古土壤：沉积环境和古气候变化的灵敏指针

陈留勤，刘鑫，李鹏程

1.东华理工大学省部共建核资源与环境国家重点实验室培育基地，南昌 330013

2.山东科技大学山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室，山东青岛 266590

3.东华理工大学地球科学学院，南昌 330013

0 引言

土壤的物理、化学特征与它们形成时期的气候和环境条件密切相关[1]，这启发人们借助古土壤认识古代的类似关系并提出有效的替代指标，从而在更长的时间尺度上解释古气候条件。古土壤作为沉积地层的一部分，在形成过程中长期与当时大气相接触，受到大气成分变化的深刻影响，因而其中蕴含了丰富的沉积环境和古气候信息，是重建古气候的良好载体[2-8]。陆相冲积地层序列中的古土壤更是古气候变化的灵敏记录者[9-11]。可以说，古土壤为更好地认识古代沉积环境和气候变化提供了一个独特的窗口。

古土壤(paleosol或fossil soil)是指形成于古代地貌景观中的土壤[9]，广泛发育在从太古代到新生代不同沉积环境的碎屑岩[9]和碳酸盐岩[12]中，反映了地层记录中的沉积间断或不整合[9]。古土壤是地形、沉积物组成、母岩、时间、生物、水文、相对物源区的盆地位置和气候的综合产物，蕴含丰富的古环境、古气候、古植被与古水文信息[13]。因此，通过古土壤类型和特征的研究可以反演古气候和古景观、沉积环境变化及其控制因素[7,10-11,14-16]。中国第四纪黄土—土壤序列研究成果显著[3-4,17-18]，国际上基于古土壤的古环境和古气候研究几乎涉及从太古代到新生代的不同地质时期，而且显示了与全球地质事件的密切联系[19]。然而，相比之下，中国对前第四纪地层记录中的古土壤研究成果还比较少，主要集中在松辽盆地[20-22]、胶莱盆地[23-24]、四川盆地[25-26]及浙闽赣粤地区的白垩系[27-30]，对其余漫长地球历史时期沉积地层中的古土壤研究就更少了。可见，中国前第四纪沉积地层中的古土壤研究充满了机遇。本论文即是对古土壤研究的一个综述，旨在抛砖引玉，引起国内更多沉积学工作者关注古代沉积地层中的古土壤，为更好地理解古代地球环境变化提供证据。

1 古土壤识别特征及埋藏后的变化

古土壤代表地层记录中的沉积间断[9]，因而具有地层划分对比意义[31]。地表生物活跃，所以在古土壤中经常能观察到植物根孔和动物穴居的痕迹[2]。古土壤还具有土壤发生层次、土壤构造及土壤新生体和根圈等特点，显微镜下可观察到土壤垒结结构、黏粒胶膜、成土碳酸盐岩与铁锰氧化物淀积等特点。土壤埋藏后发生的变化主要包括：有机质分解和潜育化、铁氧化物和氢氧化物变红、原生孔隙胶结、压实、蒙脱石向伊利石转化、火山碎屑岩的沸石化和绿鳞石化、泥炭煤化、干酪根成熟和裂解、碳酸盐重结晶、变质作用等，导致许多埋藏的古土壤具有与现代地表土壤不同的特征[13]。同时，这些变化可以使古土壤外观发生明显变化而增加了古土壤鉴别和解释的难度。但是，许多物理特征(如土壤发生层和根迹)在深埋藏过程中可保存至绿片岩相变质级别[2]，所以在古老的沉积岩序列中常可观察到土壤发生层和根迹等特征[5,14]。

土壤埋藏后，有机质很快被分解，松软易脆的土壤由于方解石、石膏、赤铁矿和二氧化硅等胶结物的沉淀而转化为沉积岩石序列中坚硬的古土壤[2]。古土壤中的成土层常被侵蚀，而B层一般都能被很好地保存下来(图1)，因而常被作为古土壤类型识别的诊断层。三种常见的B层包括钙质淀积层(Bk层)、黏土层(Bt层)和三氧化二物层(Bo层)，但它们通常是不同成因的、相互独立存在的。B层对古气候研究具有十分重要的意义，许多古气候替代指标就是来自对古土壤B层的研究。实际上，现代土壤和古土壤的B层通常由不同类型的物质或成土构造组成，这些特征可以用于解释土壤形成时期的气候或环境条件。

在古土壤识别中，对土壤发生层、根迹、新生体、微观形态等的观察是十分有用的[8,29-30]。不同的古土壤类型形成于不同的古气候条件[32]。古土壤中的钙质结核、淀积黏土、滑擦面、根迹、潜穴等都是古气候解释的重要观察对象[2,13]。虽然第四纪以前的古土壤可能经历了较长时间的风化和改造，但只要采集到新鲜样品(比如使用凿子或刻槽取样机在古土壤剖面上向下深挖20 cm以上)，古土壤仍然是古气候研究的重要对象。

在美国怀俄明州Green River盆地的东北部，始新世早期Wasatch组形成于大型内陆古湖泊边缘的冲积扇和河流沉积环境[33]。在该组中发育100余个保存完好的浅埋藏古土壤露头剖面，可以划分为原生土、泥质土和潜育土。其中，Honeycomb成土类型(泥质土)保存十分完好，成土特征完整而且在空间上十分稳定(图2)。Honeycomb古土壤发育厚度240～260 cm，A层深度可达60 cm，通常植物根迹和动物潜穴发育，由细粒古土壤物质组成，显示浅红色调，有机碳含量高(约0.2%)。在有机碳含量低的淡红色—紫色粉砂—黏土古土壤中，B层可以分为3个亚层(Bg，Bt，Bk)，鉴别特征分别为氧化还原潜育作用(Bg)、黏土滑擦面(Bt)、铁—锰覆盖层和成土碳酸盐岩结核(Bk，发育在约230 cm深度的位置)。Honeycomb古土壤的C层以细粒—粗粒、灰色—绿色物质的混合为特点，属于受成土作用影响微弱的越岸沉积物[33]。

图1 典型现代土壤剖面和古土壤剖面对比Fig.1 Comparison of the ideal modern soil and paleosol profiles[7][7]

图2 美国Green River盆地始新世早期Wasatch组古土壤剖面[33]Fig.2 Paleosol profile of the Early Eocene Wasatch Formation in the Green River Basin, USA[33]

2 古土壤对沉积环境变化的灵敏响应

2.1 沉积方式、沉积物供应和气候

陆相冲积沉积物不仅包含河流体系如何响应气候变化的信息，而且可以提供气候随时间发生变化的细节[34]。气候通过控制植被和风化作用，间接控制着源区提供沉积物的产量和性质[35-36]。一般来说，在冰期(干冷)气候条件下，因为植被减少，河流上游搬运能力下降，粗粒沉积物主要保留在源区附近，导致沉积物供应量减少、盆地位置沉积物粒度变细，在泛滥平原中显示为较少的决口砂体沉积。而在间冰期(湿热)气候条件下，植被增加，上游河流搬运能力增强，粗粒沉积物被携带到下游地区发生沉积而形成更常见的冲积层，同时在泛滥平原中决口沉积则更为发育[37]。

美国怀俄明州Bighorn盆地北部Polecat Bench地区Willwood组古土壤就记录了PETM(Paleocene-Eocene Thermal Maximum)事件高分辨率气候变化过程[11]。在PETM事件主体时期，在河道以外的沉积环境，慢速沉积物堆积和更少的砂质沉积物对应于气温最高、最干燥及季节性干燥最明显的古气候条件。古气候向干燥和季节性干燥的转变导致源区和沉积盆地植被覆盖减少，从而促进侵蚀作用发生和沉积物供应，但是由于降水量减少，源区供水降低导致多数沉积物保留在河流体系的上游而不是搬运到盆地区。这就形成在剖面上厚层密集的古土壤被相对稀疏的薄层决口沉积物分隔的沉积现象。在PETM事件结束之后，气候向湿润转变，源区供水量增加导致大量沉积物搬运到盆地区发生沉积，加积速率提高，河道决口频发，最终形成薄层古土壤被厚层决口沉积物分隔的剖面结构[11]。

2.2 地层划分和对比意义

古土壤发育可以反映基准面的升降变化，它代表一个特殊的沉积(时期)界面，是沉积环境变迁的良好证据，因而古土壤具有地层划分和对比的重要作用[38-46]。对于以河流动力过程为主的陆相沉积地层，层序的低水位体系域由下切河谷中的多期河道叠置砂体充填及河流阶地高成熟度的古土壤层组成；而在高水位体系域形成时期，可容纳空间增长速率和泛滥平原加积速率降低，河道砂体密度向上逐渐增大，可以形成较多土壤层[31,47]。

Kraus[48]认为古土壤随盆地沉降速率及决口频率和加积速率之间的关系而发生变化，她建立的模型可以为地层结构的控制因素提供更加清晰的认识。Macketal.[45]将新墨西哥中南部下二叠统Abo段河间和河流阶地古土壤与低位河流沉积物中的古土壤进行对比研究，发现前者古土壤包括明显的成土作用特征，与排水良好的河间或河流阶地的初始发育阶段相吻合。由于较高的加积速率，充填于下切河谷中的低位河流沉积物中的古土壤成熟度则较低。因此，古土壤发育情况可以为层序界面和体系域解释提供关键证据，进而有助于进行层序地层分析。

3 定量重建古气候的古土壤替代指标

古土壤不仅可以用来定性解释古环境和古气候，还可以定量估算古代年均降水量(MAP)、年均温度(MAT)以及大气CO2浓度(pCO2)。当前古土壤学已经从与现代土壤的对比定性研究逐渐走向定量研究[6]。在以古土壤为载体定量恢复古气候条件时，常用的替代指标有古土壤钙积层发育深度、元素地球化学特征、成土碳酸盐岩(pedogenic carbonate)稳定同位素等。

3.1 钙积层发育深度

在干旱、半干旱与半湿润气候条件下，碳酸盐矿物会在土壤剖面的一定深度聚集形成钙积层(Bk层)，古土壤剖面中Bk层的深度与土壤形成过程中的区域年降水量之间具有密切联系。Retallack[49]基于世界不同地区807个现代土壤数据提出了Bk层深度(D，cm)与MAP(P, mm)之间的关系式：P=137.24 + 6.45D-0.013D2(R2=0.52, S.E.=±147 mm)，得到广泛应用(如文献[50-52])。但是，该公式的古土壤数据来自高原、山区、平原和极地，没有考虑地形差异和温度变化对Bk层形成深度的影响，同时由于缺乏某些土壤类型(比如变性土)的数据，导致其不适用于变性土的MAP估算[6]。

国内学者也进行了这方面的研究。赵景波[53]基于15个土壤剖面的数据提出CaCO3淀积深度(x，m)与年均降水量(y，mm)之间的关系式：y=305x+168.5(r=0.96)。潘园园等[54]根据中国北方48个土壤剖面的钙积层深度(D，cm)与年均降水量(P，mm)统计数据得到关系式：P=68.5 + 12.06D- 0.069D2(R2=0.73, S.E.=±89 mm)，由该公式计算四川盆地中部和辽宁金岭寺—羊山盆地早白垩世MAP为193～376 mm(平均270 mm)，与利用Retallack[49]的公式计算结果(200～325 mm，平均256 mm)接近[52]。但是，由于潘园园等[54]的公式数据主要来自中国，因而其结果可能更为可信，但其用于我国MAP估算的精确度还有待进一步验证[55]。

3.2 元素地球化学特征

古土壤主量元素含量比值可以作为评价化学风化程度和成土作用的重要指标(表1，2)。比如Na2O/K2O指示盐化，(CaO + MgO)/Al2O3指示钙化，FeO/Fe2O3指示氧化，Al2O3/SiO2指示黏土化，Al2O3/(CaO + MgO + Na2O + K2O)代表碱饱和度[13,19]，化学蚀变指数(CIA)反映了含铝硅酸盐矿物风化为黏土矿物的程度[56]。根据古土壤的成土特征和元素比值，将在相似的古环境和古气候条件下形成的古土壤剖面归为一种成土类型(pedotype)[13]。

古土壤样品微量元素可用于评价风化强度、淋滤作用及物源(表1)。最常用的微量元素比值为Ba/Sr，它反映了风化过程中的淋滤作用，Ba/Sr值越高，淋滤越强[57]。在一个强烈淋滤的古土壤剖面中，下部Ba/Sr值比顶部高。U和Th在风化过程中相对稳定，成土过程中U被淋滤而Th保留，导致古土壤上部U/Th值比母岩低，指示强烈风化程度和较大的氧化还原梯度；如果由于淋滤作用U被重新分配，U/Th值应该在Bw或Bt层最高，而且比母岩高[57]。另外，在风化过程中Nb是典型的难溶元素，可作为物质平衡计算的难溶指数元素，评价成土过程中其他元素的迁移[6]。

利用古土壤主量元素估算MAP和MAT是定量评价古气候条件的重要途径(表2)。Sheldonetal.[58]基于北美126个土壤样品的主量元素数据得到古土壤去钾化学蚀变指数(CIA-K)与年均降水量(P，mm)之间的关系式：P=221.12e0.0197(CIA-K)(R2=0.72, S.E.=±182 mm。CIA-K=100 × Al2O3/(Al2O3+ CaO + Na2O))。该式表明降水量越大，化学风化程度越强烈，可适用的MAP范围为200～1 600 mm。然而，该公式不适用于CaO质量分数超过3%的古土壤[51]。Sheldonetal.[58]还提出了另外两个关系式：P=-259.34 ln((CaO + MgO+ Na2O + K2O)/Al2O3) + 759.05(R2=0.66, S.E.=±235 mm)；针对软土，P=-130.93 ln(CaO/Al2O3) + 467.4(R2=0.59, S.E.=±156 mm)。同时，Sheldonetal.[58]提出MAT与盐化(S=(K2O + Na2O)/Al2O3)之间的关系式：T=-18.516S+17.298(S.E.=±4.4 ℃,R2=0.37)，可适用的温度范围为2～20℃。但是，这几个公式在沼泽、沙漠、风化强烈的热带地区以及人类活动影响的地区或山区土壤中并不适用[6,58]。

表1 古土壤分子风化作用和成土作用比值简表[6]Table 1 A brief summary of molecular weathering and pedogenesis ratios of paleosols[6]

表2 评价成土作用过程和古气候的常见古土壤指数Table 2 Common paleosol indices for estimation of pedogenic processes and paleoclimate

近年来，一些学者对某些古土壤类型提出了专门的MAT和MAP计算公式。Sheldon[57]针对始成土提出MAT与黏土矿化(C=Al2O3/SiO2)之间的关系式：T=46.94C+3.99(S.E.=±0.6 ℃,R2=0.96)，比Sheldonetal.[58]的公式精确度更高。Gallagheretal.[59]针对富黏土古土壤提出古土壤风化指数(PWI)与温度(T，℃)之间的关系式：T=-2.74×ln(PWI)+21.39(R2=0.57, S.E.=±2.1 ℃)。其中，PWI=100×[(4.20×Na)+(1.66×Mg)+(5.54×K)+(2.05×Ca)]。该古温度计不适用于PWI超过60的古土壤，根据PWI计算的温度范围为8 ℃～36 ℃。Nordtetal.[60]根据14个变性土剖面数据(MAP=267～1 473 mm)，以钙—镁风化指数(CALMAG)代替CIA-K获得新的关系式：P=22.69 CALMAG-435.8(R2=0.90，S.E.=±108 mm)。其中，CALMAG=Al2O3/(Al2O3+CaO+MgO)×100。

虽然古土壤专家根据实际研究案例总结出了上述多种计算古代MAP和MAT的经验公式，为根据古土壤替代指标进行地史时期古气候的定量评价做出了巨大贡献。但是需要注意的是，由于地球环境变化本身的复杂性，估算MAP和MAT的替代指标本身存在一定的适用范围(表3,4)。

表3 估算MAP的常见形态学和地球化学替代指标简表Table 3 Common morphological and geochemical proxiesand their applicability for estimation of MAP

3.3 成土碳酸盐岩稳定同位素

温暖气候常伴随pCO2上升，而气候变冷则与pCO2降低有关[13]。近年来，来自古植物和古土壤的证据表明，白垩纪pCO2总体较高，具有白垩纪早期相对较低、中期最高、晚期逐渐降低的演化趋势，期间的几次快速变化与大洋缺氧事件和白垩纪末期生物灾变事件有关[69]。方解石是现代土壤和古土壤中最常见的碳酸盐矿物，常以钙质结核形式产出，是季节性降水的良好标志[7]，其稳定同位素组成记录了碳酸盐岩形成过程的环境信息[49]。利用成土碳酸盐岩碳、氧同位素估算地史时期pCO2的研究已经展开[22,25,28]。该项研究需要分辨土壤中继承性碳酸盐岩和成土过程形成的次生碳酸盐岩[70]。

表4 常用的MAT地球化学替代指标Table 4 Common geochemical proxies and their applicabilityfor estimation of MAT

目前，主要是利用Cerling[71-72]提出的关系式计算古大气CO2浓度：pCO2(mg/m3)=Pr (δ13Cs-1.0044δ13Cr - 4.4)/(δ13Ca - δ13Cs)，Pr为土壤呼吸CO2浓度(mg/L)，δ13Cs、δ13Cr、δ13Ca为土壤CO2、土壤呼吸CO2和大气CO2的稳定碳同位素组成。土壤碳酸盐岩的氧同位素组成与大气降水的氧同位素组成有关，而后者又与MAT相关[73]。因此，Dworkinetal.[73]提出古土壤中方解石的δ18Occ与大气温度(T，K)之间的关系式：T=(δ18Occ + 12.65)/0.49。但是该公式没有考虑区域降水和土壤水δ18O的变化及蒸发作用导致的降水δ18O改变等因素，因而其应用受到限制[6]。

在根据成土碳酸盐岩稳定同位素进行古气候重建时，需要注意这几个问题：一是需要考虑沉积速率很慢和成土碳酸盐岩沉淀于两种以上气候条件的情况；二是土壤矿物氧同位素组成比碳同位素更易受到成岩作用的影响；三是应该考虑沉积环境的水文学条件，注意区分成土特征和成岩特征[9]。另外，土壤中碳酸钙的沉淀具有明显的季节性，因而基于年均值的假设可能是错误的[74]，在不同条件下取土壤CO2值为2 500 mg/L过于简单化[75]。土壤CO2浓度变化很大，在不同土壤和不同深度都有差别[74]。Retallack[76]提出土壤呼吸CO2(Pr，mg/L)和Bk层深度(Ds，cm)之间的关系式：Pr=66.7Ds + 588(R2=0.80, S.E.=±893 mg/L)，它融合了土壤生产力、孔隙度及其他变量，因而可能提供更高分辨率的pCO2估算[25,75]。

近年来，耦合同位素温度计(clumped isotope thermometry)的出现为利用古土壤碳酸盐岩重建成土作用时期的古海拔、古温度展示了良好的应用前景[77]。Δ47的温度独立于成土碳酸盐岩生长的水的同位素组成[78]，因而极大地提高了该温度计的可信度。比如，Zhangetal.[24]利用山东胶莱盆地晚白垩世王氏群古土壤碳酸盐岩耦合同位素(Δ47)估算古温度为(21.6 ± 4.9) ℃，推测胶莱盆地晚白垩世(约80 Ma)古海拔大于或等于2 000 m，进一步证实晚白垩世时期中国东部沿岸山系[79]的存在。

从以上综述可以看出，与国际研究相比，国内对第四纪以前沉积地层中的古土壤研究较少，近年来才开展相关工作，比如甘肃白银上泥盆统[80]、河北南部石炭—二叠系[43]、新疆博格达南缘二叠系[81]、河南济源上三叠统[82]。可喜的是，白垩纪陆相沉积中的古土壤已经逐渐引起了国内沉积学家的注意，包括松辽、胶莱和四川盆地在内的中东部地区白垩纪古土壤研究已经取得了显著成果。例如，基于古土壤详细定性描述的古气候讨论[14,20,27]、Bk层深度与MAP估算[52,54]、古土壤元素地球化学与MAP估算[26]、成土碳酸盐岩稳定同位素与MAT和pCO2估算[23,25-26,28,52]。以古土壤为载体，这些研究说明在白垩纪温室气候背景下发生过数次气候波动事件，为重建该时期高分辨率古气候变化提供了重要证据。

4 江西上白垩统圭峰群红层中的古土壤

江西永崇(永丰—崇仁)盆地和信江盆地为中国东南地区晚中生代地壳伸展拉张背景下形成的陆相断陷盆地[83]，晚白垩世圭峰群陆相红层自下而上划分为河口组、塘边组和莲荷组。圭峰群三个组的沉积体系变化，不仅与断陷盆地的构造格局和盆缘断层活动及其导致的物源变化有关，而且与古气候变化相关[84]。构造决定了沉积物可容纳空间和相带发育位置，古气候则可影响沉积序列的细节(如成分、粒度、沉积构造等)。河口组沉积时期，源区供水丰富，沉积物供应充足，河流主导的冲积扇沉积体系反映了Coniacian-Santonian期半湿润的古气候条件。Campanian时期，古气候的干旱化导致植被覆盖减少，化学风化程度降低，粗粒沉积物供应减少，结果在塘边组中形成细粒沉积物为主的干盐湖沉积环境，并在相邻的信江盆地形成风成沙丘，代表了极度干燥气候条件下的沙漠沉积体系[85]。这种沉积背景导致塘边组沉积时期经常发生暴露，古土壤发育，保存有丰富的钙板层、钙质结核、动物潜穴遗迹、植物根迹、浅灰绿色晕斑、泥裂构造等(图3)。

圭峰群沉积末期(Maastrichtian期)，即莲荷组沉积时期，古气候可能向湿冷转变，降水量增加，暴雨天气洪水携带大量泥沙物质形成泥石流主导的冲积扇沉积体系。同时，在泛滥平原沉积区，由于古气候的干湿变化，也可形成钙质结核和钙板层，质地坚硬，遇稀盐酸强烈起泡，为古土壤淋溶淀积的产物。因此，图3E为由上部黏化层和下部淀积层构成的红色古土壤发生层，土壤黏化层底界之下即为钙质淀积层，与广东南雄盆地白垩系红层中的古土壤[30]相似，所以莲荷组沉积的某一时期年均降水量可能低于600 mm。

图3 江西信江盆地晚白垩世圭峰群红层中的古土壤发育特征Fig.3 Paleosol features in the Late Cretaceous redbeds of the Guifeng Group in the Xinjiang Basin of Jiangxi province

另外，在江西信江盆地贵溪、弋阳一带的塘边组古土壤中采集到一批钙质结核(成土碳酸盐岩)样品，钙质含量高、质地坚硬、无裂隙充填，遇稀盐酸强烈起泡。根据其稳定同位素测试结果估算的pCO2为782～1 420 mg/L，平均值为1 181 mg/L，指示了干旱炎热的古气候条件，以及晚白垩世Campanian晚期(约75 Ma)存在一个pCO2高值[86]。

随着研究的深入，近期在中国东南地区的江西石城、广东南雄白垩系陆相红层中识别出保存有大量钙质结核和钙板层的古土壤，而改变了之前湖底沉积的认识，研究认为古降水量不超过600 mm，为干旱地表氧化条件下经成土作用形成的红色古土壤序列，指示了地表高温干旱氧化沉积环境[29-30]。这些研究结果为更准确地认识中国东南地区白垩纪沉积环境、古气候和古地理具有重要意义。

5 结论

古土壤作为沉积地层记录的一部分，广泛存在于从太古代至第四纪的沉积序列中。古土壤保存有灵敏的古代沉积环境和气候变化信息，对古土壤形态、矿物组成、地球化学的研究可以获得有关气候环境变化的定性和定量证据。因此，古土壤为揭示地球历史时期发生的重要地质事件打开了另一扇窗户。由于古土壤代表一个沉积作用间断面，因而它是地层划分、对比的良好标志。基于古土壤的地层学、地质年代学和古气候学研究可以为提高对区域或全球气候变化历史的认识和理解。然而，在假设的某种古环境条件下适用的那些古气候参数计算公式，未来还需要从其他手段、方法进行验证。

中国幅员广阔，前期区域地质调查及科研院校的研究已经基本建立了各个地区的岩石地层格架，恢复了主要地质时期的沉积古地理面貌，为矿产资源勘查提供了重要依据，同时也为前第四纪地层记录中的古土壤调查及基于古土壤的古环境、古气候研究奠定了良好的地质基础。古土壤的识别、形态描述、分类及地球化学研究又可以为更清晰地认识地质历史时期的沉积环境、古地理、古气候提供重要证据。古土壤元素地球化学和成土碳酸盐岩同位素分析为定量重建古代沉积环境和气候条件提供了重要途径，我国对松辽、四川和胶莱盆地白垩纪古土壤和古气候研究已经取得显著成效。因此，国内根据古土壤进行沉积环境和古气候的研究充满机遇。

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