沈阳市冬季重污染过程PM2.5浓度变化及成因分析

刘 闽

沈阳市环境监测中心站，辽宁 沈阳 110179

近年来，随着工业化和城市化进程的加快，人类活动向大气环境中排放大量污染物，使近地层大气环境不断恶化，从而造成一系列大气污染问题，对整个人类生存环境造成难以估计的危害[1-3]，环境问题已经成为制约城市可持续发展的重要因素[4]。在社会经济进步的同时，人们对生活品质的要求不断提高，对自身的健康更加重视。研究表明，重污染天气不仅会影响大气能见度和人体健康，还会影响全球的气候变化[5]。严重的空气污染问题频繁发生，特别是高浓度大气颗粒物导致的灰霾天气，已经引起社会各界的广泛关注[6]。

通常情况下，在本地污染源及排放量没有得到明显控制和改善的情况下，污染物浓度的高低主要受外地污染源输送和本地气象扩散条件的影响，而本地气象扩散条件又与天气形势和本地地形条件密切相关[7-8]。本文选取2015年11月6—11日沈阳市出现的重污染过程为研究对象，利用PM2.5监测数据、气象局发布的气象资料、美国的HYSPLT模式及微脉冲激光雷达数据，对污染期间颗粒物浓度变化、污染形成的天气形势及外来污染物传输的气流轨迹等方面分析此次重污染的污染特征，并探讨此次污染的形成原因，以期为区域大气污染联防联控提供科学依据。

1 实验部分

1.1 微脉冲激光雷达

文中使用的微脉冲激光雷达放置于沈阳市陵东街国控点位，该雷达由激光器、同轴光学部分和控制箱体组成。采样时间设为100 ns，对应垂直分辨率为15 m，数据记录的平均时间设为1 min。激光雷达设置的采样时间间隔和数据记录的平均时间决定激光雷达时空分辨能力，也影响信噪比的大小[9]。激光雷达数据输出：接收的光子数经过背景订正、重叠区订正和距离订正后为归一化后向散射信号值，再根据单次散射的雷达方程可反演气溶胶消光系数的垂直分布。

1.2 HYSOLIT轨迹模式

研究采用轨迹模式HYSPLIT进行后退气流轨道模拟(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php)，由美国国家海洋大气中心(NOAA)DRAZLER等[10]开发的供质点轨迹、扩散及沉降分析用的综合模式系统。气象数据来自GDAS数据库(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdasl)，分辨率为1°×1°，后向延伸时间为96 h，轨迹模拟高度设定为100、500、1 500 m。

1.3 监测数据及统计方法

PM2.5、O3、SO2、NO2、CO监测数据为沈阳市11个国控环境空气自动监测点位2015年11月6—12日的小时平均浓度资料。11个国控环境空气自动监测点位的监测流程均严格按照技术规范进行，每天24 h连续采样，每分钟记录1次数据，污染物浓度由仪器自带软件记录，设备定期检查并及时维护保养。

2 污染过程概述

2.1 污染过程

2015年11月6—10日沈阳市出现一次大范围、长时间的重污染天气过程，首要污染物为细颗粒物(PM2.5)。造成重度污染2 d，严重污染3 d。其中8日污染程度最重，11个环境空气自动监测点位(包含对照点)空气质量指数AQI均为500。

11月6日16:00起沈阳市环境空气质量达到重度污染，仅3 h空气质量转为严重污染，至7日环境空气质量仍为严重污染，8日凌晨PM2.5小时浓度(均为质量浓度，下同)迅速升高，至10日10：00沈阳市环境空气质量重度及严重污染共持续90 h，其中严重污染持续86 h，AQI达500共持续22 h。污染程度最重的8日共有22 h PM2.5小时浓度超过500 μg/m3，其中有13 h PM2.5小时浓度超过1 000 μg/m3，8日14:00 PM2.5小时浓度最高，达1 326 μg/m3。

图1 11月6—10日沈阳市AQI变化情况Fig.1 Time variation of AQI from November 6th to 10th of 2015 in Shenyang

2.2 污染物浓度变化特征

图2为各项污染物小时浓度的逐时变化情况。

图2 沈阳市2015年11月大气污染物浓度变化Fig.2 Concentrations variation of air pollution components from November 6th to 10th of 2015 in Shenyang

由图2可见，CO与首要污染物PM2.5浓度变化趋势相似，污染物浓度在6日开始升高，7—9日出现浓度峰值，并在8日达到浓度最高值。经过计算分析，两者之间具有较强的相关性，PM2.5和CO之间的相关系数为0.941，说明两者具有一定的同源性。SO2浓度并没有出现与颗粒物相同的变化趋势，且SO2浓度较低，均未超过国家二级标准限制(150 μg/m3)。NO2、O3的小时浓度逐时变化情况显示，NO2作为O3的前体物，两者之间表现出明显的反向负相关趋势，线性相关系数为-0.506。

3 污染成因

3.1 气象条件分析

气象条件从根本上决定了气象要素的分布和变化，从而决定了大气的扩散能力及大气的稳定程度，在一定程度上决定了区域污染物浓度的高低变化。在污染源强一定的条件下，污染物浓度的大小主要取决于气象条件。本文根据污染过程的发展变化情况分析产生这种变化的天气形势。

3.1.1 高空环流与地面形势

图3为2015年11月7—10日500 hPa平均高度场。由图3可见，沈阳地区处于槽后脊前的位置，受西北气流控制。在此期间，高空的下沉气流导致动力条件不足，垂直方向风速较小，扩散条件差，有利于低层稳定层结的形成、发展和维持，为雾、霾形成创造有利条件；在西北气流的控制下空气的垂直方向运动较弱，有利于夜间形成辐射逆温，使近地面形成逆温层，进而有助于污染物积累。

图3 11月7—10日500 hPa平均高度场Fig.3 Mean geopotential height fields on 500 hPa from November 7th to 10th

图4为2015年11月7—10日海平面气压场。由图4可见，污染期间沈阳地区受东北高脊、西部倒槽影响。东北高压脊带来从极地入侵的冷空气进入大气底层，由于不断有冷空气输送，所以气压梯度较大，但地面风速小于4 m/s，在沈阳地区形成较低温度空气垫，西部倒槽前部暖空气爬升至冷空气垫上，形成稳定的大气层结，且空气湿度逐渐增加，使空气中细颗粒物与水汽凝结，悬浮于空气不易扩散，造成空气污染。

图4 11月7—10日平均海平面气压场Fig.4 Mean sea level pressure field from November 7th to 10th

3.1.2 大气层结

大量研究表明[11-12]，受逆温影响，大气层结趋于稳定，对流不易发生，逆温层的强度及厚度与大气污染物浓度有很大相关性，近地层的稳定层结有助于雾霾天气的形成。从图5可见，2015年11月7—9日08：00及20：00均有明显逆温层出现(图中阴影部分为逆温层)，稳定的大气垂直结构减弱了大气湍流交换和热力对流，阻碍了污染物在垂直方向的稀释、扩散，不利于形成雾霾污染颗粒的输出，导致环境空气污染持续较长时间。

3.2 激光雷达分析

根据激光雷达所测信号反演得到的气溶胶消光系数对应着探测高度的气溶胶浓度，消光系数越大，表明该高度上的气溶胶浓度越大。退偏比为垂直通道上信号强度与平行方向信号强度的比值。退偏比越大，说明垂直方向信号越强，根据退偏比的物理意义，垂直通道上信号强弱与大气中污染物性质和污染物粒子形态密切相关，垂直通道上的信号增强可以认为是大气中有大量非球形粒子存在的一种有力佐证。从图6可见，不同时刻600 m高度以下消光系数为0.5～0.9，1 000 m以上消光系数均小于0.1，对比相应时间的退偏比数据，数值均较大，说明7—10日污染物聚集在低层大气，与气象条件分析结果一致，垂直方向扩散条件差，污染物在低空累积。另外，11月6日20：00高空1 600～1 800 m处消光系数为0.5～2.0，此处退偏比相较于低空数据偏高，说明高空出现外来污染气团(图7)。

3.3 污染物输送轨迹变化

利用美国国家海洋和大气局(NOAA)研发的后向轨迹模型(HYSPLIT)，对影响此次沈阳地区重污染天气团来源及轨迹变化进行分析，追踪到沈阳地区100、500、1 500 m处污染开始至污染加重期间的96 h后向气流轨迹。

图5 2015年11月7—9日08:00及20:00垂直高度与温度变化图Fig.5 Vertical height and temperature change chart at 08：00 am and 20：00 pm from November 7th to 9th of November of 2015 in Shenyang

图6 不同时刻的大气消光系数高度轮廓线分布Fig.6 The vertical profile of atmospheric extinction coefficient at different time

图8显示连续重污染过程中浓度增加阶段的气流来源于低层。起始于大兴安岭及呼伦贝尔一带，经过黑龙江省东北部、黑龙江省中部、吉林省北部、吉林省中部、吉林省西南部、辽宁北部等周边地区，从东北部达到沈阳。这与以上分析重污染期间沈阳地区以北风、东北风为主的结果相吻合。该气流高度随传输距离的增加逐渐下降，从6日12：00的2 500 m下降到8日00：00的500 m以下，到达混合层以下。

图7 不同时刻的退偏比垂直廓线Fig.7 The vertical profile of depolarization ratio at different time

图8 沈阳市2015年11月10日气团后向轨迹Fig.8 Backward trajectories ending at 10th November of 2015 in Shenyang

根据环保部卫星环境应用中心发布的秸秆焚烧遥感监测日报显示，11月6—9日监测到黑龙江省、吉林省、辽宁省秸秆焚烧火点共249个。研究表明，生物质燃烧会放出大量污染物[13-14]，如CO、NOx、颗粒物等。而气团后向轨迹显示，北部地区气流自北向南经过沈阳地区，对比激光雷达数据，高空出现污染气团，秸秆焚烧的污染物随气流经过沈阳，给本次污染过程带来一定影响。

4 结论

1)2015年11月6—10日出现的重污染天气过程首要污染物均为PM2.5，其最大小时浓度达到1 326 μg/m3，为沈阳市监测PM2.5以来的历史峰值。

2)此次重污染过程与气象条件密切相关，稳定的大气环流形势为污染提供了持续稳定的大气环境背景，湿度较大、风速小及持续逆温层造成重污染的主要原因。

3)利用轨迹模式HYSPLIT计算重污染天气气团的96 h后向轨迹，发现此次重污染气团来自于黑龙江省东北部、吉林省北部、吉林省中部、吉林省西南部、辽宁北部等周边地区，长距离输送对区域污染产生一定影响。

4)秸秆焚烧所引起空气中高浓度气溶胶污染是造成这次重污染的原因之一。

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