浙江省杭州市城西大气污染物变化特征及相关性研究

李正，张慧慧，朱红，张昊，叶辉，胡宝兰，楼莉萍*

(1.浙江大学环境与资源学院，杭州310058；2.浙江省环境保护科学设计研究院，杭州310007；3.浙江省杭州市环境监测中心站，杭州310007)

随着经济和城市化进程的迅速发展，我国空气污染问题有加重趋势，尤其是工业发达、人口密集的大城市群，如京津冀、珠三角和长三角等[1-3]。暴露于高浓度的大气污染物中会加剧人体慢性呼吸道和心血管疾病，损害肺部功能，甚至导致过早死亡和癌症[4]。ZHANG等[5]调查表明，2012年全球空气污染最严重的10个城市有7个在中国，可见当前中国的空气质量不容乐观。

近年来，国内学者对城市主要大气污染物的变化规律进行了大量研究，发现不同区域的特征污染物随着季节有不同的变化规律。全国尺度上的空气质量研究结果表明：颗粒物（particulate matter,PM）、SO2、NO2和CO往往冬季的浓度高于其他季节，而O3则夏季浓度较高；北方城市的PM、SO2和CO浓度通常高于南方，而东南地区的O3浓度较高[6]。PM通常与SO2、NO2和CO存在较强的正相关，而仅在夏季与O3呈一定的正相关[4-7]。此外，也有许多学者针对气象因素对大气污染物的影响进行了相关研究。MA等[8]对北京、上海、广州的研究发现，降雨量和风速对PM、SO2、NO2和CO浓度具有显著的影响，而O3与温度的相关性较好。

杭州市（29.18°～30.55°N，118.35°～120.50°E）是长江三角洲城市群中心城市之一，三面环山，属于亚热带季风气候，其特殊的地理、气象条件对大气污染物的扩散具有显著影响。在PM2.5的化学组成[9-10]及对能见度的影响[11-12]等方面该地区已有一些研究，而在气态污染物方面，仅有文献的时间序列较短且不连续，污染物种类不全，缺少全面系统的研究。因此，本文利用2014年12月—2016年11 月杭州市西溪监测点的SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10浓度数据，分析了各种大气污染物的时间序列特征及其相关性，探讨了气象条件对污染物的影响，以期为杭州市大气污染控制提供理论依据。

1 数据与方法

1.1 数据来源

大气污染物数据（2014年12月—2016年11月）下载于全国城市空气质量实时发布平台（http://113.37.208.233:20035/），主要包括杭州市西溪监测点的SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10的日均浓度和O3的日最大8 h浓度。气象资料下载于气象网站（http://www.wunderground.com）[13]，主要包括研究期间温度、相对湿度、风速、能见度和降雨量的日均值。

西溪监测点（30°16′N，120°03′E）位于杭州市西溪国家湿地公园（图1），属于环境空气质量国控自动监测站，无明显工业排放源和高大建筑物，具有良好的区域代表性。站点的观测仪器分别是5030型大气颗粒物（PM2.5、PM10）监测器（赛默飞世尔科技公司，美国）、43i型SO2分析仪、42i型NO2分析仪、48i型CO分析仪和49i型O3分析仪，数据采集和日常维护符合《环境监测质量管理技术导则》（HJ 630—2011）[14]。

1.2 研究方法

本文对6种污染物浓度的评价依据现行《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）[15]。此外，本文也针对不同季节大气污染物的变化特征进行分析。季节划分：春季（3—5月）；夏季（6—8月）；秋季（9—11月）；冬季（12月—次年2月）。

2 结果与讨论

2.1 大气污染物的浓度变化

2.1.1 污染物的总体特征

研究期间，杭州市 SO2、NO2、O3、PM2.5和PM10浓度均值分别为11.8、48.3、94.6、48.9和73.1 μg/m3，日均浓度范围分别在3～36、9～129、8～290、5～199和10～264 μg/m3之间，CO的平均浓度与日均浓度范围分别为0.908和0.4～1.9 mg/m3（图2）。与《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）[15]相比，SO2和CO日均浓度均低于一级标准（50 μg/m3和4.0 mg/m3），主要超标污染物为NO2、PM2.5和PM10，其年均浓度分别是二级标准的1.21、1.40和1.04倍（图表略），日均浓度超过二级标准62、107和33 d，超标率分别为8.6%、15.0%和4.6%。

图2 2014年12月—2016年11月杭州市大气污染物的日均浓度变化Fig.2 Variation of daily mean concentration of air pollutants in Hangzhou City from December 2014 to November 2016

由图3可知，从年际变化上看，与前一年相比，2016年SO2的年均浓度下降幅度最大（23.6%），其次是NO2（16.1%）和PM2.5（13.7%），下降幅度最小的是CO和PM10，分别降低了7.1%和4.6%，表明杭州市的空气质量有所改善。这与工业脱硫设备的使用、机动车限行和严格排放标准的实施等有关[16]。值得注意的是，2016年O3浓度较2015年有小幅上升（2.9%），且主要来自NOx和挥发性有机化合物（volatile organic compounds,VOCs）的光化学反应[6]，这暗示杭州市大气中VOCs污染同比上一年有所加重。

图3 杭州市大气污染物总体特征和月浓度变化Fig.3 General characteristics and monthly variation of atmospheric pollutants in Hangzhou City

从季节变化上看，SO2、NO2、CO、PM2.5和 PM10变化规律较为一致，总体呈现冬季（尤其是12月和1月）浓度高、波动性大，夏季（尤其是6、7月份）浓度低、波动性小的特点。尽管杭州市处于东南沿海，不存在冬季燃煤供暖的影响，但冬季气温和大气边界层较低，高湿度和逆温天气频发，使污染物在近地面大量积累，尤其是SO42－、NO3－的重要前体物SO2、NO2，加快了二次污染物的生成[17]。夏季受亚热带季风性气候影响，高温多雨（图4），有利于颗粒物中半挥发态物质（如NO3－和有机物）的动态平衡向气相转移[18]，同时湿沉降也对污染物具有重要的清除作用，故夏季污染物浓度较低。

图4 研究期间杭州市气象参数的逐月变化Fig.4 Monthly variation of meteorological parameters in Hangzhou City during the study period

O3与其他污染物变化规律不同，为单峰型变化，1—8月基本为上升趋势，然后开始逐渐下降，呈现夏季高、冬季低的特征。例如，2016年8月O3质量浓度平均值最高为169 μg/m3，是一级标准（100 μg/m3）的1.69倍，而2015年12月其质量浓度最低为42 μg/m3，这是由于夏季太阳辐射强，紫外辐射是光化学反应形成O3的最主要因素[19]。例外的是，2015年6—8月O3的质量浓度低于5月，这是因为该年6—8月降水频繁，导致太阳辐射明显弱于其他年份的同期数据，使得O3的高质量浓度出现在气温低但辐射强的5月（图3）。

值得注意的是，2016年8月O3质量浓度（168.8 μg/m3）较 2015 年（113.9 μg/m3）、2014 年（102.4 μg/m3）（图表略）同期有明显增加，这可能是由于2016年为迎接9月的G20峰会，政府严格控制颗粒物排放，大气能见度增高和太阳辐射增强有利于O3的形成。此外，O3是区域型污染物，有研究发现长三角夏季同时存在高浓度的O3和PM2.5污染事件[20]。因此，未来在颗粒物浓度得到有效控制后，O3可能会成为大气中的主要污染物[21]，应在削减PM2.5的同时加强对O3的控制。

此外，SO2、NO2、CO、PM2.5和 PM10在每年冬季的2月出现明显的低谷，可能是适逢中国农历春节，大量外来务工人员返乡和企业停工停产，导致机动车尾气排放和工业排放明显降低[22-23]，因而污染物浓度较低。3月人类活动恢复正常，导致污染物浓度急剧增加。但是O3没有这个现象，表明其浓度受人类活动影响较小，受环境因素（如太阳辐射强度、温度等）影响更大。

2.1.2 大气氧化性

由于大气中的NO、NO2和O3间的相互转化关系，为方便研究，许多学者将两者合称为光化学氧化剂（Ox），以大致反映区域大气氧化性特征[24-28]。因此本文借鉴该方法，对杭州地区Ox的变化进行了分析。

从图5中可以看出：在研究期间，杭州市Ox的日均质量浓度平均值为142 μg/m3，变化范围为55～364 μg/m3，其季节变化规律与O3（图2）类似；从成分占比来看，每年2—10月O3的占比超过0.5，而其余月份（主要是冬季）NO2的质量浓度占比大于0.5，表明在杭州市冬季大气氧化性受NO2主导，其余季节受O3主导。杭州市冬季O3质量浓度很低，但本地工业和机动车排放的NO2增多，扩散条件不利，使NO2质量浓度达到全年的峰值，成为决定大气氧化性的主要污染物，因此在冬季应加强对NO2的控制。

图5 大气氧化性Ox浓度及成分变化Fig.5 Variation of concentration and composition of atmospheric oxidizing Ox

2.2 大气污染物之间的关系

2.2.1 PM2.5和PM10

根据《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》（HJ 633—2012）[29]，PM2.5污染程度可分为5 个级 别（μg/m3）：Ⅰ 级（0＜PM2.5≤35）；Ⅱ 级（35＜PM2.5≤75）；Ⅲ 级（75＜PM2.5≤115）；Ⅳ 级（115＜PM2.5≤150）；Ⅴ级（150＜PM2.5≤250）。

从图6中可以看出，研究期间PM2.5/PM10比值平均值为0.66±0.11，范围处于0.51～0.83之间，与在上海的研究结果（0.69±0.13）接近[8]。冬季该比值较高（0.75和0.69），可能是由于颗粒物具有较多的二次来源，大气中以细颗粒物为主，波动性较大则表明PM2.5和PM10的来源存在较大的不均一性[30]。总体上，PM2.5和PM10具有最强的正相关性（0.936）（表1），表明PM2.5和PM10有很好的同源性且两者变化契合度很高。

此外，随着污染程度的加重，PM2.5/PM10比值从0.62增加到0.80。研究发现，长三角地区雾霾期的PM2.5/PM10比值为0.64，非雾霾期为0.57，这可能是由于环境中排放源的增加或新粒子生成过程产生了更多细颗粒物[30]。春、夏季节PM2.5/PM10比值较低，粗颗粒物PM2.5～10的占比较高，表明可能存在更多的一次颗粒物来源，如道路和建筑扬尘。因此，需要在不同季节分别采取针对一次和二次颗粒物的综合治理措施。

图6 PM2.5/PM10比值随时间和污染程度的变化Fig.6 Variation of PM2.5/PM10ratio with time and pollution degree

2.2.2 PM2.5与其他污染物

研究表明：SO2、NO2和CO的排放常伴随着颗粒物的产生；此外，SO2和NO2作为重要的气态前体物，在合适的气象条件下会通过均相或非均相反应生成PM2.5的重要组分SO42－和NO3－。因此，颗粒物和气态污染物之间有一定的相关性[4,6-7,31]。为了探究其他污染物对PM2.5的影响，本研究也计算了不同季节PM2.5与其他污染物之间的皮尔逊相关系数（Pearson correlation coefficients）（表1）。由于监测数据之间存在正相关和负相关2种可能性，相关显著性均进行双侧检验。

SO2、NO2和CO的排放通常伴随着颗粒物的生成，这些气态污染物常与二次气溶胶相关，尤其是细颗粒物[4]。从表1中可以看出，PM2.5与NO2、CO和SO2的相关系数分别为0.691、0.613和0.591，表明PM2.5与NO2和CO存在较强的正相关性。说明PM2.5受到机动车尾气源的影响更大[31]。以前的研究发现，伦敦市汽油车比例较高，并且马里波恩的监测点靠近一条交通繁忙的道路，导致当地PM10和CO的相关性高达0.81。表明杭州市的机动车尾气排放是大气颗粒物的重要来源之一[32-33]。

PM2.5与O3的相关性与其他污染物不同，春、冬季节负相关性较弱，而夏、秋季节呈现较强的正相关性，这可能是由于夏季在高温高湿条件下O3的生成速率也较高，大气中二次颗粒物的生成较多。这反映了在夏季缺少一次人为源的情况下，光化学反应的二次生成对PM2.5的形成更为重要[34]。

此外，夏、秋季节PM2.5与Ox的相关性系数为0.546和0.488，二者的正相关性较强，这可能是区域的大气氧化性较高时，能够促进SO2、NO2生成硫酸盐和硝酸盐等二次气溶胶，颗粒物污染会因此加重。

表1 不同季节PM2.5与其他污染物的相关性Table 1 Correlation between PM2.5and other pollutants in different seasons

2.3 气象因素的影响

气象条件如温度、湿度、风速等是大气污染物的重要影响因素之一，对其扩散、积累、气固转化和二次形成过程具有重要影响。为进一步探究气象因素对大气污染物的影响，本文计算了研究期间大气污染物和温度、湿度、降雨量、风速之间的相关性系数（表2）。

从中可以看出，不同于其他污染物，O3与温度呈显著正相关（0.425）。一方面，太阳辐射是O3生成的关键因素，其强弱在一定程度上可以通过温度的高低来反映，温度较高的夏季通常太阳辐射较强，有利于光化学反应生成O3。另一方面，温度上升有利于大气边界层的增高，抑制逆温层的出现，有利于O3的水平和垂直输送；同时，温度增加有利于大气光化学作用，也会促进O3的生成[35]。而温度与SO2、NO2、CO和PM均存在显著的负相关，温度升高时，大气对流层内垂直对流运动增强，有利于污染物的运输扩散，而温度降低，对流作用削弱，导致污染物在近地面积累。

表2 研究期间杭州市大气污染物与气象因素的相关性Table 2 Correlation between atmospheric pollutants and meteorological factors in Hangzhou City during the study period

湿度和各污染物呈一定的负相关。在高湿度条件下，颗粒物凝结成大粒子发生沉降，部分气态污染物也会溶于液态水，导致污染物浓度下降。但CO与湿度的相关性最弱，这是由于CO极难溶于水，并且作为O3的前体物，CO在湿度较高时光化学反应减慢，因此湿度对CO浓度的影响不大[36]。

风速和降雨量与各污染物存在一定的负相关关系，这表明在强风速和湿沉降条件下污染物容易扩散，使各污染物的浓度降低，其中风速对CO、降雨对SO2的削减作用最为明显。

值得注意的是，O3与风速的相关性最弱。研究表明：通常在低风速条件下本地光化学反应会造成较高浓度的O3；但在强风作用下，会加速大气的湍流作用，有利于区域内O3的水平和垂直输送，也会导致观测到较高浓度的O3[8]，所以O3浓度受风速影响较小。此外，O3与降雨量呈较弱的正相关性，表明降雨对O3的影响不大[37]。

3 结论

本研究分析了2014年12月至2016年11月杭州市城西各类主要大气污染物的浓度变化特征、各污染物之间的相关性及气象条件的影响，得到如下结论：

1）研究期间SO2和CO日均浓度达到了国家规定的空气质量一级标准，而NO2和PM2.5超标现象较严重，年均浓度分别是国家空气质量二级标准的1.21和1.40倍。

2）从年度变化上看，2016年大气污染物的浓度较上一年度同期有所下降，其中SO2的下降幅度最大（23.6%），其次是NO2（16.1%）和PM2.5（13.7%），而O3的浓度却同比上升2.9%。从季节变化上看，杭州地区秋、冬季节的颗粒物污染和NO2超标现象较为严重，而夏季的O3污染严重，需引起重视。

3）杭州市全年大气氧化性Ox保持在较稳定的水平，O3占比较大，主导着大气的氧化性，而在冬季应加强对NO2的控制。

4）杭州市PM2.5与PM10具有良好的同源性及相似的变化规律，在春冬季PM2.5与SO2、CO和NO2有较强的正相关性，而夏秋季与大气氧化性Ox存在较强的正相关性。

5）温度与O3存在显著的正相关性，而与SO2、NO2、CO和PM存在显著的负相关性。湿沉降和强风有利于污染物的扩散，但相对湿度与降雨量对CO的影响较弱。

总体而言，杭州市的空气质量近年已有所改善，但颗粒物和NO2超标现象仍然严重，需要采取严格的减排措施，尤其应加强对机动车源的控制。本研究也暗示了未来杭州市PM2.5得到有效控制后，臭氧和挥发性有机化合物的危害也不容忽视。

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