川西北观雾山组白云岩稀土元素特征及其对白云岩化流体性质的指示

邓予炜, 侯明才, 陈安清, 马华灵, 董翼昕, 罗 文, 黄树光

(1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059；2.中国石油天然气股份有限公司 西南油气田分公司 川西北气矿，四川 江油 621709)

白云岩成因类型的主要判断标志之一就是白云岩化流体的性质。前人常用碳、氧、锶同位素分馏方程的反演计算来讨论流体性质[1-2]。由于白云石的组成和结构的多变，没有在沉积环境下合成白云石，锶的分配系数及含量的问题没有圆满解决。自然界中大多数白云石是交代方解石形成的，交代过程中是否存在氧同位素的变化并不清楚，因此，这种方法所揭示的流体性质也倍受质疑。稀土元素因其地球化学性质稳定，被作为重要的地球化学示踪指标广泛应用在沉积成岩环境判识和物源追踪等领域。白云岩化作为一种重要的碳酸盐成岩作用，稀土元素在判识其成岩流体性质上。具有独到效果，近年来被广泛应用[3-8]。

对四川盆地泥盆系的研究始于20世纪70年代[9-11]。川西北地区是上扬子地区仅存的泥盆系海相碳酸盐岩地层[12]，泥盆系观雾山组白云岩广泛发育。目前的研究主要集中在泥盆纪地层古生物、层序地层、沉积相等方面[12-20]，前人曾应用阴极发光、碳氧同位素的方法重点探讨了白云岩的成因[16,21]；而有关白云岩化流体性质的研究较少。本论文在对川西北地区观雾山组白云岩岩石学特征研究的基础上，开展不同类型白云岩的稀土元素特征对比研究，并与同期灰岩进行对比，探讨白云岩化流体性质及成岩环境，为深化该区白云岩的成因提供证据。

1 地质背景

研究区位于四川盆地西北部，分布于江油—梓潼—苍溪以北，广元—旺苍—南江以南。构造上为上扬子地台西北缘的龙门山山前带。区域构造主体属川北低平褶皱带和川西低陡褶皱带,西侧与龙门山台缘断褶带毗连,北邻米仓山台缘突起,东侧为川中平缓褶皱带[22]。观雾山组顶界较为清晰，在青川何家梁剖面与上覆石炭系总厂沟组为不整合接触，古风化壳层容易识别；同时，在连续沉积的北川桂溪剖面观雾山组与上覆的土桥子组之间界线也十分清晰，表现为整合接触。观雾山组与下伏金宝石组呈整合接触，表现为观雾山组底部陆源碎屑石英含量逐渐增加，到金宝石组过渡为石英砂岩。该套石英砂岩的成分成熟度和结构成熟度都很高，表现为纯石英砂岩的特征，与观雾山组区别明显。观雾山组在区域上表现出从北西向南东、由北东到南西方向地层厚度逐渐变薄的特征；在研究区西南部主要以灰岩沉积为主，在东部以白云岩沉积为主；白云岩在区域上分布较为广泛，累计厚度>100 m。

在海西早期，随着古特提斯洋的打开[23]，来自松潘甘孜理塘洋的海水自西北向东南登陆上扬子台地的西北边缘，岸线大致位于梓潼-剑阁一线以东。在北川-南坝一线以东、通口-马角坝-雁门坝一线以西的地区为台地边缘相，区内的罗家坪和桂溪两地发育台缘生物礁，造礁生物有珊瑚、苔藓虫、层孔虫，其余为台缘滩相的颗粒灰岩。在通口-马角坝-雁门坝一线以东、梓潼-剑阁一线以西的广大地区，主体以泥微晶灰岩沉积为主的开阔-局限碳酸盐岩台地环境，在雁门坝-猫儿塘与马角坝-何家梁所围的东北区域内发育台内滩相的白云岩(图1)。

2 样品采集与分析测试方法

本次研究的样品共计56件，其中来自青川县白家乡何家梁剖面30件、江油市马角镇马角坝剖面12件、北川县甘溪镇桂溪剖面14件。在室内对样品进行初步处理，剔除明显含陆源物质的样品，挑选出新鲜、不含杂质的不同类型的白云岩以及作为对比的泥晶灰岩样品30件，利用微钻在与薄片对应的新鲜岩石切面上钻取40 mg样品，送至四川省煤田地质局科源工程技术测试中心进行分析测试。采用酸溶法制备样品，测试仪器为电感耦合等离子质谱仪ICP-MS Element。

图1 川西北部地区泥盆系观雾山组岩相古地理图及采样位置Fig.1 Palaeogeographic map of Devonian Guanwushan Formation and sampling location

3 岩石学特征

川西北地区观雾山组主要发育白云岩和泥晶灰岩，以及过渡类型的灰质云岩和云质灰岩。泥晶灰岩为深灰色薄层状，局部见白云石化，顺层分布有硅质条带和硅质结核，水平层理和缝合线构造发育，产腕足、藻类和竹节石等生物化石(图2-A)。白云岩按照晶粒大小可分为细-粉晶白云岩、细晶白云岩、中晶白云岩3种类型。细-粉晶白云岩：晶体粒径以40 μm左右为主，多表现为半自形-他形的特征，生物碎屑含量较高，岩石较为致密，见少量暴露溶蚀孔隙，在全区较为发育；细晶白云岩：粒径集中在100～180 μm(图2-C)，多为半自形-自形，可见早期准同生的岩溶角砾被白云石交代；中晶白云岩：粒径多集中在250～450 μm(图2-D)，含少量细晶或粗晶，多为半自形-自形，原始结构基本没有保存，仅见大型生物的幻影。前人研究表明白云石的结构受众多因素的控制，其中温度的影响十分重要，他形结构是在相对较低的温度下形成的，而自形结构形成于温度相对较高的环境，界面温度可能在50°～60°[1]。结合研究区不同白云石的岩石学特征，细-粉晶白云石以半自形-他形为主，而细晶、中晶白云石以半自形-自形为主，因此认为细-粉晶白云石形成温度低于细晶、中晶白云石。

4 稀土元素特征

样品稀土元素和Y元素测试后采用NASC北美页岩标准化处理[24]，结果见表1。相关参数异常值计算公式:δCe=Ce/(0.5 La+0.5 Pr),δEu=Eu/(0.5 Sm+0.5 Gd),δPr = Pr/(0.5 Ce+0.5 Nd),δY =Y/(0.5 Dy +0.5 Ho),处理结果见表2。

4.1 稀土元素配分模式

对川西北地区观雾山组样品进行NASC北美页岩标准化处理[24](图3)，稀土元素下方一行为NASC标准化数值。由配分模式图可以看出，细-粉晶白云岩、细晶白云岩及中晶白云岩样品均具有与灰岩非常相似的稀土元素配分模式，曲线平坦(图3)。

图2 川西北地区观雾山组岩石显微照片Fig.2 Types of Guanwushan Formation dolomite in northwest Sichuan Basin(A)微晶灰岩，见鲕粒，MJB-06,单偏光; (B)细-粉晶白云岩，HJL-14,单偏光; (C)细晶白云岩,HJL-10-2-3;单偏光; (D)中晶白云岩，局部见晶面弯曲，HJL11-3,单偏光

泥晶灰岩细-粉晶云岩细晶云岩中晶云岩δCe0.95～0.950.90～0.990.89～0.950.90～0.94δEu0.78～0.870.77～0.850.68～0.860.73～0.89δPr0.82～1.200.86～1.090.75～1.140.81～1.23δY1.92～2.012.63～4.161.86～4.252.33～4.24w∑REE+Y/10-67.85～31.992.08～30.254.15～56.823.46～70.01wLREE/wHREE9.13～12.609.41～11.358.16～14.369.09～12.99wLREE/10-65.60～20.811.22～18.592.45～42.022.36～42.89wHREE/10-60.44～2.270.11～1.690.24～3.160.18～4.71wY/wHo43.43～48.4356.39～94.0641.67～95.2053.27～96.33样品数27183

图3 川西北观雾山组碳酸盐岩NASC标准化后的稀土元素配分模式Fig.3 NASC-normalized REE distribution pattern of Guanwushan Formation dolomites in NW Sichuan Basin

4.2 ∑REE+Y总量与轻重稀土特征

研究区观雾山组灰岩和白云岩稀土元素总含量较低，除个别样品外,质量分数(w)均低于40×10-6，数值范围较为集中。其中泥晶灰岩的轻稀土质量分数平均为13.23×10-6，重稀土质量分数平均为1.36×10-6，轻重稀土比平均值为10.8；白云岩轻稀土质量分数平均为18.85×10-6,重稀土质量分数平均为1.8×10-6，轻重稀土比平均值为11.4。样品表现较弱的轻稀土富集特征以及较弱重稀土亏损。据样品wLREE/wHREE(图4)，显示轻重稀土含量具有正相关性；而(wΣREE+Y)-(wLREE/wHREE)相关图显示其相关性很差(图5)，说明其轻重稀土分异较弱。

图4 川西北观雾山组碳酸盐岩∑HREE-∑LREE相关图Fig.4 Diagram showing LREE-HREE correlation of Guanwushan Formation dolomites in NW Sichuan Basin

图5 川西北观雾山组碳酸盐岩(∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE)相关图Fig.5 Diagram showing (∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE) relation of Guanwushan Formation dolomites in NW Sichuan Basin

4.3 δEu与δCe特征

研究区观雾山组白云岩样品均呈现Ce不明显负异常，主要集中在0.89～0.95范围内，平均为0.94；样品中不同类型白云岩负异常程度相差不大，且与灰岩负异常值相似。根据前人建立的判别海相沉积物Ce异常的Ce/Ce*和Pr/Pr*图版，可知样品中的白云岩和灰岩Pr/Pr*值均大于1，说明Ce存在负异常[3]。灰岩及不同类型白云岩Eu异常值为0.75～0.87，相差不大，具有负异常的特征。Y明显的正异常，主要集中在2.2～3.8。

图6 川西北观雾山组碳酸盐岩NASC标准化后Pr/Pr*与Ce/Ce*相关性Fig.6 Correlation of Ce/Ce* against Pr /Pr* after NASC normalization for the Guanwushan Formation carbonate rocks in NW Sichuan Basin

5 结果讨论

5.1 样品受污染程度分析

在利用稀土元素对碳酸盐岩白云岩化流体探讨的时候，须对样品是否受杂质影响进行判别。已有的研究表明，海相碳酸盐岩稀土元素主要受铁锰氧化物和泥页岩等陆源碎屑的影响[25-26]。此外，如果受陆源碎屑混杂，碳酸盐岩的∑REE+Y含量会增加[27]；但研究区观雾山组样品∑REE+Y质量分数(平均值26.1×10-6)较低,远低于陆源碎屑沉积物∑REE+Y质量分数(一般>100×10-6)，说明其受陆源碎屑混染程度低。受铁锰氧化物混染的碳酸盐岩∑REE+Y与铁锰含量具有一定相关性[28],研究区观雾山组样品∑REE+Y与铁锰含量相关性弱(图7、图8)，表明样品基本上没有受铁锰氧化物混杂。

图7 川西北观雾山组样品∑REE+Y与Mn含量交会图Fig.7 Total REE content versus Mn content of Guanwushan Formation carbonate rocks in NW Sichuan Basin

图8 川西北观雾山组样品∑REE+Y与Fe含量交会图Fig.8 Total REE content versus Fe content of Guanwushan Formation carbonate rocks in NW Sichuan Basin

海水和海相沉积物wY/wHo比值在较为高值的区间(44～74)，但是陆源沉积物wY/wHo比值基本稳定在26～28[25,29]。研究区观雾山组样品wY/wHo比值范围为43.5～86.9；有3件比值达到95以上，为受后期样品制作影响导致的异常，进行剔除，不参与讨论；剔除后的平均值为63.9，基本落在海水wY/wHo比值变化范围内，其中灰岩样品集中在40～50范围内，粉-细晶白云岩多落在50～70内，细晶及中晶白云岩主要在60～80，少量大于80：所以认为研究区灰岩及白云岩样品受陆源碎屑混染影响极低(图9)。

图9 川西北观雾山组样品Y/Ho分布图Fig.9 Y/Ho distribution of Guanwushan Formation in NW Sichuan Basin

5.2 白云岩化流体性质

稀土元素配分模式可以反映碳酸盐岩沉积和成岩流体来源，不同流体来源形成的碳酸盐岩其配分模式是不相同的。研究区泥晶灰岩岩石致密，经历后期成岩作用改造较弱，一定程度上保持有原始海相沉积信息，可以作为白云岩化时流体特征分析的参照标准[27]。由配分模式图可以看出，细-粉晶白云岩、细晶白云岩及中晶白云岩样品均具有与灰岩非常相似的稀土元素配分模式。而泥微晶灰岩稀土元素的分布特征往往代表着沉积时海水性质，因此，其白云岩化流体具有海源性质。前人研究表明，当白云岩化流体与代表海水性质的泥晶灰岩具有相似的稀土元素分布特征时，形成后的白云岩稀土元素分布特征将不会发生明显的改变; 除非受到其他来源流体阳离子的很深程度交换[16]，这个过程需要很高的水岩比以及富含稀土元素的流体参与。表明研究区白云岩化时水岩比不高，基本没有其他流体的参与，推测其成岩系统具有一定的封闭性。此外，白云岩化过程中还伴随着Y元素的迁移[29]。不同类型白云岩样品Y异常范围集中在2.2～3.8，平均为3.08，为显著Y正异常；同时wY/wHo比值较高(平均为63.9)。Y正异常以及较高的wY/wHo比值指示白云岩化流体为海水来源的特点。稀土元素总量与轻重稀土分异程度可以反映流体来源和环境的有关信息。前人研究认为自然界中除热液外，大多数流体稀土元素含量都非常低，∑LREE/ ∑HREE和(∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE)一定程度上能指示轻重稀土的分异程度[27]。研究区观雾山组灰岩和白云岩稀土元素总含量较低，样品表现较弱的轻稀土富集特征以及较弱重稀土亏损。轻重稀土含量具有正相关性，指示出碳酸盐岩的成岩环境具有相似性，并且稀土元素迁移同步。而(∑REE+Y)-(∑LREE/∑HREE)相关性投点显示其相关性很差，轻重稀土分异较弱，表明流体和岩石并未发生充分的反应；另一方面，前人研究认为自然界中绝大部分流体(包括海水、大气水、地下水等)稀土元素含量非常低，一般质量分数为10-12～10-10，要改变稀土元素总含量则必须有很高水岩比，在一般情况下是很难达到[30]。而研究区碳酸盐岩较低的稀土元素的总量也说明其成岩系统水岩比较低。结合本区白云岩主要以台内滩相为主，推测白云岩化流体具有蒸发海水的特征，并且为白云岩化提供了丰富的Mg离子；而区内震荡抬升的海平面[23]使富Mg流体淹没台内滩，在滩内发生准同生期白云岩化。同时结合研究区细晶、中晶白云石大都以半自形-自形为主、成岩温度较高的特性，推测其在埋藏阶段晶粒较小的白云石晶体重结晶形成细中晶白云石，受埋藏作用改造。

岩石中Eu异常值主要受到两方面的影响，一是岩石矿物沉淀时从母液中继承的Eu值特征，二是岩石形成后经过后期成岩作用的改造导致Eu出现异常值。观雾山组样品灰岩及不同类型白云岩Eu异常值为0.75～0.87，相差不大，具有负异常的特征,热液沉积物稀土元素往往会表现出Eu正异常，正常海相沉积物一般不会出现Eu正异常[31]，结合前文对其岩石学特征和配分模式讨论结果，表明白云岩未受到后期热液作用影响。灰岩沉积时和白云岩化时流体仍然主要为海源性流体。稀土元素Ce对氧化-还原条件敏感，因此常被人们用来研究沉积物沉积时流体的氧化-还原性。研究区观雾山组白云岩样品均呈现Ce不明显负异常，白云岩样品Ce负异常说明白云岩化流体总体上具有一定的还原性。而δCe值相对较高的细-粉晶白云岩反映其白云石化过程是在相对氧化环境形成的，使得白云岩化流体中 Ce4+能够进入到细-粉晶白云岩中，从而使细-粉晶白云岩中的Ce不是特别低。同时也说明细-粉晶白云岩化作用是在一个相对开放的环境中形成的，这与细-粉晶白云岩形成于近地表沉积环境的潮坪或潟湖半封闭半开放的相是吻合的。细晶白云岩、中晶白云岩、粉晶白云岩及灰岩具有相似的δCe值，说明后期白云岩化是在一个封闭的、流体性质基本没变的环境下形成的。

6 结 论

a.川西北地区泥盆系观雾山组主要发育了泥晶灰岩、粉晶白云岩、细晶白云岩、中晶白云岩等碳酸盐岩。细、中晶白云岩形成温度比细-粉晶白云岩要高，且经历相对较长的历史时间。

b.不同类型的白云岩样品wY/wHo比值较高，稀土元素含量较低，均具有与灰岩非常相似的稀土元素配分模式且表现出轻稀土富集、重稀土亏损、Eu负异常、Y显著正异常，说明不同类型白云岩的白云岩化流体都为海源流体的性质。Ce含量相对较高的细-粉晶白云岩是在相对氧化环境形成的，为相对开放环境下的具浓缩海水的氧化性质的较低温的白云岩化流体。Ce总体上呈负异常说明白云岩化流体总体上具有一定的还原性，为封存在地层中具埋藏特点较高温还原性的白云岩化流体。

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