阻隔主要外源输入重金属对土壤-水稻系统中镉铅累积的影响

郭朝晖，冉洪珍，封文利，肖细元，史 磊，薛清华

（中南大学冶金与环境学院，长沙 410083）

0 引 言

土壤是人类赖以生存的基础，保持土壤良好的生产力，是维系好农业发展和粮食安全的关键[1-2]。土壤是各种重金属污染源的汇，重金属持续累积会造成污染[3-4]，进而影响农作物质量和品质。据2014年4月国家环境保护部和国土资源部联合发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示，调查的全国土壤630万km2面积耕地土壤点位超标率为19.4%，主要污染物为Cd等重金属，Cd、Pb的点位超标率分别达到 7.0%和 1.5%。可见，中国重金属污染耕地及粮食安全生产问题不容忽视。

研究表明，大气沉降中Cd、Pb等重金属的沉降通量都较高，是农田土壤重金属污染的重要来源之一[5-7]。据统计，中国每年排放到大气中的Cd高达2 186 t[8]，估算每年进入农田的Cd高达1 417 t，大气沉降的Cd占农田Cd总输入量的35%[9]。污水灌溉也是农田重金属重要来源之一，灌溉水中重金属不断输入对土壤和水稻中重金属含量有显著影响[10-13]。稻草还田是提高水稻产量的主要农艺措施之一，但重金属污染稻田中产出的秸秆的重金属含量较高，还田会提高土壤重金属的活性和水稻对重金属的累积[14-15]，也是稻田土壤中重金属污染的来源之一[16-17]。据报道，Cd污染水稻土上种植的玉米和菜豆秸秆还田2周后，醋酸铵提取态Cd含量增加了17%～33%[18]。因此，有效控制重金属输入途径，寻找适宜的农田土壤系统中Cd等重金属的输出途径，对有效预防和改善稻田重金属污染问题具有重要意义。土壤重金属来源解析和占比是目前的研究热点之一[19-20]，但阻断重金属主要输入途径对水稻-土壤系统重金属迁移和累积的影响研究报道尚少。

湖南部分地区长期有色金属工业活动导致局部区域土壤重金属污染问题突出。尤其是株洲清水塘地区是中国老工业基地，长期的有色工业等生产活动导致株洲工业区及其周边土壤均受到不同程度的重金属污染，农产品质量难以达到食品卫生标准要求，具有很高程度的潜在风险[21]。本文选择株洲工业区周边某典型Cd等污染稻田，通过田间试验，研究稻草移除、稻草移除+截断大气沉降、稻草移除+清洁水灌溉等措施对土壤-水稻系统Cd、Pb积累的影响，以期为重金属污染农田土壤控源治理和稻米的安全生产提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 区域概况

株洲市是中国重要的有色金属冶炼基地和中国重要的商品粮基地，属亚热带季风性湿润气候，四季分明，雨量充沛、光热充足，年平均气温16至18 ℃，年降水量在1 500 mm左右。区域地貌属湘江下游河谷及丘陵带，成土母质主要为第四纪红土，稻田土壤呈弱酸性。该区域水稻为双季稻种植制度，早稻生育期一般为每年的 4月中旬至7月中旬，晚稻生育期为7月下旬至10月中旬。

1.2 试验设计

2016年3月，在株洲某工业区下风向大气沉降历史污染区选择重金属污染稻田开展田间试验，田间土壤pH值为6.21，土壤有机质质量分数为5.68%，土壤中Cd、Pb质量分数分别为4.23、45.95 mg/kg。试验田设置4个小区：稻草还田（CK，无大气沉降控制措施，采用地表径流水灌溉）、稻草移除（T1，无大气沉降控制措施，采用地表径流水灌溉）、稻草移除+截断大气沉降（T2，采用地表径流水灌溉）、稻草移除+清洁水灌溉（T3，无大气沉降控制措施）。T2中截断大气沉降措施是在小区中采用透明胶板作顶，细纱网作围墙，用钢架作支柱建成一个高 3.5 m的透明简易棚用来截断大气的湿沉降和绝大部分干沉降（棚屋四周距水平面 0.5 m范围留空加强通风）；T3采用无污染的当地井水灌溉；每个小区 30 m2（5 m×6 m），用聚乙烯加厚塑料膜对小区田埂进行保护用来消除各区之间的干扰。每个小区重复3次。

2016年4月中旬种植早稻，7月中旬收割。水稻成熟收获后将CK小区的稻草全部还田，稻草还田指在前茬水稻收割时留茬高度约35 cm。其余小区的地上部分稻草全部移除。于7月中下旬种植晚稻，10月下旬晚稻成熟收割。早稻种植品种为淦鑫203，晚稻种植品种为天优华占，均为籼型三系杂交水稻。田间试验过程中，以复合肥（以尿素、磷铵和氯化钾为主要原料，总有效养分质量分数≥48%）作为基肥（0.11 kg/m2），整个水稻生长期间均按照当地一般农田的管理模式（水稻生长期间及时除草，根据病虫害发生情况，选用适宜农药防治病虫害；拔节生长期保持田间淹水，分蘖前期浅水促蘖，分蘖后期适当晒田控蘖；灌浆成熟期干湿交替；黄熟期排水晒田）进行管理。

1.3 样品采集及分析

在早、晚稻成熟期（分别为2016年7月17日与2016年10月15日）各采集3株田间长势均匀的代表性水稻植株样品，用自来水洗净后，再用去离子水洗净，然后按水稻根、茎叶以及籽粒分开，在105 ℃杀青30 min，60 ℃烘干至恒质量。将样品粉碎后分别放入聚乙烯封口袋中密封备用。采集水稻植株相应的0～20 cm表层土壤，在实验室自然风干，除去动植物残体及碎石等杂物后研磨，分别过10目和100目尼龙筛后放入聚乙烯封口袋中备用。土壤pH值采用土水比为1∶2.5浸提，pH计（雷磁，PHS-3C）测定[22]。土壤有机质含量测定采用低温外热重铬酸钾氧化-比色法[22]。植物样品采用硝酸-高氯酸消解，土壤样品采用氢氟酸-硝酸-高氯酸消解，土壤中有效态Cd、Pb采用DTPA方法提取[22]。样品预处理过程中，试剂均采用优级纯。在截断大气沉降处理小区周边均匀布点，共设置 3个沉降桶。收集试验区范围的大气沉降物（当月干湿沉降混合物）：将直径为20 cm，深度为1.5 m的塑料圆桶固定于田间距离地面2 m处，每月末取回沉降桶内的大气沉降物，同时收集当月地表灌溉水和清洁井水，于实验室内测定pH值并采用硝酸消解[23]。消解液和提取液中 Cd、Pb含量采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，Thermo Fisher Scientific）测定。每批消解样采用空白样品和土壤标准物质（GBW07406）或大米标准物质（GBW10010）同时消解，所有样品分析检测过程中每20个样品加测一个标准液进行质量控制，土壤和植物样品Cd回收率均高于95%。

1.4 数据处理

茎叶重金属生物富集系数（BCFss）=水稻茎叶重金属含量/土壤相应元素含量；糙米重金属生物富集系数（BCFsb）=水稻糙米重金属含量/土壤相应元素含量；茎叶重金属转运系数（TFrs）=水稻茎叶重金属含量/根相应元素含量；籽粒重金属转运系数（TFrb）=水稻籽粒重金属含量/根相应元素含量。

数据统计采用Microsoft Excel2013进行分析，采用Origin 9.0软件作图。单因素方差分析（One-way ANOVA）和相关性分析均采用SPSS 19.0完成，P<0.05表示处理间有显著性差异。

表1 田间灌溉水与大气沉降液中pH值和镉铅浓度Table 1 pH value and cadmium and lead concentration in field irrigation water and atmospheric deposition solution

2 结果与分析

2.1 各处理土壤 pH值和有机质与重金属有效态含量的变化

土壤pH值和有机质（soil organic matter）含量是土壤中重金属的吸附解吸、迁移转换、重金属生物有效性、植物吸收富集行为的主要影响因子[24]。由表 2可知，与稻草还田相比，稻草移除（T1）处理下的土壤pH值无明显变化，稻草移除+清洁水灌溉（T2）处理下的土壤 pH值显著低于对照（P<0.05），而稻草移除+截断大气沉降（T3）处理下的土壤pH值显著升高（P<0.05）。种植晚稻后的土壤pH值均略低于对照，但差异不显著。T1、T2、T3处理下的土壤有机质质量均略低于对照，其中种植早稻后T1和T3处理的土壤有机质含量显著降低（P<0.05），这可能与短期内这些低分子有机化合物多数不稳定、易分解有关[25]。稻草还田在一定程度上提高了土壤pH值和有机质含量[26]，这可能是由于稻田土壤淹水灌溉，土壤通气性较差，还原性增强，土壤pH值升高；此外，施入稻田的秸秆中含有大量纤维素、半纤维素等含碳物质，其腐解过程中易产生小分子有机酸等中间产物，分解后容易形成低分子的有机化合物[27]。尽管研究表明稻草移除、清洁水灌溉和大气沉降并没有显著影响土壤中有机质含量水平，但其长期效果有待进一步研究。

表2 各处理下土壤pH值和有机质与重金属有效态含量Table 2 pH value, organic matter and DTPA-extractable heavy metal content in soils under different treatments

与对照相比，除种植早稻后的土壤有效态Pb含量外，其余不同处理措施下种植早稻和晚稻后土壤有效态Cd、Pb含量均有不同程度的下降。其中T3处理下种植早稻和晚稻后的土壤有效态 Cd、Pb含量显著下降（P<0.05），平均下降幅度分别达 11.7%和 15.9%。与对照相比，T2处理下仅种植晚稻后的土壤有效态 Pb含量显著降低（P<0.05），而 T1处理下土壤重金属有效态含量降低均不明显。说明T3处理均能最有效地降低土壤中重金属有效态含量。与对照相比，3种处理下种植晚稻后的土壤有效态Cd、Pb下降幅度均高于早稻土壤。T3处理下种植晚稻后土壤 Cd、Pb含量显著下降 13.6%和 32.4%（P<0.05），T2处理下种植晚稻后土壤有效态Cd、Pb含量的下降幅度也达到6.1%（P>0.05）和21.8%（P<0.05）。即土壤中重金属有效态含量随着T2和T3处理周期的增长而进一步降低。研究表明，秸秆还田初期，还田的稻草会形成较多的溶解性有机碳以及少量的腐殖质，土壤中的重金属主要以活化过程为主，可供植物吸收的土壤有效态重金属含量增加[25]。因此，可通过稻草移除结合控源措施有效降低农田土壤重金属有效态含量。

2.2 各处理水稻植株重金属含量变化

从图1可知，与对照相比，T1处理下晚稻根中Cd、Pb含量显著下降，降幅分别为 17.5%和 20.2%，茎叶中Cd、Pb含量也有一定程度下降，其中Cd含量下降达到显著性差异（P<0.05）；该处理下，早稻糙米中Pb含量与晚稻糙米中Cd、Pb含量显著下降，降幅分别为3.6%、10.4%、32.4%（P<0.05）。尽管稻草还田能够增加土壤养分和植物所需营养元素，促进水稻增产[28]，重金属的相对浓度本应降低，但本研究结果表明重金属污染的稻草进入土壤会提高土壤中有效态重金属含量和水稻中重金属含量，而稻草移除有利于降低水稻植株各部位的重金属含量。因此，重金属含量较高农田产出的稻草还田应慎重考虑。

图1 各处理水稻各部位镉铅含量Fig.1 Cadmium and lead contents in different parts of rice under different treatments

与对照相比，T2处理下除种植的早稻根中Cd含量外，其余该处理下的早、晚稻根中Cd、Pb含量均呈显著（P<0.05）下降；平均下降幅度分别为32.8%、36.8%，早、晚稻茎叶中 Cd、Pb含量分别显著下降（P<0.05）32.2%、24.8%。该处理下，早稻糙米Cd含量下降不显著，但晚稻糙米Cd、Pb含量下降幅度分别达到66.3%、22.2%（P<0.05）。这说明大气的干湿沉降对植株地上部（尤其是茎叶）Cd、Pb含量的直接影响较大，因此阻隔大气沉降中污染物对控制地上可食用部分的植物安全风险具有重要意义。T3处理能有效降低水稻植株中重金属含量。与对照相比，该处理下早、晚稻根中Cd、Pb含量显著下降（P<0.05），平均降幅分别为 38.34%、30.35%，茎叶Cd、Pb含量平均降幅分别为43.4%、13.2%（P＜0.05）；尤其是晚稻糙米中Cd、Pb含量分别减少39.4%、67.2%（P<0.05），且糙米中Pb质量分数已达到《食品中污染物限量》（GB 2762-2017）（Pb≤0.2 mg/kg）。

稻草移除处理、稻草移除+截断大气沉降和稻草移除+清洁水灌溉处理下，早稻糙米中 Pb质量分数分别为0.27，0.26，0.24 mg/kg，降幅分别为3.6%，7.2%和14.3%；晚稻糙米中Cd、Pb质量分数分别为0.7，0.27，0.47 mg/kg和0.25，0.28，0.14 mg/kg，降幅分别为10.4%，66.3%，39.4%和32.4%，22.2%，67.2%。上述研究结果表明，T2和T3的复合控源措施均能有效控制糙米中Cd、Pb含量，尤其是T3处理下，糙米中Cd、Pb含量远低于T1和T2处理后的糙米Cd、Pb含量，说明灌溉水水质对水稻—土壤系统中重金属含量和活性的影响明显。

2.3 水稻地上部的镉铅累积与转运

从表3可看出，T1、T2和T3处理下水稻茎叶和糙米的Cd、Pb富集系数较对照均有不同程度地降低。其中，T2和T3处理下种植的早晚稻茎叶Cd与T2处理下晚稻茎叶Pb的富集系数显著（P<0.05）下降；T2和T3处理下种植的晚稻糙米Cd、Pb的富集系数分别显著（P<0.05）下降61.5%、29.3%和21.4%、64.5%。表明截断大气沉降和清洁水灌溉措施有助于进一步降低Cd、Pb等重金属在水稻植株体内富集，利于稻米的安全生产。与CK相比，除 T3处理下晚稻糙米中 Pb的转移系数显著降低（P<0.05）外，其余各处理下茎叶和糙米中Cd、Pb的转移系数总体呈升高趋势。其中T3处理下早稻茎叶和糙米中Pb的转移系数显著高于CK（P<0.05）。这可能是由于茎叶和糙米中Cd、Pb含量较少，控源措施减少根中Cd、Pb含量幅度较大，因此在控源措施下Cd、Pb的转移系数有一定的上升趋势。同时，各处理下晚稻的Cd、Pb富集系数普遍高于早稻，这可能与早晚稻不同的品种、生长状况及环境、气候等因素有关。此外，各处理下Cd的生物富集系数和转移系数均大于 Pb，这也说明土壤 Cd易于向水稻植株中迁移[27-29]。

表3 水稻地上部Cd和Pb富集系数与转运系数Table 3 Bioconcentration factors and translocation factors of Cd and Pb on above ground part of rice

2.4 相关性分析

从表4可知，土壤pH值与土壤DTPA提取态Cd、Pb含量、水稻根和糙米中Cd、Pb含量呈负相关关系，土壤 pH值升高会降低土壤和糙米中有效态 Cd、Pb含量[27]。土壤pH值与茎叶中Cd、Pb含量呈正相关，这可能是由于水稻土壤pH值变化幅度不大，水稻茎叶中重金属含量不仅与该种重金属在土壤和根中的含量有关，还与土壤中其他元素的存在[30]、大气沉降重金属含量有关。土壤有机质含量与土壤DTPA提取态Cd、Pb含量、水稻根、茎叶和糙米中Cd、Pb含量呈一定的正相关关系，但不显著(P>0.05)，这可能是由于土壤有机质对植物吸收重金属的影响不仅取决于其含量，还取决于有机质的成分[27]。一般说来，重金属向水稻籽粒的运输主要有2种途径：1）随着木质部的蒸腾流向地上部，直接输送到籽粒；2）在韧皮部中随着同化物一起从功能叶输送到籽粒[31]。糙米中Cd、Pb含量与其对应的土壤DTPA提取态重金属含量、根和茎叶中对应的重金属含量均呈正相关关系，其中糙米中Cd含量与土壤中对应的DTPA提取态重金属含量呈显著正相关（P<0.05），糙米中Cd含量与其余部位对应的Cd相关系数大小为：土壤DTPA提取态>水稻根>水稻茎叶。糙米中Pb含量与其余部位对应的Pb相关系数大小为：水稻茎叶>水稻根>土壤DTPA提取态。这表明重金属在植物体内的转运累积因重金属种类的不同有差异。但从土壤向糙米转移的重金属均会首先通过根部从土壤中向地上部分转移。上述结果表明，采取相关的修复措施尽可能的降低土壤中有效态的重金属含量可以有效调控水稻糙米中重金属含量。

表4 糙米Cd、Pb含量与土壤pH，有机质含量及有效态Cd、Pb含量之间的相关性分析Table 4 Correlation analysis between Cd, Pb contents in brown rice and soil pH value, organic matter and DTPA-extractable Cd, Pb contents in soils

3 结 论

1）稻草移除、稻草移除+截断大气沉降和稻草移除+清洁水灌溉均能降低土壤中有效态Cd、Pb含量和水稻植株各部位Cd、Pb含量。稻草移除+截断大气沉降和稻草移除+清洁水灌溉处理下水稻植株各部位Cd、Pb含量下降效果明显优于稻草移除单一处理。这表明污染农田土壤安全利用需移除稻草的同时还应充分注重周边环境空气质量和灌溉水水质净化。

2）稻草移除处理、稻草移除+截断大气沉降和稻草移除+清洁水灌溉处理下糙米中重金属含量均不同程度地降低。各处理下早稻糙米中Pb和晚稻糙米中 Cd、Pb含量显著降低。稻草移除处理、稻草移除+截断大气沉降和稻草移除+清洁水灌溉处理下，早稻糙米中 Pb质量分数分别为0.27，0.26，0.24 mg/kg，降幅分别为3.6%，7.2%和14.3%；晚稻糙米中Cd、Pb质量分数分别为0.7，0.27，0.47 mg/kg和0.25，0.28，0.14 mg/kg，降幅分别为10.4%，66.3%，39.4%和 32.4%，22.2%，67.2%。除稻草移除+清洁水灌溉处理的晚稻Pb含量外，其余各处理下早晚稻的重金属含量仍不能完全达到《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)相应标准。因此，对污染稻田土壤采取控源措施的同时需结合物理化学修复措施进一步降低糙米中重金属含量，保证农产品安全。

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