核电废金属熔炼为容器的剂量限值研究

罗 恺，李 洋，赵杨军

(中国辐射防护研究院,太原 030006)

1 研究背景

核电站在运行及退役期间，由于维护、设备更换以及退役作业会产生大量金属废物，包括碳钢、不锈钢等，由于废金属中U、Sr、Co、Cs等放射性核素，其中废金属的α表面污染水平在0.8～25Bq/cm2，β表面污染水平在0.8～66Bq/cm2[1]。以上世纪八十年代退役的“四号机组”为例，退役产生的废金属总重约2 000t，废金属表面污染水平为：1.7×10-3～2.5Bq/cm2，0.33～80Bq/cm2，铀残留量约为11～15kg[2]。

目前对受放射性污染金属的处理和处置方法包括：填土处理、表面去污和熔炼去污等方法。填土处理处理费用高对资源是极大的浪费，由于填土处理对环境具有潜在风险，还需要建立一套完整的监管系统用以及时处理潜在风险。表面去污主要包括物理表面方法和化学表面去污，表面去污对于几何形状简单的部件效果较好，但对滞留在金属内部的放射性核素去污效果不佳难以达到再利用水平。

研究表明，采用熔炼去污可将金属体积减少2～10倍，废渣产生量仅为金属重量的4%，对于α核素及其子体去污效率可以到达90%以上。通过熔炼去污可使实现放射性废金属的再利用，并大大降低废金属对环境污染和周围人员的辐射危险，废金属熔炼简要工艺流程见图1。

图1 废金属熔炼简要工艺流程[3]Fig.1 Brief technological process of waste metal smelting

通过熔炼可将废金属中大部分超铀元素进入到废渣中，铸锭中存留了54Mn、60Co、95Nb、110mAg、124Sb和125Sb等核素，铸锭产品在核工业行业中可用以制作放射性废物容器、处置库或废物贮存设施使用的混凝土钢筋等，在欧洲已经给出放射性废金属再利用推荐值，但还缺乏相关指导值，希望通过研究给出我国放射性废金属再利用限值指导值。

2 模型介绍

放射性废物容器主要为钢桶或钢箱，研究中假设核电废金属熔炼后的铸锭用以制造废物钢桶和废物钢箱，采用蒙特卡洛方法进行模拟。

2.1 钢桶模型

2.1.1 钢桶基本模型

假定利用比活度为1Bq/g的铸锭制作成品为LID-IIa型合金钢桶，钢桶主要材质为Fe，其中混有54Mn、60Co、95Nb、110mAg、124Sb和125Sb等放射性核素，γ射线能量及发射概率见表1，核素钢桶尺寸见表2，钢桶三视图见图2，钢桶包含上下底，壁厚均为0.15cm，钢桶内外均为空气，其组分比例见表3。

表1 γ射线能量和发射概率Tab.1 The energy and emission possibility of γ ray

表2 LID-IIa型标准钢桶尺寸Tab.2 The size of LID-IIa standard steel cylinder

表3 空气组分Tab.3 Components of air

图2 LID-IIa型标准钢桶三视图Fig.2 Three views of LID-IIa standard steel cylinder

2.1.2 钢桶表面剂量测量模型

放射性废物桶以多层并排叠放的方式放置进行表面剂量率模拟计算，废物桶总高464cm，总宽619.3cm，放置方式见图3。

图3 多个LID-IIa型标准钢桶排列方式(正视图)Fig.3 Arrangement of multi-LID-IIa standard cylinders(front view)

放射性废物桶表面剂量率模拟计算探测点共设4个，探测器布点见图4。探测点位1位于顶层中间钢桶外上侧表面z轴正向100cm处；探测点位2 位于顶层中间钢桶外上侧表面z轴正向0cm处；探测点位3位于底层中间钢桶外表面x轴正向100cm处；探测点位4位于底层中间钢桶外表面x轴正向0cm处。

图4 LID-IIa标准型钢桶表面和表面100cm处剂量测量点Fig.4 Measuring point for the surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard cylinder

2.2 钢箱模型

2.2.1 钢箱基本模型

假定利用比活度为1Bq/g的铸锭制作的成品为FA-IV型合金钢箱，钢箱主要材质为Fe，其中混有54Mn、60Co、95Nb、110mAg、124Sb和125Sb等放射性核素，γ射线能量及射线发射概率见表1，钢桶尺寸见表4，钢箱三视图见图5，钢箱包含上下底，壁厚均为0.3cm，钢箱内外均为空气，空气组分见表3。

表4 FA-IV型标准钢箱尺寸Tab.4 Size of FA-IV standard steel box

图5 FA-IV型标准钢箱三视图Fig.5 Three views of FA-IV standard steel box

2.2.2 钢箱表面剂量测量模型

放射性废物箱以多层并排叠放的方式放置进行表面剂量率模拟计算，废物箱总高401.1cm，总宽1 736.9cm，放置方式见图6。

以前机械设计制造更依赖人力，对人力资源的消耗很大，不管是从基础设计还是到车间生产都离不开人工作业，大企业要想获得更高的利润就要事先对故障、警报进行排查处理，这相应的有消耗了企业生产成本。机械设计制造自动化以后，所设计、所生产的各项环节都有了赖以维系的内部监督系统，通过智能化监督系统的记录处理，能很快在最短时间内找出机械设计的故障部位和原因，自动示警就无须人工花费时间精力处理，进而对工程安全也是一重保障。

图6 多个FA-IV型标准钢箱排列方式(正视图)Fig.6 Arrangement of multi-FA-IV standard steel boxes(front view)

FA-IV钢箱剂量率计算探测器共放置8个探测点位，探测器布点见图7。探测点位1位于顶层中间钢箱外上侧表面z轴正向100cm处；探测点位2 位于顶层中间钢箱外上侧表面z轴正向0cm处；探测点位3位于底层中间钢箱外表面x轴正向100cm处；探测点位4位于底层中间钢箱外表面x轴正向0cm处；探测点位5位于底层y轴负向边界钢箱外表面处；探测点位6 位于底层y轴负向边界钢箱外表面y轴负向100cm处。

图7 FA-IV标准型钢箱表面和表面100cm处剂量测量点Fig.7 Measuring point for the surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard steel boxes

3 研究与分析

3.1 LID-IIa型合金钢桶模拟结果与分析

图8 LID-IIa型合金钢桶表面剂量率Fig.8 Dose rate for surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard cylinders

如图8所示， LID-IIa型合金钢桶上表面、侧表面(a)以及上表面100cm和侧表面100cm剂量率(b)，结果未考虑自吸收效应。通过模拟可知，钢桶中Co-60对剂量贡献最大，Sb-125对剂量贡献最小。

模拟中考虑熔炼后钢桶中主要包括5种对剂量率贡献的放射性核素，其中表面有效剂量率最大贡献值为1.94E-06Sv/h，假设所有核素贡献值均为1.94E-06Sv/h，工作人员接触钢桶时间700h/a，计算可得在钢桶表面年剂量率为6.79mSv；表面100cm处剂量最大贡献值为3.05E-08 Sv/h，同样假设所有核素贡献值均为3.05E-08 Sv/h，计算可得钢桶表面100cm年剂量率为0.107mSv。保守估计结果表明，钢桶表面和表面100cm处剂量值均低于职业人员年有效剂量标准。

3.2 FA-IV型合金钢箱

图9 FA-IV型合金钢箱表面和表面100cm剂量率Fig.9 Dose rate for surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard steel boxes

如图9所示，FA-IV型合金钢箱前表面、上表面(a)以及前表面100cm和上表面100cm剂量率(b)，结果中未考虑自吸收效应。通过模拟可知，钢桶中Co-60对剂量贡献最大，Sb-125对剂量贡献最小。

模拟中考虑熔炼后钢箱中主要包括5种对剂量率贡献的放射性核素，其中表面有效剂量率最大贡献值为5.09E-06 Sv/h，假设所有核素贡献值均为5.09E-06 Sv/h，工作人员接触钢箱时间700h/a，计算可得在钢箱表面年有效剂量率为17.8mSv；表面100cm处剂量率最大贡献值为6.15E-08 Sv/h，同样假设所有核素贡献值均为6.15E-08 Sv/h，计算可得钢箱表面100cm年有效剂量为0.215mSv。保守估计结果表明，钢箱表面和表面100cm处剂量值均低于职业人员年有效剂量标准。

3.3 自吸收效应

采用体源自吸收因子处理源介质自吸收的情况，体源自吸收因子是指：从源点到探测点考虑自吸收与不考虑自吸收时的辐射量的比值。

以圆柱体自吸收因子为例，可表示为：

(1)

k=h/R表示圆柱的高度与半径之比；

p=b/R示柱源中心线(圆柱端面)到探测点距离与半径之比。

表1中给出了钢桶尺寸，由此计算可得圆柱源

(2)

(3)

LID-IIa型合金钢桶中60Co产生的γ射线能量最高，其平均能量为1.25MeV，在钢铁中的线线衰减系数μ=5.438 5m-1，由此可以计算得到在钢铁中γ射线的平均自由程λ=0.183 9m。钢桶厚度d=0.15cm，因而钢桶厚度与γ射线在钢桶中平均自由程的比值为：

(4)

根据李德平和潘自强院士主编的《辐射防护手册》[4]给出圆柱源轴向自吸收因子和圆柱源径向自吸收因子，见表5和表6。

表5 圆柱源轴向和径向自吸收因子Tab.5 Cylindrical source self-absorption factorsof axial and radial direction

表6 柱源径向自吸收因子Tab.6 Cylindrical source self-absorption factors of radial direction

根据计算结果，μsR=0.008 16→0，圆柱源轴向和径向自吸收因子为1，因此厚度为0.15cm的钢桶对γ射线的自吸收效应很小。

同理可以计算得到FA-IV型合金钢箱对γ射线自吸收效应很小。

4 结 论

根据对LID-IIa型合金钢桶和FA-IV型合金钢箱模拟计算，可以得到以下结论：

4.1 根据保守计算，LID-IIa型合金钢桶表面100cm处的职业人员年有效剂量为0.107mSv； FA-IV型合金钢箱表面100cm处的职业人员年有效剂量为0.215 mSv；若工作人员同时操作LID-IIa型合金钢桶和FA-IV型合金钢箱，则工作人员所受年有效剂量为0.322mSv，低于《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871-2002)中职业照射5年平均剂量限值[5]。

4.2 根据保守计算，LID-IIa型合金钢桶和FA-IV型合金钢箱表面职业人员年有效剂量为6.79mSv和17.8mSv；若工作人员同时操作LID-IIa型合金钢桶和FA-IV型合金钢箱，则工作人员所受年有效剂量为24.59mSv，低于GB 18871-2002中职业人员任何一年不能超过50mSv的规定。计算为保守估计，实际操作中工作人员与合金钢桶或合金表面距离远大于0cm，对工作人员的职业照射年有效剂量值远小于24.59mSv。

4.3 考虑LID-IIa型合金钢桶和FA-IV型合金钢箱对γ射线自吸收效应，计算表明自吸收效应很小可以忽略。

因此，核电废金属经熔炼为比活度为1Bq/g铸锭制作为LID-IIa型合金钢桶和FA-IV型合金钢箱对年累积操作时间为700h的工作人员的职业照射有效剂量满足国家标准。