碧流河下游农田土壤重金属污染状况分析与评价

曹露, 张华, 李明月, 苏子晓, 刘玉国, 何红



碧流河下游农田土壤重金属污染状况分析与评价

曹露, 张华*, 李明月, 苏子晓, 刘玉国, 何红

辽宁师范大学城市与环境学院, 大连 116029

为给碧流河下游农田土壤的可持续利用提供参考依据, 基于实验测试数据, 采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法及潜在生态危害指数法, 对碧流河下游水貂养殖区的农田土壤重金属污染状况进行分析评价。结果表明: 碧流河下游农田土壤重金属元素Cr、Ni、Zn、Cu、As和Pd含量的平均值均超出辽宁省土壤背景值; 6种重金属元素的单因子污染指数依次为Ni>Zn>Cu>Cr>As>Pd; 农田土壤重金属内梅罗综合污染指数为3.99, 农田土壤整体处于重污染水平; 6种重金属元素的潜在生态危害指数依次为Ni>As>Cu>Pd>Zn>Cr, 潜在生态危害综合指数为49.4—196.6, 平均值为132.6, 农田土壤整体表现为轻微生态危害。农田土壤中Ni、Cr和Cu的累积可能主要来源于碧流河流域的工、农业排放物和水貂养殖业貂笼清除物, Pd的累积可能主要来源于沿岸居民倾倒和焚烧的生活垃圾, 以及不合理的农业经营活动。

重金属; 污染评价; 农田土壤; 碧流河下游

1 前言

目前我国受中重度污染的农田在33350 km2左右[1], 农业部全国土壤环境质量调查显示, 由重金属污染超标导致的土壤污染达80%[2]。农田土壤的健康状态与粮食的产量和质量息息相关, 对于区域或国家的粮食安全具有至关重要的作用。土壤重金属污染是危害农田土壤健康的途径之一, 重金属元素具有独特的环境毒理学效应, 进入农田土壤之后无法被微生物降解, 逐渐在土壤环境和生物体内蓄积, 不仅影响农作物的质量, 还会通过食物链对人体的健康造成潜在危害[3–8]。因此, 土壤重金属污染倍受关注, 已成为国内外学者研究的热点问题[9–14], 例如Brus等[15]对荷兰土壤中重金属Cd的污染状况进行了探讨分析; Bhuiyan等[16]研究了孟加拉北部煤矿周围农田土壤中的重金属污染状况; Yenilmez等[17]对土耳其废弃煤矿区的重金属的污染及空间分布进行了研究; 宋金茜等[18]对南京市八卦洲农业土壤的As、Cd、Cr、Hg、Pb等5种重金属元素的含量及其污染状况进行了分析评价; 蒋逸骏等[19]对湖南北部硫铁矿附近稻田系统中Mn、Cu、Zn、Co、Ni、Cr、Cd和Pb的含量进行了测试分析, 并对其潜在风险进行了评估。纵观国内外已有的相关文献, 有关大连市母亲河——碧流河流域农田土壤重金属污染评价方面的研究鲜有报道。为此, 本研究以碧流河下游水貂养殖区的农田土壤为研究对象, 基于野外调查和室内测试的实验数据, 采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法及潜在生态危害指数法, 对碧流河下游农田重金属污染状况进行分析评价, 旨在为碧流河下游农田土壤的可持续利用和农田生态系统健康的维护提供参考依据。

2 材料与方法

2.1 研究区概况

碧流河发源于辽宁省盖州市万福镇庙沟新开岭, 于大连普兰店市城子坦镇流入黄海, 干流长156 km, 流域面积2814 km2, 平均径流量8.6×108m3, 为大连市重要水源地。研究区位于碧流河下游(图1), 行政区划隶属于辽宁省大连市所辖的普兰店市城子坦镇碧流河村, 属暖温带湿润气候区, 气候温和, 四季分明, 年平均气温为9.7 ℃, 年平均降水量635—920.8 mm, 年无霜期为174—188 d, 地带性土壤为棕壤。自1968年开始, 碧流河村开启水貂养殖的历史, 鼎盛时期几乎各村屯都有规模不等的养貂场, 有“东北第一养貂村”的美誉。目前全村以貂狐养殖和海上捕捞为主导产业。长期以来, 水貂养殖业在创造显著经济效益的同时, 也因监管不力而成为当地环境的重要污染源。水貂养殖过程中使用的抗生素和激素等药物约有30%—90%会以原形和活性代谢产物的形式排泄到体外, 未经任何处理即随貂笼清除物(含粪便、残余饲料等混合物)堆积在村屯路边, 或直接排放于路边水沟内、农田中或碧流河, 对河流、村落环境及周边农田土壤造成不同程度的污染。

2.2 土样采集和测试

于2016年9—10月, 视碧流河村水貂养殖分布情况, 在碧流河下游西岸的金家哨、大房子、大花山、小花山、宫屯、柳屯、姜屯、谢屯等8个村屯的农田中选取25个土壤采样点(图1), 采用易测宝T2 GPS确定其经、纬度和海拔高度, 并记录其种植作物种类及生产经营情况(表1)。在每个采样点采集0—20 cm表土层土样1份(为5个点的混合样品), 同时在研究区采集貂笼清除物样品1份(粪便、残余饲料的混合物)。将采集的土样带回实验室制备, 分别进行土壤重金属元素含量、土壤pH和有机质的测试, 其中土壤重金属元素采用日本Rigaku ZSX PrimusⅡ型全自动扫描型Ｘ射线荧光光谱仪测试(SQX分析软件进行数据分析), pH采用酸度计测试(提取液为水), 有机质采用灼烧法测试。

图1 研究区地理位置示意图

2.3 农田土壤重金属污染评价方法

(1)单因子污染指数法(可以反映出单个因子对特定研究区域的污染情况)

(2)内梅罗综合污染指数法(可以全面反映出各污染物对土壤影响, 同时突出较高浓度的污染物对土壤环境质量的影响)

表1 土样采集点基本信息

(3)潜在生态危害指数法

潜在生态危害指数法由瑞典学者Hakanson[21]提出。该评价方法综合探究了重金属的毒性和土壤环境中的响应, 能综合反映出重金属对土壤生态环境的潜在危害。

(4)文中实验测试数据、单因子污染指数、内梅罗综合污染指数及潜在生态危害指数采用Excel进行计算和分析; 土壤重金属含量与土壤pH、有机质相关性分析, 以及土壤重金属含量之间相关性分析和主成分分析采用spss19.0软件完成。

3 结果与讨论

3.1 农田土壤重金属含量

研究区农田土壤重金属含量测试结果见表3(本次试验未检出重金属元素Hg和Cd), 研究区农田土壤中重金属Cr、Cu、Zn、As、Ni和Pb有不同程度的累积和污染现象, 其中Zn和Ni累积较多。采集的25个土样中Cr、Cu、Zn、As、Ni和Pb含量的变异系数分别为0.62、0.73、0.49、1.37、0.11和1.57, 参考文献[27], 即变异系数<0.15为轻度变异, 0.15<变异系数<0.36为中度变异, 变异系数>0.36为高度变异, 则碧流河下游农田土壤中Ni为轻度变异, 其余5种重金属元素均属于高度变异, 表明研究区农田土壤中Ni含量的空间分布相对均匀且含量高, 而其余5种重金属元素含量的空间差异性较大。研究区农田土壤中Cr、Cu、Zn、As、Ni、Pb受外界影响较大, 参考文献[21], 初步推断这种外界影响主要来源于工农业生产活动。25个土样中Cr、Cu、Zn、As、Ni和Pb含量的辽宁省土壤背景值超标率分别为76%、68%、100%、36%、100%和32%, Cr、Cu、Zn、As、Ni和Pb含量的国家土壤环境质量标准(二级)临界值超标率分别为76%、68%、100%、36%、100%和4%, 整体看, 研究区农田土壤中Zn和Ni含量普遍超标。

碧流河村农田一般采用碧流河水灌溉, 而河水往往会受到貂笼清除物的污染。本次采集的貂笼清除物中未检出Ni和Pb, 而Cr、Cu、Zn、As的含量分别为960、83、1 828和60 mg·kg–1, 分别是辽宁省土壤背景值的16.58、4.19、28.78和6.82倍, 是国家土壤环境质量标准(二级)临界值的6、1.66、9.14和1.50倍。可以看出, 貂笼清除物中Cr、Zn的含量明显高于农田土壤, 无疑水貂养殖业是造成研究区农田土壤重金属污染的污染源之一。

另外, 相关分析结果表明, 碧流河下游农田土壤中Cr含量与土壤pH间呈明显负相关(=–0.449,= 0.024＜0.05,=25), 而土壤pH又与有机质间呈显著正相关(=0.520,=0.008＜0.01,=25)。由此表明, 碧流河下游农田土壤中Cr含量与土壤的酸碱性有关, 土壤酸性越强, Cr含量则越高, 而土壤有机质含量的提高有助于降低土壤的酸性, 从而抑制Cr的富集。

3.2 农田土壤重金属污染评价

碧流河下游农田土壤6种重金属含量的单因子污染指数计算结果如表4所示。按单因子污染指数大小排序, 6种重金属依次为Ni>Zn>Cu>Cr>As>Pd, 除As和Pd的单因子污染指数平均值都小于1为非污染外, Cr、Cu、Zn和Ni的单因子污染指数的平均值均大于1, 其中Cr为轻污染, Cu和Zn为中污染, Ni为重污染且采集的25个土样中Ni均为重污染。

表2 Hakanson 潜在生态危害分级

表3 农田土壤重金属元素含量、pH值和有机质含量

表4 土壤重金属含量的单因子污染指数

碧流河下游农田土壤重金属的内梅罗综合污染指数统计结果(表5)表明, 本次采集的25个土样中仅有1个为中污染, 占4%, 其余24个土样都属于重污染, 占96%。25个土样的内梅罗综合污染指数的平均值为3.99, 属于重污染。整体看, 碧流河下游农田土壤重金属污染总体状况比较严重。

表6为碧流河下游农田土壤重金属的单项潜在生态危害指数及综合潜在生态危害指数计算结果。从单项潜在生态危害指数看, 6种重金属的平均潜在危害指数由大到小依次为Ni>As>Cu>Pd>Zn>Cr。其中Cr、Cu和Zn的单项潜在危害指数均小于40, 25个土样都处于Cr、Cu和Zn的轻微潜在危害; Pd的单项潜在危害指数平均值为13.9, 21个土样处于轻微潜在危害, 4个土样处于中等潜在危害; As的单项潜在危害指数平均值为28.3, 25个土样处于轻微、中等、较强潜在危害的比例分别为64%、24%和12%; Ni的单项潜在危害指数平均值为60.2, 25个土样均处于中等潜在危害。从变异系数看, As和Pd的变异系数均很大, 分别为1.4和1.6, Ni的变异系数最小, 为0.1。

表5 土壤重金属的内梅罗综合污染指数

研究区农田土壤中重金属的潜在生态危害综合指数为49.4—196.6, 平均值为132.6, 整体表现为轻微生态潜在危害。25个土样中有16个土样为轻微潜在生态危害, 9个土样为中等潜在生态危害, 分别占土样总数的64%和36%。

表6 土壤重金属单项潜在生态危害指数及综合潜在生态危害指数

综合3种评价方法得出, 研究区农田土壤中Ni的污染程度和潜在毒性相对都比较高; Cr和Zn虽然污染程度较低但其毒性带来的潜在危害比较严重; As的污染程度较高但其潜在毒性相对较低; Cu和Pd的污染程度高于潜在毒害程度。可见, 多种评价方法相结合, 方能深入、全面地了解研究区农田土壤的重金属污染和危害状况。

3.3 农田土壤重金属主成分分析

相关分析结果表明(表7), 碧流河下游农田土壤中Cr含量与Cu含量间呈明显正相关(= 0.419,=0.037＜0.05,=25), Cr含量与Ni含量间呈显著正相关(= 0.622,=0.001＜0.01,=25), As含量与Pb含量间呈明显负相关(= -0.485,=0.014＜0.05,=25), 表明农田土壤中Cr与Ni、Cr与Cu的富集可能具有相同来源[28], 而As与Pb的富集可能不同源或彼此具有拮抗性。

表7 土壤重金属的相关性

注: *表示在 0.05 水平(双侧)上显著相关, **表示在0.01 水平(双侧)上显著相关。

碧流河下游农田土壤重金属的主成分分析(表8)表明, 主成分1和主成分2的特征值大于1, 这两个成分的方差累计贡献率达到62.78%, 表明前两个主成分可以较好的表示出原数据所代表的信息。主成分1的方差贡献率为40.414%, Ni、Cr和Cu在主成分1上的正载荷系数较大, 且Cr与Cu、Cr与Ni含量具有相关性, 因此Ni、Cr和Cu可能来源相似。主成分2的方差贡献率为22.365%, Pd在主成分2上的正载荷系数较大。根据前面的描述性统计结果(表3), Ni、Cr和Cu的含量与辽宁省土壤背景值相差很大, 超标率均在65%以上, Ni的超标率甚至达到100%。虽然, Pd的超标点位不多, 但超标点位Pd的含量均远高于背景值。因此, 推断主成分1和主成分2的元素含量可能主要受人类活动的影响。通常Cr、Ni的污染主要来源于工业排放的废渣、废水、废气[29–30]。碧流河下游农田主要依赖于下游河水灌溉, 而碧流河上游卧龙泉镇至万福镇之间分布着4个金矿, 金属加工环节会产生Cu污染, 累积产生的几千万吨废渣也会对下游环境及河流水质造成污染。同时地处碧流河下游的碧流河村大规模养殖水貂, 排放的貂笼清除物中Cr与Cu的含量均远超过辽宁省土壤背景值的含量, 且相关分析结果显示Cr与Cu可能同源, 由此, 研究区水貂养殖业也可能是污染物来源之一。因此, 推测主成分1可能主要来源于碧流河流域的工、农业排放物和水貂养殖业貂笼清除物。Pd的含量与人类活动关系密切, 且研究区农田土壤中Pd的含量高于平均值。已有研究[31]表明, 垃圾的堆积和焚烧、交通活动、不合理的农业活动都可能会产生Pd污染。碧流河中游的万福镇和下游的碧流河村都没有完善的垃圾处理体系, 沿岸居民将生活垃圾、废弃农药瓶等直接倾倒在河流中或在河床内堆积焚烧, 严重污染了碧流河水及周边环境, 同时也造成了河水灌溉后农田土壤中Pd的富集。因此, 推测主成分2可能主要来源于沿岸居民倾倒和焚烧的生活垃圾, 以及不合理的农业经营活动。

表8 土壤重金属主成分分析结果

4 结论

通过对碧流河下游农田土壤重金属污染的测试、分析与评价, 得出如下主要结论:

(1) 从农田土壤重金属含量看, Cr、Cu、Zn、As、Ni和Pb元素含量的平均值均超过辽宁省土壤背景值, 分别是背景值的2.67、3.82、5.78、2.83、12.04、2.77倍, 说明研究区存在土壤重金属累积的现象, 且污染程度Ni>Zn>Cu>Cr>As>Pd。研究区水貂养殖业排放的貂笼清除物中Cr、Cu、Zn、As元素的含量分别是辽宁省土壤背景值的16.58、4.19、28.78、6.82倍, 表明水貂养殖业对碧流河下游农田土壤重金属的累积有一定的贡献。

(2) 6种重金属元素对农田土壤的污染程度由高到低依次为Ni>Zn>Cu>Cr>As>Pd, 其中Cr为轻污染, Cu和Zn为中污染, Ni为重污染。6种重金属元素对农田土壤的潜在危害程度依次为Ni>As>Cu> Pd>Zn>Cr。研究区农田土壤重金属整体处于重污染水平, 但其潜在生态危害较轻。

(3) 研究区农田土壤中污染程度较高的Cr与污染及潜在危害程度都较高的Ni、污染程度高于潜在毒害程度的Cu的累积可能同源, As与Pd的累积来源不同或彼此拮抗。研究区农田土壤主成分1与Ni、Cr和Cu的载荷系数较大, 主成分2与Pd的载荷系数较大。依据已有相关研究结果及碧流河流域工业、农业、水貂养殖业布局情况, 以及碧流河沿岸居民生活垃圾处理现状, 推测主成分1可能主要来源于碧流河流域的工、农业排放物和水貂养殖业貂笼清除物; 主成分2可能主要来源于沿岸居民倾倒和焚烧的生活垃圾, 以及不合理的农业经营活动。另外, 研究区农田土壤中Cr的累积可能还与土壤的酸碱性有关, 施入有机肥适当提高农田土壤有机质含量有助于降低土壤的酸性, 从而抑制Cr的富集。

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CAO Lu, ZHANG Hua, LI Mingyue, et al. Analysis and evaluation of heavy metal pollution in farmland soils in the lower reaches of Biliuhe River[J]. Ecological Science, 2017, 36(6): 8-15.

Analysis and evaluation of heavy metal pollution in farmland soils in the lower reaches of Biliuhe River

CAO Lu, ZHANG Hua, LI Mingyue, SU Zi-xiao, LIU Yuguo, HE Hong

College of Urban and Environmental Sciences, Liaoning Normal University, Dalian 116029, China

To provide reference data for the sustainable utilization of farmland soil in the lower reaches of Biliuhe River, the single factor pollution index method,Nemero comprehensive pollution index method and potential ecological hazard index method were used based on experimental data to analyze and evaluate the heavy metal pollution status of farmland soil of mink farming areas in the lower reaches of Biliuhe River.Results showed that the average contents of heavy metal elements Cr, Ni, Zn, Cu, As and Pd in farmland soil of the lower reaches of Biliuhe River exceeded the soil background values of Liaoning Province.The single factor pollution indexes of 6 heavy mental elements were ranked as follows:Ni>Zn>Cu>Cr>As>Pd. The Nemero comprehensive pollution index of heavy metals in farmland soil was 3.99.Therefore, farmland soil was heavily polluted on the whole. The potential ecological hazard indexes of 6 heavy metal elements were ranked as follows: Ni>As>Cu>Pd>Zn>Cr.The comprehensive index of potential ecological hazard varied from 49.4 to 196.6, with an average value of 132.6. Therefore, the overall ecological situation of farmland soil was slightly polluted. The accumulation of Ni, Cr and Cu in farmland soil might be mainly from industrial and agricultural emissions in the basin of Biliuhe River and cleanings of mink cages in the mink farming industry. The accumulation of Pd might be mainly from household garbage dumped and incinerated by residents along the bank of Biliuhe River and unreasonable agricultural business activities.

heavy metals; pollution evaluation; farmland soil; Biliuhe River downstream

10.14108/j.cnki.1008-8873.2017.06.002

X825

A

1008-8873(2017)06-008-08

2017-08-03;

2017-10-18

国家自然科学基金项目(41271064)

曹露(1993—), 女, 黑龙江伊春人, 硕士研究生, 主要从事土壤地理学研究, E-mail: 1565527689@qq.com

张华, 女, 山东东明人, 博士, 教授, 主要从事植物地理和恢复生态研究, E-mail: zhanghua0323@sina.com