RN-FD型固体氡气源的稳定性及应用分析1

李朝明 杨志坚 褚金学 吴 谋



RN-FD型固体氡气源的稳定性及应用分析1

李朝明1）杨志坚1）褚金学2）吴 谋1）

1）中国地震局滇西地震预报实验场，云南大理 671000 2）云南省地震局弥渡地震台，云南弥渡 675600

对测氡仪器进行精确校准是氡测量工作中的重要环节，固体氡气源的稳定性、可靠性在校准中则显得至关重要。本文通过分析RN-FD型固体氡气源对闪烁室值的稳定性实验结果，认为：RN-FD型固体氡气源标称的浓度值与实际浓度值不一致，标称浓度值只是理论浓度值而不是实际浓度值，需重新刻度才能使用；RN-FD型固体氡气源抽气循环时间不同则浓度不同，但抽气循环时间固定，观测结果比较稳定；对于没有α检查源的台站，RN-FD型固体氡气源可用于氡观测仪器坪区检查。

氡观测 固体氡气源 测氡仪校准 标称浓度 稳定性

引言

氡是可以揭示岩石受力以及破裂过程的放射性元素，作为探索地震监测研究的地球化学观测项目，在国内外地震科学研究领域内受到高度重视，也是我国地震地下流体的重要测项。经过大量观测实践检验表明，氡观测具有较好的映震效能（刘菁华等，2007；中国地震局监测预报司，2007；崔勇等，2008；刘学领等，2008；张昱等，2010；李朝明等，2012；陈永花等，2014；刘耀炜等，2015；姚玉霞等，2016）。

在氡观测中，无论是安装仪器、更换仪器主要部件，还是使用过程中的定期检查，都需要对使用仪器进行校准。我国地震台站水氡观测仪器校准早期采用传统的液体镭源，液体源校准周期长、效率低，校准质量受环境条件和人为操作的影响。因此，从20世纪80年代末至今，广泛使用加拿大Pylon公司生产的RN-150型固体氡气源和国产的FD-3024型固体氡气源。固体氡气源校准操作简便，周期短、效率高，不受人为和环境条件变化的影响，校准精度高，准确可靠。但目前存在的问题是，由于长时间使用，部分固体氡气源上的阀门损坏，还有的内部管道渗漏等，使得其无法正常使用。由于高体积活度的固体氡气源购买审批手续复杂，购买后不但要长期接受放射性监管，而且国家放射性物质运输管理制度日趋严格，给固体氡气源的定期质检也带来极大困难。

为解决固体氡气源短缺的问题及保障测氡仪器的正常运行，2009—2010年，南华大学氡室曾为宁夏、福建等地台站实验制作了GD-L2小型流通式氡源（张清秀等，2012；杜文勇等，2013），但由于该氡源氡气平衡仓体积较小，需要控制气体流速保证氡浓度相对稳定，影响因素较多，因而没有广泛推广；2011—2012年，中国地震局监测预报司组织安排地下流体学科技术管理组对故障固体氡气源进行实验研究，将报废的加拿大RN-150型与FD-3024型固体氡气源改造成RN-FD型固体氡气源（任宏微等，2016）。

对测氡仪器进行精确校准是氡测量工作中的重要环节，固体氡气源的稳定性、可靠性至关重要。虽然RN-FD型固体氡气源已在一部分台站使用，但氡气源的稳定性、可靠性缺乏有效验证，氡气源标称的浓度值缺乏有效检定，标称浓度值跟实际浓度值是否一致需要验证。为了检验RN-FD型固体氡气源的稳定性、可靠性以及用于氡观测仪器检查与校准的可行性，本文测试了云南下关地震台新改造完成的RN-FD型固体氡气源的主要技术指标，评价了各项指标的合理性，提出了规范使用RN-FD型固体氡气源的建议，旨在使这批改造的氡气源发挥应有的作用。

1 RN-FD型固体氡气源工作原理

RN-FD型固体氡气源装置是通过密闭严封在大体积容器（120L）里的固体226Ra自发地不断发生衰变，其衰变产物氡射气封存在储气罐中，储气罐中的氡射气在大约40天以后达到放射性平衡。所以在常压封闭的容器中，封闭40天后氡的活度浓度Rn就已经基本恒定（李彤起等，1997；吴永信等，2006；柯璟等，2015）。

近年来，国内外研制了许多标准氡室，并且大多由固体镭源、氡气箱体、氡体积活度监测与控制装置等组成（唐方东等，2009），氡气箱体的体积从1—30m3不等。氡气在密闭容器内可以向上、向下及水平运移，还包括重力沉降运移和氡团簇运移机制，水平方向的运移能力明显低于纵向运移能力。RN-FD型固体氡气源容积为120 L，用于校准时，氡气是否混合均匀平衡，每次校准分配到闪烁室的浓度是否稳定有待验证。

2 观测实验

2.1 实验条件

下关温泉水氡于1970年4月开始观测，观测人员稳定，熟悉水氡观测技术，1996年至今一直使用FD-125型室内氡钍分析器观测水氡，仪器性能稳定，并按时对仪器进行检查、校准，可以充分保证氡观测工作的顺利开展。

观测室条件严格按照地震水文地球化学观测技术规范要求，室温控制在20℃—30℃，湿度≤80%（国家地震局，1985；中国地震局，2014），并有空调控温。

2.2 实验方法

RN-FD型固体氡气源是用报废的加拿大RN-150型固体氡气源或国产FD-3024型固体氡气源改造而来，校准时将固体氡气源的进气口与气泵的出气口相连，固体氡气源的出气口与闪烁室（或电离室）一端连接，将气泵的进气口与闪烁室（或电离室）的另一端相连，连接形成一个密闭的气路循环系统（图1），抽气循环20分钟使闪烁室（或电离室）里的空气与固体氡气源容器里的氡气达到充分混合均匀平衡，以停止气泵的时间作为氡气静置的起始时间（吸源开始时间），静置60分钟（与日常观测条件相同）后测值10分钟。

图1 固体氡气源、气泵和闪烁室的连接示意图

3 结果及分析

3.1 浓度验证

RN-FD型固体氡气源标称的放射性活度（Rn）为162.4 kBq，按120 L容积计算出固体氡气源标称的浓度（Rn）为1353.33 Bq/L。对于标称浓度值是否只是理论浓度值，跟实际浓度值是否一致，每次校准分配到闪烁室的浓度是否稳定等问题，我们用校准闪烁室的方法进行了验证，即用RN-FD型固体氡气源校准闪烁室值，根据值结果判断标称浓度是否准确、可靠，再用已知含量的加拿大RN-150型固体氡气源校准相同的闪烁室值，用已知正常值的闪烁室来测定RN-FD型固体氡气源中氡的浓度Rn值，来验证RN-FD型固体氡气源的实际浓度。

3.1.1 用RN-FD型固体氡气源校准闪烁室值

用RN-FD型固体氡气源对FD-125型测氡仪新闪烁室1号和2号的值进行了校准（表1），按要求把固体氡气源与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，每个闪烁室抽气循环20分钟，静置时间60分钟，测值时间10分钟。根据已知氡气源的氡气浓度和闪烁室的体积可用（1）式计算闪烁室值：

式中，为仪器校准值（Bq/脉冲·分钟－1），Rn为氡气源的氡气浓度（Bq/L）；为标准氡气的体积即闪烁室的体积（0.5L）；为校准测量读数的计数率（脉冲/分钟）；0为闪烁室本底的计数率（脉冲/分钟）；e为氡衰变函数值。

从计算结果来看，两个闪烁室两组值相对误差都很小，均小于等于0.7%，比规范要求的5%小得多，说明RN-FD型固体氡气源每次分配到闪烁室的浓度比较稳定。但是1号闪烁室的值为0.05622Bq/脉冲·分钟－1，2号闪烁室的值为0.05891Bq/脉冲·分钟－1，两个闪烁室的值都很大，是规范要求的0.00700—0.00900Bq/脉冲·分钟－1的8倍左右。综合分析认为有两种可能：一是源上标称的浓度（Rn）1353.33Bq/L不是实际浓度值，导致值变大；二是闪烁室闪烁性能下降，也可导致值变大。总体来看两个新闪烁室的值比较接近，新闪烁室刚启用就报废的可能性小，极有可能是RN-FD型固体氡气源标称的浓度（Rn）1353.33Bq/L只是理论浓度值而不是实际浓度值。

相对误差用（2）式计算：

表1 RN-FD型固体氡气源校准闪烁室K值

3.1.2 用RN-150型固体氡气源校准闪烁室值

用加拿大Pylon公司生产的RN-150型固体氡气源对新闪烁室1号、2号和新增3号进行了校准（表2），新增3号新闪烁室是考虑到1号和2号闪烁室用RN-FD型固体氡气源校准值不正常，以排除同批新闪烁室本身的问题。静置时间60分钟，测值时间10分钟（和RN-FD源校准相同），RN-150型固体氡气源的检定分配活度为19.24Bq。校准结果：1号、2号和3号闪烁室值分别为0.00748Bq/（脉冲·分钟－1）、0.00739 Bq/（脉冲·分钟－1）和0.00718Bq/（脉冲·分钟－1），3个闪烁室值全部正常，且每个闪烁室的值相对误差均≤1.2%，远远小于规范要求的5%。原来用RN-FD型固体氡气源校准的1号和2号新闪烁室值也恢复正常，说明闪烁室没有问题，可能RN-FD型固体氡气源标称的浓度值只是理论浓度值而不是实际浓度值。

表2 RN-150型固体氡气源校准闪烁室K值 （单位：Bq·（脉冲·分钟－1）－1）

3.1.3 RN-FD型固体氡气源的浓度测量

用已知正常值的闪烁室1号、2号和3号对RN-FD型固体氡气源中氡的浓度Rn进行了测定（表3），按要求把固体氡气源与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，每个闪烁室抽气循环20分钟，静置时间60分钟，测值时间10分钟。测定结果：用公式（3）分别计算出1号、2号和3号闪烁室测得RN-FD型固体氡气源中氡的浓度Rn为180.24Bq/L、173.06Bq/L和177.94Bq/L，每个闪烁室每组数据的Rn值的相对误差均小于等于1.0%，3个闪烁室测得RN-FD型固体氡气源中氡的浓度Rn值的相对误差分别为1.8%、－2.3%和0.5%，均小于规范要求的5%，说明RN-FD型固体氡气源每次校准分配到闪烁室的浓度比较稳定。因此，用3个闪烁室测定的Rn值的算术平均值177.08Bq/L作为RN-FD型固体氡气源中氡的浓度，由此验证了RN-FD型固体氡气源标称的浓度（Rn）1353.33Bq/L只是理论浓度值而不是实际浓度值的判断。

式中，Rn为氡气源的氡气浓度（Bq/L）；为仪器校准值（Bq/（脉冲·分钟－1））；为校准测量读数的计数率（脉冲/分钟）；0为闪烁室本底的计数率（脉冲/分钟）；为标准氡气的体积即闪烁室的体积（0.5L）；e为氡衰变函数值。

表3 RN-FD型固体氡气源中氡的浓度CRn

根据每个闪烁室每次测得脉冲值（－0）和RN-FD型固体氡气源中氡的浓度Rn值为177.08Bq/L，通过RN-FD型固体氡气源值计算公式（1）可算得1号、2号和3号闪烁室用RN-FD型固体氡气源校准的值分别为0.00735Bq/（脉冲·分钟－1）、0.00756Bq/（脉冲·分钟－1）和0.00715Bq/（脉冲·分钟－1），3个闪烁室值完全正常，而且每个闪烁室的值相对误差均小于等于1.0%，小于规范要求的5.0%。1号、2号和3号闪烁室分别用RN-150型和RN-FD型固体氡气源校准，值的相对误差分别为－1.8%、2.3%和－0.4%。即用已知浓度的RN-150型固体氡气源间接测定RN-FD型固体氡气源的浓度Rn，再用RN-FD型固体氡气源的浓度Rn校准1号、2号和3号闪烁室的值时，将多产生－1.8%、2.3%和－0.4%的相对误差。

由于目前缺乏直接对RN-FD型固体氡气源浓度Rn值的有效检定，用已知源校准闪烁室值，再用已知正常值的闪烁室测定未知源的浓度，用得到的浓度校准闪烁室值的方法会产生更大误差，造成不可靠因素。因此这种方法只能作为尝试。

3.2 RN-FD型固体氡气源的稳定性测试

在用RN-FD型固体氡气源校准闪烁室时发现，每次相对误差基本都小于1%，说明稳定性尚可。RN-150型（或FD-3024型）固体氡气源闪烁室取源在1分钟内完成，改造成RN-FD型固体氡气源后，取源时要与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，要求抽气循环20分钟才可使闪烁室里的空气与固体标准源容器里的氡气充分混合均匀平衡。抽气循环20分钟是否能得到最佳测量结果？抽气循环多长时间测量结果最稳定？不同抽气循环时间下不同静置时间的测值又是多少？为研究以上问题，我们对RN-FD型固体氡气源在不同抽气循环时间、不同静置时间下测值的稳定性进行了实验。

对于同一个闪烁室分别进行3组试验，每1组的抽气循环时间分别为10分钟、20分钟和30分钟，每组试验进行3次。按要求把RN-FD型固体氡气源与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，进源后每隔10分钟测一次值，测值时间10分钟（校准时相同），据此计算出每分钟脉冲值，静置时间从0分开始，以10分钟依次递增，直到90分钟结束（见表4、图2）。

表4 11月不同抽气循环时间、不同静置时间的1号闪烁室脉冲值（单位：脉冲·分钟－1）

图2 RN-FD型固体氡气源在不同抽气循环时间、不同静置时间的1号闪烁室脉冲值

本文开展了10分钟、20分钟和30分钟3组抽气循环试验，每组试验进行3次。无论是抽气循环时间还是静置时间逐步增加，闪烁室脉冲测值都呈逐步上升趋势，静置时间90分钟内抽气循环10分钟、20分钟和30分钟，3组闪烁室脉冲测值最大相对误差分别为1.0%、3.1%和0.8%，其中抽气循环30分钟闪烁室脉冲测值相对误差最小，在0.8%以内，抽气循环20分钟闪烁室脉冲测值最大相对误差3.1%来自于静置时间0分钟的一组，但在静置30分钟后相对误差也在0.8%以内，总体都小于规范要求的5%。

静置90分钟内，抽气循环10分钟、20分钟和30分钟这3组9次试验表明：使用RN-FD型固体氡气源，抽气循环10分钟、20分钟和30分钟都能足以使闪烁室里的空气与RN-FD型固体氡气源容器里的氡气达到充分混合均匀平衡，最大相对误差为3.1%，说明RN-FD型固体氡气源每次分配到闪烁室的浓度比较稳定。只要合理选取固定循环时间、静置时间，都能取得稳定的观测结果。

3.3 RN-FD型固体氡气源应用分析

由于进行FD-125测氡仪坪检查时，只需要有一个稳定的源，不需要考虑绝对值。目前用于检查的源较为紧缺，且高体积活度固体氡气源购买审批手续复杂，购买后要长期接受放射性监管，那么RN-FD型固体氡气源目前虽然不能用于校准，是否可以用于坪检查？

根据氡衰变理论：当氡射气鼓入电离室后，氡衰变产生α粒子和RaA气子体，使电离电流得以积累。3小时后，氡、RaA的衰变速度与RaC’的增长速度相当，电离电流值趋于并达最大值。而后，便按氡的半衰期衰减。因此，氡进入电离室静置3小时再读数，从理论上分析最为理想（国家地震局，1985；国家地震局科技监测司，1995；中国地震局监测预报司，2007）。因此，没有固体α检查源的氡观测台站，用氡源代替α检查源进行检查，就是把氡源吸入闪烁室静置3小时后测高压计数率，绘出高压与计数率坪曲线，根据坪区确定工作高压。那么，静置多长时间开始做高压与计数率坪曲线最好？不同静置时间下的测值又是多少？为研究这些问题，我们对RN-FD型固体氡气源在不同静置时间下的测值进行了测试。

使用RN-FD型固体氡气源，按要求把固体氡气源与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，每个闪烁室抽气循环20分钟，进源后每隔10分钟测1次数，测值时间10分钟（与校准时相同），结果换算为每分钟脉冲值，静置时间最长300分钟（图3），用1号和2号两个闪烁室共进行了两组6次试验。

图3 RN-FD型固体氡气源在不同静置时间的脉冲值

1号闪烁室于2015年10月11日、13日和15日进行了3次试验，2号闪烁室于2015年10月12日、14日和16日也分别进行了3次试验。根据每组脉冲测值计算相对误差，1号闪烁室从静置60分钟开始直到300分钟结束，相对误差都在±5%内（黄框）；2号闪烁室从静置50分钟开始直到300分钟结束，相对误差也都在±5%内（蓝框）；即两个闪烁室从静置时间60分钟开始到300分钟结束，相对误差都在±5%内，而且静置时间从120分钟至240分钟，1、2号闪烁室相对误差都在±2.3%内（红框）。

两个闪烁室两组6次试验结果表明：1号闪烁室的3次试验结果更符合理论值，衰变形态更理想。虽然两组试验衰变形态不尽相同，可能是由于两个闪烁室的闪烁性能差异所引起的，但是每组曲线衰变形态基本相同，趋势基本一致，稳定性、重复性都比较好。实验结果充分说明，氡源吸入闪烁室，静置时间120分钟至240分钟测值稳定，相对误差小于等于2.3%，静置120分钟可以开始绘制高压与计数率坪曲线，RN-FD型固体氡气源完全可以用于地震台站氡观测仪器坪区检查工作。

4 结论与讨论

本文用FD-125型测氡仪分别对RN-FD型固体氡气源的浓度、稳定性和用于坪区检查的可能性进行了实验，结果表明：RN-FD型固体氡气源的浓度（Rn）值为177.08 Bq/L，标称的浓度值与实际浓度值不一致，标称的浓度值只是理论浓度值而不是实际浓度值，需重新标刻浓度才能使用；RN-FD型固体氡气源抽气循环时间不同则浓度不同，但抽气循环时间固定，观测结果也很稳定；对于没有α检查源的台站，RN-FD型固体氡气源浓度高、稳定性好，可用于氡观测仪器坪区检查。

由于目前缺乏直接对RN-FD型固体氡气源浓度Rn值的有效检定，用已知源校准闪烁室的值，再用已知正常值的闪烁室测定未知源的浓度，以校准闪烁室值的方法会产生更大误差，造成不可靠因素。另外，不少实验研究表明，无论闪烁法还是电离法测氡，都会受温度和气压的影响。因此，在进行水中溶解氡与固体氡气源校准对比实验时，均须对测试结果进行气压与温度修正，这样才能保证校准结果的真实性和准确性。RN-FD型固体氡气源容积为120 L，更容易受气压与温度变化的影响，但由于所处环境不具备对RN-FD型固体氡气源进行气压与温度修正的条件，所以，RN-FD型固体氡气源目前还不能用于氡观测仪器校准，更不能代替RN-150型固体氡气源。

RN-FD型固体氡气源体积为120L，是RN-150型固体氡气源体积18.9L的6倍左右，体积大不易运输，比较适合单台（片区）使用。

随着国家对放射源移动运输的监管力度加强，放射源移动所需“手续”繁琐费时，多数“送检”台站路途较远，“送检”运输过程中也存在着安全隐患。固体氡气源每2年要到兰州地震研究所进行定期检定，运输不便也为这项工作带来极大困难。针对源短缺和定期检定困难，地下流体学科技术管理组使用国际刻度装置AlphaGUARD测氡仪，对目前地震地下流体水氡观测普遍使用的FD-125型测氡仪和FD-105K型测氡仪进行无源校准测试工作取得了积极进展，任宏微等（2016）用AlphaGUARD测氡仪及水氡测量组件进行了水中溶解氡校准实验，认为水中溶解氡校准可以代替目前固体氡气源校准，有效解决目前氡气固体源校准中存在的运输困难、维修技术要求高等问题，氡观测仪器如何校准仍需要进行积极探索和尝试。

致谢：感谢中国地震局地壳应力研究所刘耀炜研究员对本实验数据分析过程中给予的技术指导和帮助。

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Stability and Practicability Analysis of RN-FD Type Solid Radon Source

Li Zhaoming1）, Yang Zhijian1）, Chu Jinxue2）and Wu Mou1）

1) Western Yunnan Earthquake Prediction Study Area, China Earthquake Administration, Dali 671000, Yunnan, China 2) Midu Seismic Station, Yunnan Earthquake Agency, Midu 675600, Yunnan, China

The precise calibration of observing instruments plays an important part in the measurement of radon. The stability and reliability of the solid radon source are very crucial in the calibration. In this paper, through the analysis of the stability of the scintillation chambervalue derived from the RN-FD solid radon source, we found that the nominal value of the concentration of RN-FD solid radon source was not consistent with the actual value. The actual concentration value needs to rescale before to use. The concentration difference waw caused by different pumping cycle time. When the pumping cycle time is fixed the observed results are stable. For a station without the α-check-source, the RN-FD solid radon source can be applied as the plateau area check of the radon detector.

Radon observation; Solid radon source; Calibration of radon detector; Nominal concentration; Stability

李朝明，杨志坚，褚金学，吴谋，2018．RN-FD型固体氡气源的稳定性及应用分析．震灾防御技术，13（1）：114—124．

10.11899/zzfy20180110

地震行业科研专项（201308006）

2017-05-26

李朝明，男，生于1971年。高级工程师。主要从事地震监测研究工作。E-mail：lzm598@sina.com