无锡市区大气污染物状况及变化趋势分析

宋 挺，龚绍琦，石浚哲，冬 梅

1.南京信息工程大学环境科学与工程学院，江苏 南京 210044 2.无锡市环境监测中心站，江苏 无锡 214121 3.南京信息工程大学地理与遥感学院，江苏 南京 210044

随着中国工业化水平逐年提升，能源消耗日趋提高，导致排放的污染物总量不断升高，大气污染问题日益显著[1-2]，严重制约了国内经济的可持续发展[3]。大气污染类型在国内城市逐渐从煤烟型向煤烟与机动车尾气混合型转变[4-5]。NO2、SO2、CO、O3和颗粒物的多种污染物在大气对流层中共存，构成了区域性大气复合污染[6-7]。其中，NO2、SO2形成酸沉降，损害人体呼吸系统，并对生态环境平衡造成破坏[8]；可吸入颗粒物PM10是城市大气污染物的重要来源[9]，其中细粒子PM2.5对人体健康造成的损害额外显著[10]；近地面O3主要是由NOx和VOCs等前体物在光化学反应作用下形成，高浓度的近地面03严重危害了人体健康和生态环境，同时也是控制对流层大气循环与大气化学过程的重要因素[11-12]。另外，O3还能增强大气氧化性，促进PM2.5的生成[13]。CO污染在城市空气污染所占比重较轻，但随着城市机动车尾气排放总量的逐年增加，亦不能忽视其危害[14]。

大气污染作为民众最能直观感知的污染类型，特别是重污染雾霾天气在全国各大城市相继出现，引发了广泛的社会效应，越来越受到政府和各研究机构的重视，国内学者对大气污染物做了大量研究。2004年8月—2005年7月，安俊琳等[15]通过对北京市区近地面监测的O3和NOx体积分数，研究了北京大气中O3和NOx体积分数的变化特征。谢雨竹等[16]利用成都市区3个站点SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO逐时观测资料，分析了成都市区大气污染物在夏季的构成。魏玉香等[17]利用南京市SO2、NO2、PM10的大气监测资料，对这3项污染物在南京地区的年度与月季变化趋势进行分析。刘兴琴等[18]基于地理信息系统空间分析技术，研究了兰州市冬季大气污染的空间分布特征。此外，在广州[19]、上海[20]、杭州[14]等地也对大气污染物特征与变化进行了相关研究。

长江三角洲作为中国城镇分布最密集、经济发展水平最高地区，其空气质量不容乐观。无锡是长江三角洲地区的重要城市，其经济水平靠前，随着城市化进程的加快，城市空气质量明显下降，污染日趋严重。目前，已有一些无锡地区大气污染的研究，如章志芹等[21]利用2000—2006年无锡城市日供电量资料、城市空气污染指数、地面观测资料对无锡地区的空气污染指数和气象要素的周末效应进行了研究；王涛等[22]使用无锡市区6种空气污染物和气象参数的自动监测数据，对2014年无锡市区空气污染物的污染特征进行研究。但总体而言，少有针对多种大气污染物长时间序列的污染状况评价和趋势分析。本研究以2012—2015年无锡市区SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO监测数据资料，以及由上述6项监测数据计算得到的空气质量指数(AQI)为基础，开展对无锡市区长时间序列的大气污染物污染状况和变化趋势分析，以期为无锡市区大气污染控制与治理提供参考。

1 实验部分

1.1 研究区域

无锡市位于江苏省东南部，长江三角洲长江与太湖间的走廊部分，是太湖流域的交通枢纽。无锡市为江苏省省辖市，下辖江阴、宜兴两县级市，全市总面积4 787.61 km2(市区1 643.88 km2)，2014年末建城区面积522 km2，水域面积1 294 km2。属典型亚热带季风气候，四季分明，雨水充沛。无锡工业发达，城市化水平较高，2015年末机动车保有量达到177.22万辆，人为源主要大气污染物为SO2、NOx、烟粉尘。无锡市环保局提供的环境统计数据显示，2015年末排放量分别为76 623.23、124 732.78、84 976.92 t。

1.2 监测数据资料

研究所用大气监测数据由无锡市环境监测中心站提供，为2012—2015年无锡市区范围内8个国控环境大气监测站(雪浪、黄巷、漆塘、东亭、旺庄、荣巷、堰桥、曹张)的常规数据，见图1。测量指标包括SO2、NO2、CO等气态污染物以及PM2.5、PM10等颗粒态污染物浓度的日均值，以及O3日最大8 h平均值。

图1 无锡市空气自动监测站分布Fig.1 Location of the automatic air monitoring sites in Wuxi city

1.3 AQI

AQI为无量纲，其主要用于定量描述空气质量状况。《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[23]与《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633—2012)(简称《规定》)[24]规定了AQI的分级计算标准，参与评价的污染物分别为SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO。AQI的计算如下：

(1)

AQI=max{IAQI1,IAQI2，IAQI3，…，IAQIn}

(2)

式中:IAQIp表示污染项目p的空气质量分指数；Cp表示污染物项目的质量浓度；BPHi表示《规定》表1中与Cp相近的污染物浓度限值的高位值；BPLo表示《规定》表1中与Cp相近的污染物浓度限值的低位值;IAQIHi表示《规定》表1中与对应

的BPHi空气质量分数；IAQILo表示《规定》中与BPLo对应的空气质量分数。AQI取各空气质量分指数最大值。

2 结果与讨论

2.1 大气污染物年度变化

环境空气质量指数的一级、二级标准上限值分别为50、100[23]。2012—2015年，无锡市区SO2、CO的IAQI年均值均小于50，相应污染物含量较低；NO2、O3、PM10的IAQI年均值均为50～100，相应污染物的空气质量良好；PM2.5的IAQI年均值除2013年大于100超标以外，其余年份均为50～100，PM2.5的空气质量相对较差。详见图2。

图2 2012—2015年空气污染物IAQI年际变化趋势Fig.2 Annual variation of the air pollutants IAQI index in 2012-2015

从图2可以看到， 2012—2015年无锡市区SO2、O3质量浓度呈下降趋势，且趋势明显，表明无锡市近年来对燃煤燃料排放的管控措施取得了明显成效，SO2、O3污染得到改善；NO2质量浓度为下降趋势，但不明显，NO2的人为源主要来自燃料的燃烧，包括工业源和机动车尾气排放。根据无锡市环保局提供的环境统计数据，无锡市机动车拥有量逐年增加，从2012年的138.84万辆提升到2015年的177.22万辆，在机动车数量持续增加的大前提下，NO2的质量浓度却略有下降，这主要是因为无锡市对工业源NOx排放的控制，以及逐步提高机动车尾气排放标准；CO、PM10、PM2.5从整体上看浓度上升，但趋势不显著，表明这3种污染物质量浓度年际变化比较平稳。

2.2 大气污染物浓度季节变化特征

为研究无锡市区空气污染物的季节变化特征，使用分季节的方法对各项空气污染物监测数据进行分析。四季划分如下：春季为3—5月，夏季为6—8月，秋季为9—11月，冬季为12月至翌年2月。将2012—2015年各项污染物的IAQI日均值以季节划分后，得到春、夏、秋、冬四季各污染物IAQI的季节均值,见图3。

图3 2012—2015年空气污染物IAQI季节变化趋势Fig.3 Seasonal variation of the air pollutants IAQI index in 2012-2015

从图3可以看出，有关季节变化的特征，SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均为冬季最高、春季与秋季次之且差异不大、夏季则相对最低。其中，SO2与CO四季的IAQI均低于50，达到一级空气质量标准；NO2的IAQI除夏季达到一级空气质量标准以外，其余季节空气质量均为二级；PM10的IAQI四季均为50～100，空气质量为良好；PM2.5的IAQI虽然在春、夏、秋三季达到二级空气质量标准，但冬季的IAQI大于100，属于轻度污染。

综上，各季节SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均为冬季最高，夏季最低。冬季由于取暖供电需求增加，化石燃料消耗量增大，且春运期间交通运输量的急剧提升，都会提升大气中SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的含量。同时，冬季温度低，大气层易出现辐射逆温现象，大气边界层高度较低，不利于大气中污染物的迁移扩散，易使污染物浓度上升[25-26]。夏季高温时段，人们减少外出导致城市交通量降低，且夏季大气边界层高度较高，台风也较频繁，均有利于污染物浓度的降低和扩散，导致这5种污染物浓度下降。

O3的IAQI则为夏季最高、春季次高、秋季较低、冬季最低。O3的IAQI除冬季低于50，达到一级空气质量标准以外，其余季节空气质量均为二级。O3的季节变化特征与前5类污染物大致相反，最高、最低值分别出现在夏季、冬季。夏季太阳辐射强烈，光化学反应速率加快，导致反应生成物O3的增加；秋季过后太阳辐射减弱，生成O3的光化学反应速率减缓。此外，夏季植被覆盖度高，生长旺盛，能产生大量挥发性有机物(VOCs，O3的前体物)[27]。

为进一步研究O3不同季节的日变化特点，利用2015年无锡市区O3的平均逐小时数据，对O3浓度进行分季节的日变化分析。图4为无锡市区2015年春、夏、秋、冬四季O3浓度的日变化趋势。可以看出，O3浓度在四个季节的日变化均为单峰型分布，其中春季、夏季、秋季峰值出现在15:00，冬季峰值出现在14:00；谷值四季均出现在07:00。O3浓度日波动从高到低依次为夏季、春季、秋季、冬季，波动变化值分别为98.6、88.7、83.2、34.9 μg/m3。近地面O3浓度主要受太阳辐射强度变化影响，日出前O3浓度随时间变化的幅度很小，且呈缓慢下降趋势；刚日出时太阳辐射较弱，且此时的交通早高峰排放了大量的NOx，其作为还原物消耗了O3，使O3在07:00左右出现了一天当中的谷值；随着太阳辐射的增强，O3浓度逐渐升高，在14:00—15:00达到峰值；之后，随着太阳辐射的减弱，O3浓度逐步递减。

图4 2015年四季无锡市区O3浓度日变化趋势Fig.4 Daily variation of O3 during different seasons in 2015

2.3 大气污染物浓度相关性分析

对2012—2015年期间的6种污染物日均值进行相关性分析，结果如表1所示。部分指标的相关曲线如图5所示。可以看出，SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO浓度间呈两两正相关，且相关性极显著(P<0.01)。一方面，这5种污染物具有同源性,汽车尾气排放和工业生产过程大量化石燃料消耗对大气中颗粒物、SO2、NO2、CO浓度有较高的贡献率；另一方面，SO2、NO2是形成硫酸盐、硝酸盐颗粒物的直接来源，且NO2又对SO2转化为硫酸盐颗粒物具有催化作用。

表1 大气污染物浓度之间相关性分析Table 1 Correlation coefficients between air pollutant concentrations

注：“*”表示相关显著(P<0.05)；“**”表示相关极显著(P<0.01)。

图5 大气污染物浓度之间相关性散点图Fig.5 Concentration scatter plots of air pollutants′ concentration

O3与NO2、CO呈负相关，且相关性极显著，但相关系数不高，这可能与城市近地面O3主要是由其前体物在一定的气象条件下反应生成有关[28]。由于O3-8 h是以一天中最大的连续8 h O3浓度均值作为评价这一天臭氧水平的标准，所以数据通常取午后太阳辐射较强、温度较高时段。日间NOx、CO等在太阳光照射下不断被消耗，导致NOx、CO浓度下降，O3浓度上升；夜间NOx、CO等不断累积并消耗O3，导致O3浓度下降。而相关性水平不高，一方面是因为NO2、CO浓度统计的是一整天的日均值，包括白天和夜晚，而O3浓度统计的是白天；另一方面，由于无锡市区属于大气复合型污染，影响无锡市区臭氧污染程度的因素增加，从而导致O3与NO2、CO的相关性较低[15]。O3浓度与SO2、PM10、PM2.5浓度间的相关性极其不显著，它们之间没有明显联系。

2.4 大气污染物浓度的空间分布

为更加直观地显示空气污染物在无锡市区的区域分布，利用2015年该市各空气自动监测站点的空气污染物监测数据得到的年均值，通过ArcGIS 10.2软件，绘制出2015年无锡市区各项污染物浓度空间分布图，见图6。可见，除PM2.5质量浓度有部分监测区域超过空气质量二级标准以外，其余污染物浓度水平均低于二级标准。SO2在惠山区、北塘区、新区浓度相对较高，说明无锡市区燃烧化石燃料的火电厂大多分布在这些区域；NO2、PM10、PM2.5空间分布比较类似，污染物浓度均为惠山区相对最高，锡山区次高，其他区域相对较低； O3在滨湖区的浓度显著高于其他区域，而O3光化学反应的前体物NO2在该区域的含量较低，这可能是因为该区域其他O3前体物(VOCS、CO)含量较高；王丽涛等[29]提出中国大陆CO人为源居民生活与机动车排放占比分别为32.15%、21.75%，南长区等中心城区以及惠山区北部，居住人口与机动车保有量相对其他地区要高很多，从而造成了这些区域CO浓度显著高于其他区域。

图6 2015年空气污染物浓度空间分布Fig.6 Spatial distribution of the air pollutants concentration in 2015

2.5 大气污染物周末效应分析

周末效应由CLEVELAND等[30]在1974年首次提出，即周末O3的前体物(NOx、CO、VOCS等)浓度低于工作日浓度，但O3浓度反而高于工作日浓度的现象[31]。综合此概念和其他对大气污染物周末效应的相关研究[32-33]，对本文6种大气污染物“周末效应”定义如下：当出现SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO浓度周末低于工作日，以及O3浓度周末高于工作日的现象，即为“周末效应”。通过无锡市区2012—2015年间SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3、CO的浓度(由于O3光化学反应的特征，选择5—9月光照较强的月份进行O3的统计)，来分析各项空气污染物浓度的周内变化(图7)。

从图7可以看出，SO2、NO2、PM10的浓度变化具有“周末效应”的特征，即污染物浓度工作日高于周末，且峰值均为周四、周五，而周末两日中周六IAQI均大于周日，这首先可能是因为部分企业周六正常生产，而周日休息有关；其次也可能由于无锡市区居民周末安排导致，即周六外出娱乐，而周日选择在家休息，致使周六的交通流量较大。与上述污染物相反的是，O3、CO、PM2.5的浓度周内变化存在“反周末效应”，即CO、PM2.5周末污染物浓度高于工作日，而O3浓度工作日要高于周末的现象。其中PM2.5可能是由于无锡市区各监测点受外来污染物影响较大，而污染物迁移所需时间造成了这种“反周末效应”[34]；CO人为源大部分来自居民生活和机动车排放[29]，无锡市民在周末(特别是周六)较多人选择驾车出行并在外就餐，而在工作日大多选择公共交通工具上下班，这就造成了CO的“反周末效应”特征。造成O3浓度“反周末效应”的原因比较复杂，首先是由于不同城市的大气环境变化规律以及O3前体物排放源的各异性所造成[15]；其次，随着大气颗粒物特别是细颗粒物浓度的增加，大气透光率会相应降低，从而减弱O3光化学反应速率，而无锡的PM2.5浓度周末明显高于工作日，从而也可能导致无锡市区O3浓度出现“反周末效应”。

图7 2012—2015年空气污染物IAQI的周末效应Fig.7 The weekend effect of air pollutants′ concentration in 2012-2015

3 结论

1) 2012—2015年无锡市区SO2、O3质量浓度呈下降趋势，且趋势显著；NO2质量浓度呈下降趋势，但不明显；CO、PM10、PM2.5的质量浓度年际变化比较平稳。

2) 无锡市区SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均为冬季最高、夏季最低；O3的IAQI则为夏季最高、冬季最低。O3浓度的四季日变化均呈单峰分布，浓度峰值出现在14:00—15:00，并于次日7:00达到谷值。

3) SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO浓度之间呈两两正相关，且相关性极显著；O3浓度与NO2、CO呈显著负相关，与SO2、PM10、PM2.5浓度之间没有明显关联。

4) SO2在惠山区、北塘区、新区浓度相对较高；NO2、PM10、PM2.5污染物浓度空间分布均为惠山区相对最高，锡山区次高，其他区域相对较低；CO在惠山区、南长区浓度较高； O3在滨湖区的浓度显著高于其他区域。

5) SO2、NO2、PM10浓度周内变化具有“周末效应”的特征，而O3、CO、PM2.5浓度周内变化出现“反周末效应”。

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