辽西义县盆地下白垩统义县组大康堡层纹泥地球化学特征及其古气候意义

王铁晖，巩恩普*，陈晓红，许 江，黄文韬

(1.东北大学 资源与土木工程学院，辽宁 沈阳110819； 2.东北大学秦皇岛分校 资源与材料学院，河北 秦皇岛 066004)

0 引 言

纹泥是由瑞典地质学家De Geer于1992年首次提出，用来描述冰川融水而形成的韵律性沉积物，现在多用来描述以年为周期的纹层状沉积物。纹泥可以作为高分辨率地层学研究的时间标尺，为事件性活动(地震、火山活动等[1])、气候变化(气温、降水、风、水文气候条件、洪水等[2-3])、古湖泊环境变化(富营养化)提供高分辨率的记录[4]，对于古气候、古环境研究具有非常重要的意义。

辽西义县盆地早白垩世义县组火山岩所夹沉积层内发现了大量的“热河生物群”化石，其中以鸟类[5-6]、恐龙[7-8]、“辽宁古果”[9]等最为著名，引起了国内外学者的广泛关注和研究。诸多学者从沉积学、古生物学等方面探讨了义县组古环境、古气候等，并取得了丰硕的成果。王五力等在辽西地区开展了基础性地质工作，研究了“热河生物群”化石组合，厘定了义县组地层层序，建立了义县阶标准地层剖面[10]，并初步探讨了义县组沉积期的古环境特征[11-12]。之后，巩恩普等从沉积学角度对义县组各个沉积层开展了深入细致的研究，进一步探讨了义县组沉积期古环境特征及其演化过程，并通过对沉积层中出现的湖相碳酸盐岩研究，定量分析了该时期古温度的变化[13-16]。王思恩利用现代叶肢介化石的生活环境特征，对义县组湖泊水体环境进行定性分析，认为湖泊水体较浅，水动力条件较弱，水体透明度高，氧气充足[17]。崔莹等则通过孢粉研究定量分析义县组沉积期的气候带类型、干湿度类型，认为该时期总体气候温暖、湿润，气温从温暖向更温暖，气候从半湿润向湿润方向演化[18-19]。

在相邻的金羊盆地中，湖泊沉积同样发育，主要为黄半吉沟层和尖山沟层，可以与砖城子层和大康堡层进行对比。Jiang等对义县组沉积期湖泊环境开展研究，确定沉积层的岩相特征、沉积组合，建立沉积模式，解释湖泊环境及演化，同时通过埋藏学研究，指出火山碎屑密度流导致了热河生物群的特异埋藏[20-23]。Fursich等在四合屯地区开展了高分辨率的古生态和埋藏学分析，对湖泊水体深度、分层特征等进行了研究，建立了湖泊沉积模型[24]。Li等的孢粉分析显示义县组沉积期气候温暖，存在干旱气候，季节性气候明显[25]。

本文通过收集义县盆地及相邻的金羊盆地古环境、古气候资料，初步认识和了解义县组沉积期环境特征；以义县组中期大康堡层湖相纹泥为研究对象，在岩石学研究基础上，进一步开展地球化学研究，通过纹泥的岩石学，主量、微量及稀土元素特征，讨论义县组沉积期古气候变化及物源特征。

1 区域地质背景

辽西义县盆地位于华北地台东北部燕山造山带内，其北部为蒙古古生代弧。中生代辽西地区进入地质构造活化期，褶皱、逆冲作用发育，伸展断陷作用使得该区处于快速沉降环境，形成义县盆地雏形。

图件引自文献[27]，有所修改图1 辽西义县盆地地质图Fig.1 Geological Map of Yixian Basin in the Western Liaoning

义县盆地内发育一套以陆相火山喷发为主，夹多层沉积岩的火山-沉积岩系。义县组火山岩可以划分为4个火山旋回，在火山活动间歇出现了6个沉积层，分别为：第一个亚旋回(初始期)，属于沉积-喷发相，由玄武岩、玄武安山岩系组成，在喷发间歇沉积了老公沟层、业南沟层和砖城子层；第二个亚旋回(主期)，属于喷发溢流相，由玄武安山岩和安山岩系组成，缺乏沉积夹层；第三个亚旋回(晚期)，属于喷发-沉积相，由以安山岩为主体的中性火山岩组成，沉积了大康堡层和朱家沟层，其中大康堡层发育于主期与晚期火山旋回间，是“热河生物群”化石重要产出层位；第四个亚旋回(末期)，属于喷发-沉积相，由中酸性火山岩系组成，底部为金刚山层[10,26]。义县组中期大康堡层在盆地内分布较广(图1)，辅助剖面见纹泥发育，占沉积层的60%～70%，位于沉积期湖泊中心附近位置。

2 分析方法和岩石学特征

2.1 样品采集与分析方法

样品采自义县阶辅助标准地层剖面(王家沟西山大康堡层剖面)，共计6件，岩性为纹层状泥岩和纹层状泥灰岩。将野外采集的新鲜岩石样品进行粉碎，用蒸馏水反复清洗干净，放入烘箱烘干后研磨至200目(孔径0.071 mm)以下，由中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室完成主量和微量元素的测试。主量元素测试：先将粉末样品用LiBO2高温熔融成玻璃饼后，利用X射线荧光光谱法(XRF)测定。微量元素测试：粉末样品在高压密闭罐中用HNO3和HF混合酸(2∶1)溶解，加入Rh作为内标元素，然后用等离子体质谱仪(ICP-MS)进行测定。分析结果分别见表1、2。

2.2 岩石学特征

纹泥至少包含两个或两个以上季节性纹层，颜色、成分、结构、构造和厚度等存在明显差异，反映了一个年度周期性的重复。按成因纹泥可以划分为碎屑纹泥、生物纹泥和内生纹泥[4]。这3类纹泥很少单独出现，通常会以一种纹泥为主，并伴有其他纹泥成分。大康堡层内的纹泥主要为碎屑纹泥和内生纹泥，按具体纹泥组成划分为泥岩-膨润土纹泥、泥岩-泥灰岩纹泥和泥岩-粉砂岩(泥灰岩)纹泥。这3类纹泥在沉积层的分布见王家沟义县组大康堡层沉积层柱状图(图2)。

表1 主量元素分析结果Tab.1 Analysis Results of Major Elements

注：w(·)为元素或化合物含量;wtotal为主量元素总含量。

2.2.1 泥岩-膨润土纹泥

泥岩-膨润土纹泥由暗层灰黑色泥岩和亮层浅黄绿色膨润土(膨润土质粉砂岩)组成，具有泥质结构和纹层状构造，纹泥层偶(由一个暗层和一个亮层组成)厚度多为0.20～0.30 mm，局部略厚至1 mm[图3(a)、(b)]。亮层的主要矿物成分为蒙脱石(超过80%)，其次是石英、长石小颗粒；暗层的主要矿物成分为蒙脱石，其次是伊利石和高岭石。上述特征表明其属于碎屑纹泥，出现于大康堡层下部。

2.2.2 泥岩-泥灰岩纹泥

泥岩-泥灰岩纹泥由暗层灰黑色泥岩和亮层灰白色泥灰岩组成，具有纹层状构造，纹泥层偶厚度为0.10～0.20 mm，局部为0.30 mm[图3(c)]。显微镜下纹泥的亮、暗条带明显[图3(e)、(f)]。亮层主要为微晶方解石，颗粒极其细小，粒径为2～8 μm，同时在亮色条带内见石英碎屑，粒径多为10～50 μm(属于细粉砂级别)，偶见长石和云母碎屑；暗层主要为黏土矿物，X射线分析显示为蒙脱石，其次是伊利石和高岭石。上述特征表明其属于内生纹泥，伴有碎屑纹泥[11-12]，集中出现在大康堡层的中部。

2.2.3 泥岩-粉砂岩(泥灰岩)纹泥

泥岩-粉砂岩(泥灰岩)纹泥由灰—灰黑色泥岩与粉砂岩(泥灰岩)组成，具有极薄的页理，风化后呈灰白色、纸片状，又称“纸片状页岩”[图3(d)]，纹泥层偶厚度为0.02～0.10 mm。野外鉴别显示其具有明显的粉砂质颗粒，属于碎屑纹泥，伴有内生纹泥，集中出现在大康堡层的顶部。

3 地球化学特征

3.1 主量元素

王家沟西山大康堡层剖面样品为纹层状泥岩和纹层状泥灰岩。样品WJG-1、WJG-2为纹层状泥岩，以黏土矿物为主，含少量碳酸盐，SiO2含量(质量分数，下同)为52.39%、63.87%，Al2O3含量为6.86%、8.76%，w(CaO)+w(MgO)值约为10%；样品WJG-3～WJG-6为纹层状泥灰岩，碳酸盐含量明显增加，w(CaO)+w(MgO)值为24.63%～30.86%，平均值为28.99%，SiO2含量为36.23%～43.40%，平均值为37.76%，Al2O3含量为3.57%～5.86%，平均值为4.79%。

3.2 稀土元素

大康堡层纹泥的稀土元素总含量为(54.93～149.54)×10-6，平均值为97.65×10-6；轻、重稀土元素含量之比为5.29～16.71，平均值为9.00。Ce异常为0.98～1.09，平均值为1.03，无异常；Eu异常为0.59～0.82，平均值为0.70，为负异常；w(La)N/w(Yb)N值为14.29～20.35，平均值为16.39；w(La)n/w(Yb)n值为2.00～2.85，平均值为2.29。球粒陨石标准化稀土元素配分模式[图4(a)]中可见大康堡层稀土元素与球粒陨石含量比值较高，反映了样品相对地球原始物质的分异程度较高；样品稀土元素具有相似的变化趋势，表现为轻稀土元素富集，轻、重稀土元素分异明显。

表2 微量、稀土元素分析结果Tab.2 Analysis Results of Trace and Rare Earth Elements

图2 义县组大康堡层沉积层柱状图Fig.2 Sedimentary Column of Dakangpu Layer of Yixian Formation

注：wLREE为轻稀土元素总含量；wHREE为重稀土元素总含量；w(·)N为元素含量球粒陨石标准化后的值；w(·)n为元素含量北美页岩标准化后的值。

图3 纹泥特征Fig.3 Characteristics of Varve

样品WJG-1、WJG-2为泥岩-膨润土纹泥，稀土元素总含量较高，体现了黏土矿物对稀土元素的吸附作用较强。样品WJG-3～WJG-6为泥岩-泥灰岩纹泥和泥岩-粉砂岩(泥灰岩)纹泥，因碳酸盐对稀土元素有稀释作用，稀土元素总含量明显降低。

3.3 微量元素

根据大陆上地壳标准化微量元素蛛网图[图4(b)]和原始地幔标准化微量元素蛛网图[图4 (c)]，样品微量元素变化趋势基本相似；相对大陆上地壳元素丰度值[28]，样品大多数微量元素处于亏损状态，仅个别微量元素富集(Li、Sc、V、Sr、Ag、U和个别As等)；与原始地幔相比，大离子亲石元素、轻稀土元素和重稀土元素均显示出相对富集，仅个别亏损。值得注意的是，样品WJG-1中As含量是大陆上地壳元素丰度的6倍，其富集应与沉积期火山活动有关。

4 讨 论

4.1 古气候特征

湖泊具有连续沉积的特点，沉积物特征的变化记录了沉积期古气候的演化。通过沉积物特征、碳氧同位素、孢粉特征、元素含量比值等可以恢复古水文、古气候的变化，重建沉积期古环境。本文对大康堡层湖泊沉积中的纹泥进行岩石学和地球化学分析，讨论沉积期古气候变化。

ws为样品含量；wc为球粒陨石含量；wu为大陆上地壳含量；wp为原始地幔含量图4 球粒陨石标准化稀土元素配分模式和大陆上地壳标准化、原始地幔标准化微量元素蛛网图Fig.4 Chondrite-normalized REE Pattern, and UCC-normalized and Primitive Mantle-normalized Spider Diagrams

4.1.1 物源区风化

岩石在风化过程中，长石是最重要的母岩矿物，Na、K、Ca 等以离子形式流失，同时形成黏土矿物，风化产物中主成分Al2O3的摩尔分数将随化学风化强度的增加而变化。据此，Nesbitt等提出化学蚀变指数(ICIA)[29-30]，该指数可作为反映源区物质遭受风化作用强弱的指标，并广泛用于古气候的重建[31-34]。化学蚀变指数计算公式为ICIA=100x(Al2O3)/(x(Al2O3)+x(CaO*)+x(Na2O)+x(K2O))，其中CaO*指经过校正扣除碳酸盐矿物和磷酸盐矿物中CaO后，硅酸盐矿物中剩余CaO。硅酸盐中CaO与Na2O以1∶1存在：当x(CaO)>x(Na2O)时，认为x(CaO*)=x(Na2O)；当x(CaO)

大康堡层纹泥化学蚀变指数变化较小，多在65～67之间，仅样品WJG-2化学蚀变指数为62，小于65，指示沉积期气候介于寒冷、干燥和温暖、湿润之间，中等的化学风化程度。

4.1.2 w(Rb)/w(Sr)值

湖泊沉积物中w(Rb)/w(Sr)值通常与化学风化强度成负相关关系[38-40]。在寒冷、干燥的气候条件下，化学风化程度相对较低；而在温暖、湿润的气候条件下，化学风化作用增强。细粒沉积物中的Sr主要来自于水体中溶解Sr2+的沉淀，其w(Rb)/w(Sr)值能很好地反映流域的化学风化过程[41]。同时w(Rb)/w(Sr)值在一定程度上反映了沉积区域离岸的远近，在靠近湖心位置w(Rb)/w(Sr)值较低[42]。

大康堡层纹泥主要为细粒沉积岩，样品微量元素w(Rb)/w(Sr)值分别为0.040、0.377、0.040、0.059、0.060、0.116。样品WJG-2中w(Rb)/w(Sr)值较高，这与样品中陆源碎屑较多有关。除样品WJG-2外，其余样品w(Rb)/w(Sr)值均较低，反映了相对较强的化学风化程度，气候较温暖、湿润，同时指示沉积区域离岸较远，靠近湖心位置，这也有利于纹泥的形成和保存。由下至上样品w(Rb)/w(Sr)值略有增加，指示气候存在寒冷、干燥向温暖、湿润变化的趋势。这与崔莹等对此时期孢粉研究[18]及陈登辉等对此时期湖相碳酸盐碳氧同位素研究[15]相一致。

4.1.3 纹泥特征

纹泥的形成和保存需要特定的气候条件和湖盆环境，包括明显的季节性气候、低的表面积/深度比值、季节性缺氧条件，这在深水环境中较常见[43]。

大康堡层纹泥主要为碎屑纹泥和内生纹泥，其形成主要受控于外源物质的输入和蒸发量/降水量比值，反映在气候变化上是受温度和降水量的影响。纹泥层偶厚度的变化与沉积期温度和降水量变化具有一定的相关性[44-45]，特别是碎屑纹泥与降水量的关系。大康堡层中出现的3类纹泥均具有碎屑纹泥的特征，其层偶厚度分别为0.20～0.30、0.10～0.20、0.02～0.10 mm，由下至上整体呈减小趋势，指示物源供给逐渐减少，降水量逐渐减少。

4.2 物源性质

应用地球化学手段对沉积岩物源进行分析较为常见，首先要判断沉积岩是初始沉积的产物还是再循环的产物，及其形成的构造环境背景，这些都可以通过Cox等提出的成分变异指数(IICV)[46-47]来确定。成分变异指数的计算公式为IICV=(x(Fe2O3)+x(K2O)+x(Na2O)+x(CaO*)+x(MgO)+x(MnO)+x(TiO2))/x(Al2O3)。黏土矿物具有相对较高的Al2O3摩尔分数和较低的其他氧化物摩尔分数，从而具有较低的成分变异指数。因此，具有低成分变异指数的碎屑沉积岩被认为来自成熟的并含有大量黏土矿物的沉积源区，指示被动构造环境下沉积物的再循环；而具有高成分变异指数的碎屑沉积岩则指示活动构造环境下的初次沉积。大康堡层纹泥样品成分变异指数为1.3～11.6，代表了初始沉积的产物，反映了沉积期活动的构造环境。

大康堡层纹泥均为初始沉积产物，没有经过再循环，可以用来判断物源特征。在A-CN-K图解[图5(a)]上，大康堡层纹泥分布于花岗岩(平均值)两侧，指示物源以偏酸性火山岩为主。在Co/Th-La/Sc图解[图5(b)]上，大康堡层纹泥w(Co)/w(Th)平均值为0.56，w(La)/w(Sc)平均值为3.24，分布于长英质火山岩和花岗岩之间，同样指示物源以偏酸性火山岩为主。

x(·)为元素摩尔分数；图(a)引自文献[48];图(b)引自文献[49]图5 A-CN-K图解和Co/Th-La/Sc图解Fig.5 Diagrams of A-CN-K and Co/Th-La/Sc

义县期火山活动频繁，控制着沉积层的形成、分布及保存[27]。通过对比大康堡层纹泥与潜在物源(下伏火山岩)稀土元素特征及配分模式，两者存在较好的一致性[图4(a)]，说明大康堡层纹泥的主要物源为义县组主期火山岩。

4.3 沉积物沉降速率

稀土元素因各自电价和被吸附能力不同，在元素富集和亏损程度上存在一定的差异。稀土元素大部分存在于陆源碎屑物质的悬浮物中或吸附于悬浮物表面，碎屑或悬浮物在湖水中停留时间的差异造成了稀土元素分异程度的不同。当悬浮物在湖水中停留时间较短时，稀土元素随其快速沉积下来，分异程度弱，沉积物北美页岩标准化稀土元素配分模式比较平缓，w(La)n/w(Yb)n值为1左右；当悬浮物在湖水中停留时间较长，沉积物沉降速率变慢，使细颗粒中的稀土元素分解彻底，容易被黏土吸附，与有机质络合物进行相关的化学反应，导致稀土元素强烈分异，沉积物北美页岩标准化稀土元素配分模式发生显著变化，轻、重稀土元素出现亏损或富集，w(La)n/w(Yb)n值明显大于1或小于1。因此，稀土元素分异程度强弱反映了沉积物沉降速率快慢[50]。

大康堡层纹泥6个样品w(La)n/w(Yb)n值分别为2.85、2.40、2.00、2.16、2.01、2.34，表现为轻稀土元素富集，轻、重稀土元素分异明显，元素比值均明显大于1，说明稀土元素在湖水停留时间较长，沉积物沉降速率较慢。纹泥下部w(La)n/w(Yb)n值略大，向上有变小的趋势，指示大康堡层沉降速率有变快的趋势。陈登辉等研究认为义县组沉积期湖泊属于咸化湖泊[15]，湖泊水体盐度的升高有利于悬浮物的细粒沉积凝聚，加快沉积物的沉降速率，因此，沉积物沉降速率的变化在一定程度上反映了沉积期湖水盐度的变化。

5 结 语

(1)辽西义县盆地下白垩统义县组大康堡层纹泥化学蚀变指数变化不大，对沉积期古气候变化不敏感。纹泥w(Rb)/w(Sr)值较低，且由下至上有所增加，指示沉积期气候较温暖、湿润，同时存在寒冷、干燥向温暖、湿润变化的趋势。沉积层内出现的纹泥均具有碎屑纹泥的特征，其层偶厚度由下至上逐渐变薄，可以反映沉积期降水量的减少。

(2)大康堡层纹泥化学蚀变指数均大于1，代表了初始沉积的产物没有经过再循环，也反映了沉积期活动的构造环境。A-CN-K、Co/Th-La/Sc图解及稀土元素配分模式指示大康堡层物源以偏酸性火山岩为主，义县组主期火山岩为其主要物源。

(3)稀土元素主要赋存于黏土矿物中，纹泥中w(La)n/w(Yb)n值大于1，反映悬浮于水体中细粒沉积物的沉降速率较慢。大康堡层纹泥中w(La)n/w(Yb)n值由下至上有变小的趋势，在沉积期咸化湖泊中反映水体盐度的升高。

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