2006～2014年江苏省氨排放清单

沈 丽,于兴娜*,项 磊 (1.南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 10044；.南京信息工程大学大气物理学院,江苏 南京 10044)

氨(NH3)是大气中最重要的微量气体之一,对于大气环境和生态系统都有重要的影响,作为大气中含量最高的碱性气体,NH3主要来源于畜禽养殖和氮肥施用,在城市非农业氨排放中交通源对 NH3的贡献最大[1],NH3与大气中的 SO2和NOx等酸性气体发生反应形成(NH4)2SO4、NH4HSO4、NH4NO3、NH4Cl等铵盐,这些铵盐均存在于颗粒物中,不仅影响人体健康、云雨水的酸性和降低大气能见度,而且能随大气环流进行长距离迁移而对远离排放源的地方产生影响,此外,大气中的NH3可以加速硫酸盐粒子成核过程,从而促成云凝结核的形成[2].尽管中国已经极其重视城市空气污染治理,但 NH3仍然不是国家《环境空气质量标准》中规定的监测项目,更没有相应的NH3减排目标,导致了工业、农业等各种污染源肆无忌惮地排放 NH3,这对于颗粒物的形成和增长起着极其重要的作用.

近年来,国内对于大气NH3排放清单的研究工作主要集中在大尺度范围内 NH3排放清单的建立.如,董文煊等[3]利用排放因子法,基于畜禽养殖、氮肥施用、工业生产及人体排放4类源估算了 1994～2006年我国人为氨排放的时空分布情况,表明NH3排放呈明显增加趋势;李新艳等[4]的研究表明我国NH3排放在 1997～1999年呈下降趋势,随后变化较为平稳呈上升趋势;长江三角洲[5]及珠江三角洲[6]地区 NH3排放的研究均表明,畜禽养殖和氮肥施用是大气中NH3的主要来源;还有诸如针对南通市[7]、上海市[8]、重庆市[9]的人为源NH3排放量及分布特征的研究.这些研究一致表明,畜禽养殖和氮肥施用是大气氨排放最主要的两大贡献源.国内对氨的研究越发重视,开展的相关研究也越来越多,但是大多研究围绕全国范围或者污染较为严重的城市地区,相比较而言,针对江苏省氨排放清单及分布特征展开的研究较少,且很多研究直接采用国内外已有的排放因子,缺少对排放源的细化分类和深入研究.本研究将每个氨源都进行细分,收集各市县及城镇的活动水平数据,对各文献中的排放因子进行筛选,估算了 2006～2014年江苏省 NH3排放清单,分析了各个源的排放变化特征,并利用 ArcGIS软件分析了江苏省NH3排放的分布特征.

1 研究方法

研究区域为江苏省,收集了包括农业源(畜禽养殖和氮肥施用)和非农业源(人体排放、工业生产、污水排放、垃圾处理、机动车排放、燃料燃烧及生物质燃烧)等9类大气NH3排放源的活动水平数据,选取了合适的排放因子,并依据排放系数法估算了各类大气氨源的排放量,编制了江苏省2006～2014年NH3排放清单,并分析了各类源的排放特征.

1.1 活动水平的收集

1.1.1 畜禽养殖 畜禽养殖涵盖了奶牛、羊、肉鸡、兔、黄牛、水牛、肉牛、肉猪等9个子排放源,通过相应的《江苏省农村统计年鉴》[10-18]获取 2006～2014年江苏省每个子排放源的活动水平数据,选取其中不同统计条目的数据作为各类畜禽的年饲养量.其中饲养周期大于 1年的按照年底存栏数统计,而羊、兔、肉鸡、肉牛、肉猪等饲养周期小于 1年的按照年出栏数统计.对于黄牛和水牛,年鉴中没有直接给出,选用其他数据进行代替或者推导.参考杨志鹏等[19]的研究方法,将畜禽养殖过程的NH3排放来源分为圈养、放牧、厩肥保存和粪便还田等 4个阶段.各阶段来自牲畜的NH3排放由公式(1)来计算：

式中：i,j,y分别为市、牲畜种类和年份;l为畜禽养殖过程中 NH3排放的 4个阶段;ef为排放因子,kg/只.

1.1.2 氮肥施用 氮肥是含有作物营养元素氮的化肥,氮肥施用到农田后会通过微生物作用或自身的分解向大气排出 NH3使得肥料中的氮损失,导致农田中的NH3显著挥发.土壤性质、气象条件、氮肥施用和施肥方式都会影响氮肥的挥发速率,因此选取排放因子时需综合考虑以上因素.江苏在农业施肥方面主要使用的化肥有氮肥、磷肥、钾肥及复合肥,估算农业施肥导致的NH3排放主要考虑氮肥及复合肥,其中氮肥包括碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵、尿素及其他含氮肥料[5].根据江苏省实际情况,基于《中国农村统计年鉴》

[20-27]收集到 2006～2014年江苏省农用氮肥的施用总量(折纯量),根据各市的农村常住人口数,将其按比例分配到各市,可得到 2014年江苏省各市氮肥的施用量.通过查阅文献获取[5]到我国不同类型氮肥的施用份额, 详见表 1,从而计算出2014年江苏省各市不同类型氮肥的施用量,再结合排放因子可得到氮肥施用导致的 NH3排放量.

1.1.3 人体排放 随着人口数量的日益增多,人体排放的NH3也日益增多.人体排放NH3主要通过呼吸、汗液及粪便等3个环节, 人口数量及卫生设施情况都是决定NH3排放的关键因素.考虑到我国广大农村地区人口众多,且卫生处理设施不完善,因此将城市和农村分别进行考虑.根据《江苏统计年鉴》[28-35]中江苏省各市年末常住人口和各市城镇人口占常住人口的比例,可以推算到 2006～2014年江苏省各市年城镇常住人口数和农村常住人口数.

表1 不同含氮肥料施用份额(%)Table 1 Application percentage of nitrogenous fertilizer (%)

1.1.4 工业生产过程 由于土壤含氮少,且农业的现代化使得土壤中的有机质和氮过多被损耗,氮肥的生产在工业中一直处于重要地位. 本文通过《江苏统计年鉴》[28-35]获取到分析时段内氮肥的年产量,由于数据获取较为局限,可根据该年鉴中各市化学原料及化学制品制造业总工业产值的统计数据,得到各市的工业产值比例,进而推算到2006～2014年江苏省各市氮肥的年产量.

1.1.5 机动车排放 车辆的 NH3排放量受到车辆类型和年均行驶里程的影响,参考文献[36-37],对于车型的分类,本文将机动车分为轻型客车、中型客车、轻型货车、重型货车及摩托车, 在本计算中将大型客车和重型客车视作重型客车,小型客车和轿车划分到轻型客车.活动水平数据可从江苏统计年鉴及中国城市统计年鉴中获得,根据不用的机动车类型及不同类型机动车的年均行驶里程计算其排放量.车辆的年均行驶里程参考文献[38],详见表2.

1.1.6 化石燃料燃烧过程 化石燃料燃烧过程氨的来源主要分为民用和工业的天然气、煤、汽油、柴油、煤油等的燃烧通过《中国能源统计年鉴》[39-47]可以获得 2006～2014年江苏省各市工业以及民用各类燃料的年消耗量,采用 2公式进行估算：

式中;i,j分别表示地区,源的类别;A为活动水平数据,即年消耗量; EF为排放因子.

表2 各种车型的年均行驶里程(×104km)Table 2 Annual average mileages of various types of vehicles (×104km)

1.1.7 生物质燃烧 生物质的燃烧主要考虑 4类：废弃秸秆的燃烧、家用秸秆的燃烧、家用薪柴的燃烧以及森林草原火灾,考虑江苏省的地形地貌及植被情况,本文暂不考虑森林草原火灾的NH3排放,采用公式(2)并基于生物质的燃烧量进行氨排放的估算.

[49-50],废弃秸秆燃烧排放的一次污染物的总量按照公式(3)来计算：

式中;E为氨排放量,kt/a;i,j分别表示地区、作物类型;P为作物的年产量, t/a;N为农作物的秸秆量与作物产量的比值;B为秸秆干燥比;F为秸秆露天燃烧的燃烧率;EF为农作物的氨排放因子.

江苏省各主要农作物的年产量数据均来自《中国农村统计年鉴》[20-27],公式(3)N、B及F的取值参照文献[48]详见表3.

表3 秸秆露天燃烧相关数据Table 3 Data related to straw burning

1.1.8 污水处理 污水处理过程中的 NH3排放主要来自污水处理厂活性污泥中微生物吸收、消化污水营养处理过程和淤泥铺摊这3个过程[51],参考古颖纲等[52]对城市污水厂氨排放的相关研究,基于污水排放量计算氨排放.通过《中国城市建设统计年鉴》[53-61]获取江苏省各市污水处理量,基于排放因子法进行氨排放量的估算.

1.1.9 垃圾处理 垃圾处理过程包括垃圾填埋、焚烧和堆肥 3个过程,可根据各城市生活垃圾的处理量估算氨排放量.通过《中国城市建设统计年鉴》[53-61]获取江苏省各市生活垃圾无害化填埋、焚烧和堆肥过程的垃圾处理量,年鉴显示江苏省垃圾处理的方式主要是填埋和焚烧,堆肥过程不作考虑.垃圾焚烧过程的 NH3排放量基于垃圾的焚烧量,参照公式(2)利用排放因子法计算.

填埋产生的氨量可以通过填埋过程中甲烷的排放量来推算,该过程产生的氨的产量为甲烷产量的0.0073倍,填埋甲烷的排放量参考文献[36],按照公式(4)进行估算：

式中;E为甲烷的排放量, kt/a;MSW为城市生活垃圾的填埋量, t/a; MCF为甲烷修正因子,取 1.0;DOC为垃圾中可降解有机碳的含量,IPCC推荐中国为9.0%; DOCF为可降解有机碳的分解百分率,IPCC推荐值为77.0%;F为填埋产生的气体中甲烷的含量,取0.5;为碳转化为甲烷的系数.

1.2 排放因子的选取

排放因子的确定方法主要有实测法、实地调研法、文献调研及通过模型或公式计算,由于NH3排放源较为复杂,影响其排放因子的因素很多,对排放因子的确定带来了很大的困难. 畜禽养殖的排放因子受饲料氮元素的含量、动物年龄、动物饲养方式及动物粪便储存管理方式的影响;氮肥施用氨排放主要取决于每单位化肥的氮损失量,即挥发到大气中的氨氮量与所施化肥氮含量之比,其NH3排放因子不仅取决于土壤性质,还有温度、湿度、降水量等气象因素有关;人体排放NH3则受到地区、排泄物处理方式的影响;机动车的 NH3排放因子取决于机动车的行驶里程、车龄、使用的燃料等[62].此外,在各类燃煤源中燃煤锅炉污染控制水平低[63],是各类污染物的重要来源,燃煤方式、耗煤量、除尘技术等对NH3排放影响较大.

表4 氨排放因子汇总Table 4 Summary of ammonia emission factors

本文排放因子的选取优先选用国内的本地化的排放因子,其余结合江苏省实际的经济发展情况,参考国外相同水平区域的研究测试结果,具体的排放因子汇总于表 4,根据以上步骤, 估算了2006～2014年江苏省NH3排放总量.

2 结果与分析

2.1 2014年江苏省氨排放

根据收集的数据及计算方法,得到 2014年江苏省 NH3排放清单.结果显示,2014年江苏省氨排放总量为729.8kt,各类氨源的贡献率如图1所示.

图1 2014年江苏省各源氨排放分担率Fig.1 Share rate of ammonia emission from various sources in Jiangsu province in 2014

由图 1可见,在所有的排放源中农业源是主要贡献源,其中氮肥施用导致的氨排放量最大,为428.5kt,约占 2014年江苏省 NH3总排放量的58.71%;其次是畜禽养殖业,排放的 NH3为 215.2kt,约占 29.48%.畜禽养殖和农业施肥是氨排放的两大主要来源,共占总排放的 88.19%,这与国内外的研究结果[64-65]一致.在非农业源中,人体排放、生物质燃烧及机动车排放所占比重较大, 共占总排放量的10%,其余排放源贡献较小.

江苏省农业经济发达,2014年农业使用的氮肥达到1639kt,为全国氮肥施用量的第2大省份,大约为广东省氮肥施用量的1.6倍,浙江省的3.4倍.此外,江苏施用的氮肥主要是挥发率高的尿素

[66]和碳酸氢铵,两者占总氮肥量的 88%,导致农业施肥排放的NH3占江苏省NH3排放主导地位.畜禽养殖是氨排放的第 2大贡献源, 肉猪养殖是其中的最大贡献源,占 74.4%,主要是因为生猪养殖基数大,其粪便排放量大,NH3排放因子较大,导致NH3排放量较大.

2.2 江苏省氨排放的年变化

由图2可见,2006～2014年期间,江苏省NH3年排放总量呈现缓慢增加的趋势,NH3排放总量由2006年的628.3kt增加至2014年的729.8kt,年均增长率约为 1.41%.其中农业源(畜禽养殖及氮肥施用)一直是江苏省氨NH3排放的主要来源,研究期间两者总的贡献均超过 80%,畜禽养殖及农业施肥排放的NH3总体变化趋势较为平缓,年均增长率分别为1.86%和1.22%.

在非农业源中,生物质燃烧、人体排放及机动车排放占NH3排放总量较大,除人体排放源外,其余源排放的NH3均呈现增加的趋势.其中,垃圾处理、机动车排放、污水处理及燃料燃烧源是NH3排放年增长率较大的四个排放源,年均增长率分别 16.38%、15.98%、7.67%和 4.29%.江苏省垃圾处理排放的 NH3主要是由焚烧过程产生的,其中焚烧处理的垃圾占无害化处理的垃圾总量的比例不断增加,导致 NH3排放量逐年增加.与其他源相比,虽然机动车排放的NH3量占总排放的比重较小,但机动车对NH3排放的贡献量不断增大,机动车的NH3排放越发受到关注,机动车排放的 NH3主要来自燃料的不完全燃烧及尾气催化装置,其中尾气催化装置产生的 NH3更多.研究期间,江苏省的机动车保有量较大且不断增加,2014年全省机动车保有量达 2416万辆,是2006年机动车保有量的2.15倍,导致机动车排放的NH3显著增加,2006年至2014年间,机动车排放的NH3量年均增长率约为15.98%.机动车成为NH3排放的重要来源.燃料燃烧主要分为工业燃料及民用燃料的燃烧,研究期间,民用燃料消耗导致的NH3排放量变化不大,主要是工业的快速发展导致天然气、煤、油等使用量不断增多,2014年工业燃煤量及天然气量是2006年的1.6,燃油量则达到2006年的3倍,工业燃料的消耗也成为NH3的重要来源.而随着城市化的发展,江苏省城镇常住人口及农村常住人口数的比例不断变化,并且卫生设施不断改善, 2006～2014年间人体排放的NH3逐年降低,年均降低率约为0.51%.

图2 2006～2014年江苏省氨排放总量变化Fig.2 Change of annual total ammonia emissions of Jiangsu province from 2006 to 2014

2.3 2014年江苏省氨排放强度及地区分布

利用 ArcGIS提取江苏省地理边界信息,绘制了江苏省13市2014年NH3排放空间分布(图3).由图3可知,徐州市和盐城市NH3排放总量较大,均超过100Gg,主要是因为徐州和盐城两市土地面积大,农业发达,畜禽养殖量及农业施肥量均保持在较高的水平,农业源对两市氨排放的贡献分别为91%和92%,而苏南地区是江苏省经济最为发达的区域,其畜禽养殖数量及农业种植消耗的氮肥远小于苏北地区,导致苏南氨排放量远低于苏北地区.排放强度为单位面积上某污染物的排放量,能反映该区域的污染情况,根据计算得到的2014年氨排放总量及江苏省13市的土地面积,估算江苏省各市的氨排放强度, 结果如图4所示.

其中排放强度较大的城市为南京市、泰州市及徐州市,排放强度均超过 5t/(km2⋅a),南京市的NH3排放强度达到6.61t/(km2⋅a),盐城市的排放强度最小,为 3.01t/(km2⋅a),江苏省 NH3平均排放强度为 4.4t/(km2⋅a),这与长三角地区氨排放强度的研究结果相似[5].2014年南京市NH3排放量仅占全省氨排放总量的6%,但其排放强度居全省第1位,而盐城市虽然NH3排放量居全省第2位,但其排放强度最小,南京市工业排放较多及人口密度较大,而盐城是江苏省土地面积最大的城市,且农业较为发达,这导致两市的排放强度和排放量结果相差较大.

图3 2014年江苏省氨排放总量空间分布Fig.3 Spatial distribution of ammonia emission in Jiangsu province in 2014

图4 2014年江苏省各市氨排放强度Fig.4 Ammonia emission intensity of cities in Jiangsu province in 2014

2.4 排放清单的比较

通过收集文献,将长三角地区或江苏省 NH3排放的研究与本研究结果进行对比,如表 5所示.董艳强等[5]估算了长江三角洲地区的NH3排放量,但是涉及的氨源较少,仅包括畜牧、氮肥施用、人体、工业、交通、生物质等6类排放源,因此估算的排放量结果偏小.刘春蕾等[67]估算的 2013年南京市NH3排放总量为25.79kt,本文得到的2013年南京市氨排放量为 30.13kt,估算结果偏高.对比发现,畜禽养殖和农业氮肥施用是氨排放的两大主要贡献源,但本研究得到的 NH3排放总量较高,农业施肥的贡献率有所上升,畜禽养殖的贡献率有所下降,主要是因为各研究中部分源的活动水平数据来源及排放因子不同.本研究参考统计年鉴中农业使用到的氮肥量来计算 NH3排放量,但还可以通过调研得到主要农作物的平均施氮量,以估算农业种植源排放的氨量,这就导致本文农业施肥估算的NH3排放量与其他文献相差较多.

表5 长三角地区氨排放量的比较Table 5 Comparison of ammonia emission over the Yangtze River Delta region

对比分析各学者的研究结果发现,各研究计算的氨排放量有所不同,主要与研究的年份、地区及人口数量等条件有关;此外,不同的源分类情况对于排放清单的估算也有一定的影响,涵盖源较为少的研究导致氨排放总量估算过低.排放因子的选取对估算结果的影响较大,本文选取的排放因子除畜禽养殖考虑了各养殖阶段氨排放的差异外,其余大多在前人的研究基础上选取本地化的排放因子,对于氨排放清单的估算有一定的影响,因此本地化排放因子的测定工作需加强.

3 结论

3.1 利用排放因子法,计算得2006～2014年江苏省氨排放量由 628.3kt增加至 729.8kt,年均增长率约为1.41%.

3.2 2014年江苏省氨排放的主要来源是农业源,占总排放量的 88. 19%.在非农业源中,人体排放和生物质燃烧排放量最大,占总排放源的88.19%.

3.3 江苏省各地区的排放量及排放强度受源排放特征、经济发展、人口密度及农业发展等因素影响.2014年南京、泰州、徐州是江苏省氨排放强度最大的 3个城市,江苏省平均氨排放强度为4.4t/(km2⋅a).

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