention values soil and groundwater for the 2nd, 3rd and 4th series of compounds [EB/OL]. https://www.rivm.nl/ dsresource?objectid=0c3f8229-8459-4c57-9e7f-773e2f9cef7e&type=org&disposition=inline.

[68] U.S. ATSDR. Toxic substances portal [EB/OL]. https://www.atsdr. cdc.gov/.

Studies on screening and list of priority pollutants in China’s soil criteria research.

GE Feng1,2, XU Ke-ke1,2, YUN Jing-jing1,2, HE Yue1,2*, ZHANG Xiao-yan1,2, XU Lin-yue1,2, ZHANG Ming-zhu1,2, WANG Ning1,2

(1.Nanjing Institute of Environmental Science, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China；2.Nanjing Guohuan Institute of Environmental Research CO. LTD, Nanjing 210042, China)., 2018,38(11)：4228~4235

Based on methods for screening priority pollutants available in China and other countries, this paper comprehensively reviews pollutants lists and relevant literature, establishes the procedures and principles for screening priority pollutants based on the soil environmental criteria of China and makes a list of the priority pollutants identified through these procedures. The results indicate the following priority pollutants based on the soil environmental criteria of China: DDT, cadmium, benzo[a]pyrene, lead, polychlorinated biphenyl, arsenic and chromium mercury. It is recommended that the future soil environmental criteria of China should be developed on the basis of priority pollutants, and that well-targeted research should be conducted with an overall consideration of the protected objects of soil environmental criteria, demands of social development, and technological development level.

soil environmental criteria；screening of pollutants；analytic hierarchy process

X53,X32

A

1000-6923(2018)11-4228-08

葛 峰(1981-),男,江苏扬中人,副研究员,博士,主要从事土壤微生物研究.发表论文10余篇.

2018-04-19

国家环境基准管理(2023011002)

* 责任作者, 副研究员, heyue@nies.org